气体扩散电极在水处理领域中的研究进展

气体扩散电极（Gas Diffusion Electrode—GDE）作为阴极,通过氧气还原产生过氧化氢（H202）,在亚铁离子催化剂存在的情况下形成Fenton试剂,从而间接氧化有机污染物,这方面的研究逐步引起人们的重视。本文综述了电极材料、电流密度、pH、催化剂等因素对处理效果的影响,提出了该方法存在的问题并对其发展趋势进行了展望。     

Reaction pathways of dimethyl phthalate degradation in TiO2-UV-O2 and TiO2-UV-Fe(VI) systems

The photocatalytic degradation of dimethyl phthalate (DMP) in aqueous TiO₂ suspension under UV illumination has been investigated using oxygen (O₂) and ferrate (Fe(VI)) as electron acceptors. The experiments demonstrated that Fe(VI) was a more effective electron acceptor than O₂ for scavenging the conduction band electrons from the surface of the catalyst. Some major intermediate products from DMP degradation were identified by HPLC and GC/MS analyses. The analytical results identified dimethyl 3-hydroxyphthalate and dimethyl 2-hydroxyphthalate as the two main intermediate products from the DMP degradation in the TiO₂–UV–O₂ system, while in contrast phthalic acid was found to be the main intermediate product in the TiO₂–UV–Fe(VI) system. These findings indicate that DMP degradation in the TiO₂–UV–O₂ and TiO₂–UV–Fe(VI) systems followed different reaction pathways. An electron spin resonance analysis confirmed that hydroxyl radicals existed in the TiO₂–UV–O₂ reaction system and an unknown radical species (most likely an iron–oxo species) is suspected to exist in the TiO₂–UV–Fe(VI) reaction system. Two pathway schemes of DMP degradation in the TiO₂–UV–O₂ and TiO₂–UV–Fe(VI) reaction systems are proposed. It is believed that the radicals formed in the TiO₂–UV–O₂ reaction system preferably attack the aromatic ring of the DMP, while in contrast the radicals formed in the TiO₂–UV–Fe(VI) reaction systems attack the alkyl chain of DMP.     

不同母质发育的水稻土中铁、锰对甲烷排放的影响

盆栽结果表明,不同土壤类型铁、锰含量的差异是造成不同土壤类型间甲烷排放量差异甚大的重要因素之一。土壤中铁、锰通过对土壤氧化还原电位及根膜形成的影响而影响甲烷的排放。     

KRIGED ESTIMATES OF TRANSMISSIVITY IN THE MESILLA BOLSON,NEW MEXICO1

ABSTRACT: Kriging utilizes a statistically based procedure of spatial interpolation that incorporates the spatial correlation structure of the phenomenon, and provides an error estimate. Kriging was applied to a total of 141 transmissivity values in an attempt to quantify the transmissivity distribution of the Santa Fe aquifer in Mesilla Bolson. New Mexico. The analysis produced contour maps of estimated transmissivity values and associated estimation variances. Through variogram analysis and fitting of an exponential variogrsm to 141 natural log of transmissivity (InT) values, the range was determined to be 3 miles, the average variance 2.74 (σ_InT= 1.65) with a mean of 8.65. Kriged estimates were generally lower when compared to estimates based on available transmissivity maps.     

用烧结法从沸腾炉渣中提取铝和铁的研究

把沸腾炉渣和石灰及精煤混合制成小球,然后在大约1 000 ℃下烧结.取不同烧结时间的样品用硫酸浸取,得到含有铝离子和铁离子的溶液.试验表明,采用浓度为4 mol/l的硫酸,在80 ℃下浸取烧结球样品(50%沸腾炉渣∶40%精煤∶10%石灰)24 h,可以得到铝和铁的最大提取率,分别为86.50%和94.60%.滤渣可以作为固化材料用于高速公路的路基建设或水泥生产中的添加剂.     

反应气氛对绿色合成纳米铁的组分及其活性的影响

成本低廉和无二次污染的"绿色"合成纳米材料是发展原位纳米环境修复技术的前沿研究课题之一.本文以绿茶提取液为还原剂和稳定剂进行"绿色"合成纳米铁,探讨在不同的气氛下"绿色"合成的纳米铁颗粒的主要成分,以期为调控合成纳米铁系材料提供基础研究.首先,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱分析(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征手段对不同反应气氛下合成的纳米铁颗粒的表面微观形貌、尺寸和价态结构进行分析.结果发现,在通入N2情况下,合成的纳米铁颗粒粒径为(84.7±11.5)nm,其主要成分以纳米零价铁为主;在通入空气情况下,合成的纳米铁粒径为(117.8±26.2)nm,其主要成分是纳米零价铁、氧化铁和四氧化三铁的混合物;通入O2时,合成的纳米铁粒径为(141.2±26.3)nm,其主要成分以四氧化三铁为主.其次,评价在不同气氛条件下合成纳米铁颗粒对去除亚甲基蓝(MB)的反应活性.结果表明,在反应温度313 K下降解初始浓度为50 mg·L-1的MB溶液,反应5 min时已达到平衡,通入N2合成的纳米铁降解MB,去除率高达98.7%,而通入O2合成的纳米铁反应效率低,对MB的去除率仅为65.3%.最后,从以上发现提出不同气氛下可以调控"绿色"合成的铁系纳米材料成分,从而导致不同的纳米修复环境中污染物的能力.     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

五羰基铁对正辛硫醇中硫的脱除研究

由于能源化石类燃料中均包含不同含量的硫化物,随着人类对这些能源的不断利用,引发的环境污染等问题日趋严重。利用五羰基铁(Fe(CO)5)分解条件温和可控,产物无杂质,分解后的Fe0可以与硫原子原位键合等特点。文章尝试采用Fe(CO)5作为脱硫剂在温和条件下进行脱除正辛硫醇的研究。实验结果表明:随着压强(101~5 067 kPa)、Fe(CO)5加入量(50~250μL)、时间(1~6 h)和温度(0~180℃)的不同,Fe(CO)5脱硫效率具有明显差异,在此基础上得到最佳脱硫条件及最高脱除效率:常压、Fe(CO)5加入量200μL(1.4 mmol)、t=2h和T=140℃时,达到最高硫容3 450 mg/L。分别采用IR、XPS手段对脱硫反应机理进行了探索。IR结果表明:在1 084 cm-1处为硫氧峰,在797 cm-1归属为铁氧峰。XPS结果表明:167.8 eV处可能为S4+,711.6 eV处可能为Fe3+。因此,正辛硫醇脱除的可能机理为巯基断裂,并在空气中与氧结合,最终形成S4+,而Fe(CO)5的Fe经过脱硫之后,在空气中不稳定,最终被氧化成Fe3+。     

PRB技术修复铬污染地下水的试验研究

以铬污染地下水为研究对象,用零价铁作为反应介质设计了可渗透反应墙(PRB),对零价铁处理铬污染地下水的处理效果和长期稳定性进行了研究。对不同粒径的铁粉处理效果进行对比,发现铁粉粒径越小,处理效果越好。用铁粉作为PRB反应介质,对PRB处理铬污染地下水的长期稳定性进行了研究。试验结果表明,采用Fe0-PRB原位技术处理铬污染地下水,铁粉粒径越小处理废水的水质越好,但介质粒径越小,反应器渗透系数越小,处理水量显著减少;且铁粉在处理含铬废水时生成了大量的难溶化合物,容易造成填料堵塞,导致铁粉利用效率不高。因此有必要研制铁粉复合填料,增大填料的渗透性,提高填料处理含铬废水时铁粉的利用效率。     

铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物制备及其催化氧还原的效果

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在.