松弛涡旋累积法获取细颗粒物湍流通量的实验研究

利用2018年12月27日-2019年1月8日山东省平原县大气环境实验站观测资料,基于近地面层各物理量湍流输送特征的相似性,以温度（T）作为代理变量,采用松弛涡旋累积法（The Relaxed Eddy Accumulation,REA）计算了重霾天气过程细颗粒物湍流通量,并给出了可信度验证.结果表明：实验观测期间,温度（T）、水汽（H₂O）、二氧化碳（CO₂）等不同物理量的REA法获取的湍流通量的经验系数b分别为b_T=0.56、b_H2O=0.56、b_CO2=0.56.经验系数b的中位数随归一化采样阈值H_REA的增大而逐渐减小;b值的离散性随H_REA的变化存在一个极小值;考虑到温度b值的离散性最小,建议选取温度作为代理变量.REA法计算的细颗粒物湍流通量结果与细颗粒物湍流通量测量装置的结果具有较好的一致性,说明采用代理变量的REA法适用于细颗粒物湍流通量的获取.     

青岛冬季PM2.5持续重污染天气的大气边界层特征

鲜有出现空气质量问题的北方沿海城市青岛近年来也频频出现重污染天气. 2014年1月青岛市总计出现7 d重污染天气,其中1月15-18日是持续4 d的PM_2.5重污染,其余的则分别出现在1月6日、11日和30日.为了获得气象条件对持续重污染天气发展、维持和消除的影响机制,利用激光雷达、大气稳定度仪探测数据以及地面、高空气象观测和空气质量监测数据,重点分析了1月15-18日持续重污染期间青岛市大气边界层气象要素的时间和空间特征.结果表明,2014年1月影响青岛冷空气势力弱、青岛近地面低于3 m/s的风速不利于污染物扩散,66%以上的相对湿度有利于污染物浓度增大.在污染源稳定的背景下,气象要素的差异性导致了污染物浓度时空分布的差异.在持续的弱偏北风下污染物浓度居高不下;在偏南风影响下,污染物浓度趋于下降.边界层内存在高层干冷弱北风和低层暖湿弱南风的风切变、稳定层结、低层相对湿度为70%的高湿大气以及交替出现的近地面南北风是此次重污染持续的主要原因.大气边界层高度变化对污染物浓度具有6 h左右的延迟影响;而低边界层高度、大稳定度因子,低云的存在和较高的污染物浓度之间具有较好的一致性变化趋势.当近地面温度升高、相对湿度减小以及增大的偏南风和存在弱不稳定层结时,有利于提高青岛局地大气扩散能力.      

北京市典型道路交通环境细颗粒物元素组成及分布特征

对北京市典型道路交通环境中不同粒径段（0.2～0.5μm、0.5～1.0μm和1.0～2.5μm）的细颗粒物进行了采样分析,在2008—2009年期间5个阶段内共采集了198个细颗粒物样品.通过XRF分析得到细颗粒物中Al、Na、Mg、K、Ca、Si、S、Cl、Fe、Mn、Ti、Cu、Zn、As、Br和Pb16种元素的质量浓度.含量较高的元素有S、K、Fe、Cl、Si、Ca和Zn,占测试元素总浓度的90%以上.应用富集因子法将元素分为地壳元素、双重元素和污染元素三类.应用因子分析法分离出两个主要因子,因子1主要与地壳元素和双重元素相关,可归于扬尘源的贡献;因子2主要与污染元素相关,可能来自机动车、燃煤、生物质燃烧和工业等排放源.人为源对小粒径（0.2～0.5μm）颗粒物的贡献较大,而地壳源的贡献更集中于大粒径段（1.0～2.5μm）.多数地壳元素和双重元素在夏季和冬季均随粒径的增大而富集,且冬季浓度较高,而多数污染元素的分布形态存在季节差异.Br、As和Pb夏季在0.5～1.0μm出现峰值,而冬季在0.2～0.5μm出现峰值.冬季因采暖增加的煤和生物质的燃烧造成部分元素浓度在0.2～0.5μm有显著增加.云层内部的硫酸盐生成过程可能是夏季S元素在0.5～1.0μm出现峰值的原因.通过奥运时期与非奥运时期元素浓度和分布的比较,发现奥运时期交通源临时控制措施对机动车排放和道路扬尘均有显著的削减作用,削减率分别为53%和63%,且随粒径增大而增加.     

北京市冬季典型重污染时段PM2.5污染来源模式解析

为了探究近年来北京市PM_2.5污染区域来源规律和重污染累积过程中PM_2.5的生成途径,利用第三代三维空气质量模型CAMx的颗粒物源示踪(PSAT)和过程分析(PA)技术,模拟计算了北京市2013年和2014两次冬季典型重污染时段PM_2.5的源-受体关系和物理、化学过程对PM_2.5的生成贡献. 结果表明:在区域来源贡献中,随着空气污染等级由优升至严重污染,外地PM_2.5贡献率从42.9%升至67.4%,本地贡献率由57.1%降至32.6%,其中外地二次PM_2.5贡献率从20.2%升至39.8%,为北京市重污染时段的主要贡献因子;在外地贡献中,廊坊市、山东省、天津市、唐山市的贡献率较大,分别为3.2%~4.7%、3.8%~7.5%、3.6%~5.8%、2.2%~3.2%. PA分析结果表明:在不利气象条件(持续性的逆温层结)下,南边界的输送在重污染过程中起到了重要作用,对ρ(PM_2.5)增长的贡献速率可达10 μg/(m3·h). 此外,本地化学转化在重污染时段对ρ(PM_2.5)爆发性增长的贡献率也可以达到40.0%,其中特殊天气条件下二次PM_2.5生成贡献的显著增加是造成ρ(PM_2.5)出现峰值的主要原因. 研究显示,随着污染程度的加重,北京市受区域性污染的影响逐渐加大;在重污染过程中,不利气象条件下的本地化学转化与水平输送对近地层ρ(PM_2.5)峰值的出现与维持发挥了重要作用.      

广州市灰霾期间大气颗粒物中无机元素的质量浓度

用ICP-MS测定K,Al,Fe,Mn,Cu,Pb 和Zn等27种元素的浓度,讨论了这些元素在灰霾与非灰霾期的浓度特征.结果表明, 广州市大气PM10中无机元素的质量浓度在灰霾期要高于非灰霾期,同时灰霾与非灰霾期间所测元素的分布特征基本一致,说明灰霾与非灰霾期间无机元素的来源基本上是一致的.富集因子法分析结果显示,来源于人为活动的Zn, Pb, As和Cu在灰霾期更容易富集.     

冲击采样器设计参数分析

在颗粒物研究中，分级采样是一种常用的监测方法，而冲击采样器是颗粒物分级采样的重要仪器。从颗粒物的受力分析着手，得到了冲击采样器重要参数——斯托克斯数的表达式，并对TSP、PM10和PM2.5冲击采样器设计参数进行了详细分析，得到了采样器设计参数的关系式及相关曲线。     

柴油车排气颗粒物的后处理技术

本文分析探讨了柴油机排气颗粒物的组成、危害及后处理技术。介绍了颗粒捕集器及其消极和积极再生方法、采用氧化催化剂或四效催化剂的催化净化器和低温等离子体 -催化净化技术。     

颗粒物吸附乐果的动力学特征

研究了乐果在颗粒物表面上吸附的动力学特征,观察了颗粒物的性质对吸附行为的影响.结果表明,乐果在3种颗粒物上的吸附过程均符合一级动力学规律,其相关系数在0.986 2～0.990 5,达到极显著水平.颗粒物的性质与吸附量相关分析发现,不同颗粒物对乐果的吸附程度是由颗粒物的有机质、粘粒、阳离子交换容量(CEC)和pH等理化特征综合作用的结果.pH对吸附行为影响的实验结果指出,随着体系的pH逐渐增大,颗粒物对乐果的吸附能力增强.     

密闭微波消解电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)法同时测定大气颗粒物PM10中的18种无机元素

建立了测定大气颗粒物PM10中18种无机元素的密闭微波消解电感耦合等离子体发射光谱法。考察了微波消解体系和消解条件,选取了适宜的仪器工作条件和最佳的分析谱线,合理地进行了背景扣除,并对共存元素的干扰情况进行了研究。样品采用硝酸-盐酸-过氧化氢-氢氟酸体系进行消解并经饱和硼酸溶液络合后上机测定,测定值与参考样品标准值相符,主量元素的方法精密度(RSD%)小于3%,次量、微量元素的方法精密度小于10%。各元素的检出限在0.0001~0.0141mg/L之间,回收率在90%~110%之间,应用建立的方法对北京市的颗粒物膜样品进行了分析。     

柳州市大气颗粒物中多环芳烃的种类和时空分布特征及来源

采用气相色谱/质谱联用技术(GC/MS)检测了柳州市大气颗粒物样品中的PAHs,比较了柳州市各区大气颗粒物中多环芳烃含量的差异以及不同季节对多环芳烃含量的影响,讨论了其分布规律及污染源.