黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

正丁醇对柴油机颗粒组分与形貌特征的影响

为探讨柴油机燃用正丁醇-柴油混合燃料降低颗粒排放的机理,采用热重分析仪与场发射扫描电子显微镜,重点对正丁醇-柴油混合燃料燃烧的颗粒形貌特征进行研究,分析了颗粒的组分、微观结构以及粒径分布随w(正丁醇)的变化规律. 结果表明:正丁醇-柴油混合燃料燃烧的颗粒呈团簇状结构,随着w(正丁醇)的增加,团聚程度逐渐提高,排列结构更加紧密;颗粒的粒径逐渐减小,柴油、B5、B10〔B5、B10是指w(正丁醇)分别为5%、10%的正丁醇-柴油混合燃料〕燃烧的颗粒平均粒径分别为1.43、0.85、0.52 μm;颗粒中的主要成分为碳烟,其质量分数约为60%,随着w(正丁醇)的增加,碳烟和可溶有机物组分的质量分数有所增加,硫酸盐、金属等不易挥发组分以及金属元素的质量分数逐渐减少. 研究显示,添加正丁醇,可促进颗粒转化、改善颗粒的氧化过程,使颗粒向小粒径方向移动;由于颗粒中可溶有机物组分含量增加,因此提高了颗粒在碰撞过程中凝并的概率,致使颗粒的团聚程度增加.      

Effects of molecular weight and concentration of carboxymethyl cellulose on morphology of hydroxyapatite nanoparticles as prepared with one-step wet chemical method

Nano-sized apatite particles (nAP) synthesized with carboxymethyl cellulose (CMC) have shown great application potentials in in situ heavy metal remediation. However, differences in CMC’s properties effects on the size of nAP produced are not well understood. In this paper, two types of CMC, with respective molecular weights (MW) of ～120000 and ～240000 Dalton or respective polymerization degrees of 500 (CMC-500) and 1050 (CMC-1050), were studied in a concentration range of 0.05%–0.5% (w/w) for nAP synthesis. Morphology of the particles was characterized with transmission electron microscopy (TEM). Results showed that 0.05% CMC-500 solution gave an average particle size of 148.7±134.9 nm, 0.25% CMC-500 solution produced particles of 21.8±20.4 nm, and, 0.5% CMC-500 solution contained particles of 15.8±7.7 nm. In comparison, 0.05% CMC-1050 solution produced nanoparticles of 6.8±3.2 nm, 0.25% CMC-1050 produced smaller nAP of 4.3±3.2 nm, and 0.5% CMC-1050 synthesized the smallest nanoparticles in this study, with an average diameter of 3.0±2.1 nm. Chemical composition of the products was identified with X-ray diffraction (XRD) as pure hydroxyapatite. Interactions between nAP and CMC were discussed with help of attenuated total reflection Fourier transform infrared (ATRFTIR) spectroscopic data. This study showed that CMC at higher concentration as well as higher MW facilitated to produce finer nanoparticles, showing that nAP size could be manipulated by selecting appropriate CMC MW and/or applying appropriate CMC concentration.     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备及可见光光电催化协同降解RhB

制备Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极,应用于可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)光电催化体系中,以RhB为目标污染物,研究了可见光光电催化对RhB的协同降解.实验优化了Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备条件,并与活性炭粒子电极、活性炭负载TiO2粒子电极在Vis-3D/EF体系中的光电催化性能进行对比,结果表明:TiO2浸渍液浓度为2g/L,Fe-Ni掺杂比为5:5,Fe:Ni:TiO2物质的量比为0.5:0.5:100的条件下制备的粒子电极在Vis-3D/EF体系中表现出最优的光电催化性能,60min对RhB的去除率达92.58%,优于活性炭粒子电极和活性炭负载TiO2粒子电极.自制粒子电极在Vis-3D/EF体系比在3D/EF体系对RhB的去除率提高29.46%,表现出明显的光催化和三维电极/电Fenton协同处理效果,协同指数为1.18,说明了自制粒子电极应用在Vis-3D/EF组合技术中,实现对RhB的可见光光电协同降解是可行的.     

典型电子垃圾拆解区二噁英污染特征、相分配及暴露风险

选取南方某典型电子垃圾拆解区不同作业区为研究对象,重点研究了拆解地大气中二噁英的污染特征、气相-颗粒相分配及呼吸暴露风险。通过对5个采样点（包括1个背景点）的研究发现,电子垃圾拆解作业区颗粒相ΣPCDD/Fs的质量浓度为：20.64-56.14 pg·m^-3,毒性当量为：I-TEQ 0.293-1.490 pg·m^-3;气相ΣPCDD/Fs的质量浓度为：3.861-19.29 pg·m^-3,毒性当量为：I-TEQ 0.384-2.150 pg·m^-3。背景点大气中二噁英浓度相对较低,颗粒相和气相样品中质量浓度值分别为：3.734 pg·m^-3和2.637 pg·m^-3,毒性当量仅为I-TEQ 0.176-0.267 pg·m^-3;要明显低于电子垃圾拆解区。基于污染物气相-颗粒相分配系数与蒸汽压的关系对二噁英的气-固分配行为研究显示,除了拆解混合作业区有较好的分配系数（-0.64）外,其它监测点位二噁英的气-固平衡状态较弱（-0.27--0.03）,更多的是以低分子量的单体化合物赋存于气相样品中。对拆解区二噁英呼吸暴露风险研究结果表明,儿童呼吸暴露风险要高于成年人;同时无论是儿童还是成年人,其二噁英的呼吸暴露量均要高于国内外城市报道的二噁英人体呼吸暴露量,说明本次监测的电子垃圾拆解区存在的潜在健康风险不容忽视。     

Investigation on sampling artifacts of particle associated PAHs using ozone denuder systems

Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） are complex organic compounds which are identified as significant carcinogenic to human health. PAHs （mainly in particle phase） are susceptible to atmospheric oxidant gases, especially ozone, nitrogen oxides （NOx）, hydroxyl radical （OH）, and could be degraded on filters during sampling process, leading to an underestimation of ambient PAH concentrations. The goal of this work was to investigate particle associated PAHs sampling artifacts caused by ozone in summer of Beijing. Comparative sampling systems were operated simultaneously during the whole campaign, one with activated carbon ozone denuder, the other being set as conventional sampling system. Activated carbon denuder was testified to be highly efficient to eliminate ozone from air stream. In general, nine particle-bound PAHs observed from conventional sampler were all lower than those from ozone denuder system. The total PAHs （particle phase） concentration was averagely underestimated by 35.9% in conventional sampling procedure. Benzo[a]pyrene （BaP） had the highest percentage of mass loss. founded to have influences Ambient temperature was on PAHs sampling artifacts. High temperature can increase loss of particle associated PAHs during sampling.     

三维电极电催化氧化法处理废水的研究进展

综述了近几年国内外在三维电极电化学反应器方面的最新研究进展,分析了电源的输出形式、阴阳极板的布置方式、粒子电极的填充方式等因素对废水处理效果的影响,探讨了碳纳米材料等新材料在粒子电极载体上的应用,最后介绍了三维电极法与其他技术联用的最新研究,并指出了三维电极法存在的问题及今后的研究方向。     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

洛阳市不同功能区地表灰尘重金属的粒径分布特征

以洛阳市为例,分析了工业区、商业区、居民区、城乡结合处、城市绿地和城市主干道等不同功能区地表灰尘颗粒组成及重金属（Cu、Zn、Pb、Cd）粒级效应。结果表明：洛阳市不同功能区地表灰尘粒径分布具多峰性,分别在850~250、150~96及〈75μm出现分布峰值。不同功能区地表灰尘粒径差异显著,居民区和城市绿地细颗粒比重较大,工业区和城市主干道粗颗粒相对较多。各金属元素的质量分数粒级效应不一,Pb在工业区各粒级中质量分数最高,具粒级效应,其它功能区粒级效应不明显,Cd、Cu粒级效应明显,Cd富集更趋向于细粒（96~75和〈75μm）,Cu在180~150μm粒径质量分数迅速升高,并随着粒径减小,基本呈上升趋势,除工业区和城乡结合部外,其它功能区均在〈75μm粒径达到峰值。除居民区和城乡结合部各粒径Zn分布较平均外,Zn主要富集于180~150μm粒径颗粒,且质量分数明显高于其它各粒级,粒级效应基本呈现正态分布。