环甲基硅氧烷的环境分布、行为与效应研究进展

近年来,挥发性环甲基硅氧烷(cVMS)在生产和生活过程中的广泛使用导致其环境和人体暴露风险日益增加,由于其具有持久性、潜在的生物积累性和毒性而被受关注。目前,人们对cVMS在全球各种环境介质中的赋存、行为及效应有一定的了解。排入环境中的cVMS大部分进入大气,在水体、沉积物、土壤和生物体中也有一定的含量。研究表明,希腊室内空气降尘中总的环硅氧烷含量中位数最高(1 380 ng?g-1),其次为中国(362 ng?g-1);中国污水处理厂总的硅氧烷年人均通量(10 g?y-1)低于英国(D4~D6 48.3 g?y-1)和美国(D4~D6 93.5 g?y-1),其中大连市一家采用CWSBR工艺的污水处理厂进水中cVMS的总浓度(1.05 μg?L-1)普遍低于希腊(5.14 μg?L-1)、西班牙(9.2 μg?L-1)、加拿大(44 μg?L-1)和一些北欧国家(17 μg?L-1);我国大部分废水处理厂污泥中甲基硅氧烷的含量(0.1~l μg?g-1 dw)比一些北欧国家(26 μg?g-1 dw)、希腊(20 μg?g-1 dw)和加拿大(64 μg?g-1 dw)等要低得多。中国普通居民吸入+摄食D4~D6的PELs中位数(173 ng?d-1)远低于中国普通人群的皮肤暴露(中位数18.5 μg?d-1),更低于英国成人日暴露量(1.875 mg?d-1)和美国妇女对总硅氧烷的日暴露量(307 mg?d-1)。环境中cVMS的行为和效应取决于其理化性质和具体的环境条件。进入大气的cVMS会与?NO3、O3和?OH反应,而与?OH反应脱去甲基生成硅醇是其主要的消除机制。污水处理过程中,大部分cVMS被污泥吸附固定,D6吸附污泥的能力最强,其次为D5和D4。挥发、吸附和非生物降解是cVMS在土壤中主要的环境行为。D4和D5可能存在生物放大作用。评估cVMS的TMF(trophic magnification factor)研究结果相互矛盾,且与BCF、BMF和BSAF的评估结果相反。总之,国内外对污水处理过程中cVMS的赋存状态和迁移、转化行为的研究比较多,且以进、出水和剩余污泥为主,而对整个工艺流程中具体变化的细化研究很少,对其生物积累特征、降解机制和降解产物更缺乏深入研究。因此,今后需要补充对其他环境介质、尤其是和人们居住、工作密切相关环境中cVMS分布规律的研究,深入探索其在实际环境中的降解过程,包括其降解产物或中间产物的环境行为,进一步评估其生态环境效应和人类健康风险。     

还原性硫化物微生物燃料电池偶联偶氮染料降解

以处理实际废水中的还原性硫化物以及染料废水中的偶氮染料为目的,构建了一个双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC),阳极室接种硫氧化菌,阴极室以甲基橙(MO)作为电子受体,同时进行还原性硫化物生物氧化偶联偶氮染料降解.阳极接入硫氧化菌的MFC在外电阻为1 000Ω,甲基橙溶液浓度为50 mg L-1时,以4 d为一个反应周期,通过采集电池电压(V)、光谱扫描和循环伏安(CV)扫描来考察实验MFC的效率以及扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)来观察阳极生物膜.结果表明,阳极接种MFC的内阻为400Ω,最大电流密度和最大功率密度可分别达到656.25 mA m-2和120.76 mW m-2,而阳极未接种的空白MFC仅能达到259.38 mA m-2和34.81mW m-2.一个周期结束时,还原性硫化物完全被氧化,偶氮染料颜色由红色变为透明.SEM显示阳极碳毡上细菌的形态为杆状.综合以上结果,可说明可以通过MFC将还原性硫化物氧化并将偶氮染料进行降解.     

改性碳纳米管原始样品吸附亚甲基蓝的性能研究

利用直接制备的碳纳米管原始样品作为染料亚甲基蓝的吸附剂,采用次氯酸钠溶液对于碳纳米管原始样品进行表面修饰改性,改性处理后碳纳米管对亚甲基蓝吸附性较好,本工艺简单有效,所获得的吸附剂具有磁性,吸附过后用磁铁易于达到固液分离的效果.吸附性能结果表明:本吸附剂对水溶液中亚甲基蓝的吸附在60 min基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.99).改性后的磁性碳纳米管吸附亚甲基蓝的平衡吸附量qe与亚甲基蓝溶液的平衡浓度Ce的关系满足Langmuir(R2>0.99)、Freundlich(R2>0.91)以及Dubinin-Radushkevich(D-R)(R2>0.92)等温吸附模型.通过Langmuir模型计算可知改性磁性碳纳米管对亚甲基蓝的最大吸附容量为101.6 mg.g-1,由D-R模型计算结果可以推断,次氯酸钠改性后的磁性碳纳米管对水溶液中亚甲基蓝的吸附机理以化学吸附为主.     

水处理活性炭吸附性能指标的表征与应用

使用碘值、苯酚值、甲基蓝值和丹宁酸值4种吸附容量性能指标组成水处理活性炭选型技术.经BET测试验证,碘值可以体现活性炭中孔径略大于1.0nm微孔的发达程度,表征比表面积大小;甲基蓝值则代表孔径大于1.5nm的微孔和中孔发达程度;而丹宁酸值代表直径大于2.8nm左右的中孔数量;苯酚值体现活性炭表面化学信息,可表征活性炭对于小分子芳环类和极性有机物的吸附能力.硝基苯、甲基叔丁基醚(MTBE)、双酚A(BPA)、腐殖酸以及焦化厂二级生化出水的吸附实验结果均验证了该技术作为水处理活性炭实用选型方法的有效性.     

纳米氧化锌的制备及其光催化活性研究

以硫酸锌和尿素为原料,采用均相沉淀法制备纳米ZnO颗粒,并用TEM,IR,TGA,XRD等测试手段对其进行了表征。以紫外灯为光源,以纳米ZnO为光催化剂,氧化水溶液中的甲基橙。研究了催化剂的用量、光照时间、空气流量、光源性质对甲基橙降解的影响及ZnO粉体掺杂Ag^ 对其活性的影响。实验结果表明,掺杂Ag^ 后的纳米ZnO光催化效能大大提高。     

Fe(Ⅲ)-OH配合物同时引发水中Cr(Ⅵ)光还原和甲基橙光氧化

在250 W照明金属卤化物灯(λ≥313 nm)照射下,Fe(Ⅲ)-OH配合物能同时引发水中Cr(Ⅵ)的光还原和偶氮染料甲基橙的光氧化,并且同时Cr(Ⅵ)光还原和甲基橙光氧化效率都较Fe(Ⅲ)-OH配合物单独作用下的效率有明显提高.在c(Fe(Ⅲ)),c(Cr(Ⅵ))和c(甲基橙)为25～200 μmol/L时,pH=3.0是最佳值;c(Fe(Ⅲ))的增加同时有利于Cr(Ⅵ)光还原和甲基橙光氧化;c(Cr(Ⅵ))为25 μmol/L时,其自身光还原的初始速率最大,甲基橙光氧化反应初始速率则随c(Cr(Ⅵ))和c(甲基橙)的增大而减小.      

微波干燥制备Ag/TiO2的光催化活性试验研究

利用钛酸丁酯溶胶—凝胶法制备TiO2凝胶,通过光化学沉积法在TiO2凝胶表面负载Ag,采用微波对凝胶进行干燥制备TiO2光催化剂。以甲基橙为模拟污染物进行光催化降解试验,结果表明该方法制备的Ag/TiO2催化剂光催化活性明显提高。     

不同生物质原料催化制备5-羟甲基糠醛的研究进展

生物质被视为一种潜在的丰富可再生能源,可用于生产能源、化学品和材料等,是传统能源的潜在替代品。5-羟甲基糠醛(5-hydromethylfurfural, HMF)是一种多功能、关键的可再生平台化合物,有许多潜在的应用,被誉为“沉睡的巨人”,可以由生物质衍生的碳水化合物生产。目前,制备HMF的原料主要是糖类化合物。深入讨论了HMF的合成机理以及己糖、多糖和其他生物质等不同来源的原料催化制备HMF方法的研究进展。以往的研究可以发现,葡萄糖转化为HMF大多选用路易斯酸催化剂,对于果糖则更注重于非均相催化剂的设计。多糖类最终水解为单糖进行转化,应同时注重多糖的水解以及单糖的转化,关键点仍是单糖的转化。最后对HMF原料未来的研究方向和催化剂的设计开发进行展望,以期为今后的深入研究提供理论支持。     

亚甲基蓝在缺氧活性污泥上的吸附平衡和动力学

为了考察缺氧活性污泥对染料的吸附性能和吸附机理,以缺氧活性污泥作为吸附剂,亚甲基蓝作为吸附质进行等温吸附试验。结果表明:亚甲基蓝在缺氧活性污泥上的吸附遵循准二级速率方程,吸附方式为化学吸附;吸附行为符合Langmuir和Redlich-Peterson吸附等温式,为单分子层吸附,理论最大吸附量9.25 mg/g;亚甲基蓝分子在污泥颗粒内扩散动力学曲线存在线性部分,说明吸附过程存在污泥颗粒微孔内扩散效应。     

Fe/TiO2/ACF三元复合光催化材料联合脉冲放电降解甲基橙

采用溶胶-凝胶法制备了Fe/TiO₂/ACF三元复合光催化材料,将其投入到脉冲放电水处理反应器中降解甲基橙,考察该材料的光催化性能,以及它与脉冲放电的联合降解过程中操作因素的影响. 结果表明,Fe/TiO₂/ACF三元复合光催化材料与脉冲放电产生协同作用,大大提高了对甲基橙的去除率. 甲基橙的去除率与掺铁量〔以摩尔分数计〕、煅烧温度、溶液电导率和pH有关. 当掺铁量为0.07%,煅烧温度为900 ℃时,降解效果最佳;当溶液pH为6,电导率为300 μS/cm时,对Fe/TiO₂/ACF与脉冲放电的联合降解效果有利.