灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征

利用湖北省大气复合污染自动监测站2013年的全年监测数据,分析了灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征。霾日主要出现在春季、秋季和冬季。霾日与非霾日大气污染物质量浓度和气象参数的对比分析结果显示:高湿度、静风是武汉城市区域霾日的重要气象特征;PM1、PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、CO、NH3的质量浓度,SOR、NOR值以及PM_(2.5)中的二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)和部分元素(Pb、Se、Cd、Zn、K)的质量浓度均在霾日明显高于非霾日,而霾日SO2质量浓度仅在冬季略高于非霾日。选取2013年1月的连续灰霾日进行相关性分析,结果表明:污染组分主要来自当地排放(包括直接排放和二次形成),并受当地气象条件影响。此次灰霾过程中PM_(2.5)中的硫酸盐和硝酸盐主要来自气相反应,气态NO_2主要生成了气态HNO_3,而不是HNO_2。     

武汉市春季大气PM2.5中水溶性离子特征

运用大气PM_(2.5)水溶性组分及其气态前体物在线监测系统(GAC-IC)于2017年3月5—12日对武汉市大气PM_(2.5)中水溶性组分进行了在线监测,分析了PM_(2.5)中主要水溶性离子的化学特征和作用机制。结果表明:实验期间武汉市大气PM_(2.5)中水溶性组分与气态前体物间存在明显的二次转化过程,二次反应是PM_(2.5)的重要来源。监测期间,PM_(2.5)中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+的平均质量浓度分别为24.3、16.9、15.0μg/m~3,是PM_(2.5)中重要的水溶性无机离子,占PM_(2.5)质量浓度的40%~70%。硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别为0.52和0.27,表现出较为明显的二次污染特征。通过相关性分析发现:监测点位周边大气PM_(2.5)中NH_4~+与NO_3~-、SO_4~(2-)有良好的相关性,且表现为富氨状态,大气中铵能较好地中和SO_4~(2-)和NO_3~-。     

单柱离子色谱法同时测定地面水中阴离子

单柱离子色谱法同时测定地面水中Ｆ－、Ｃｌ－、ＮＯ－２－Ｎ、ＮＯ－３－Ｎ、ＳＯ２－４阴离子。以２．５ｍＭ苯二甲酸、２．４ｍＭ三羟甲胺缓冲液为淋洗液,在ｐＨ＝４．０,流速为１．５ｍｌ／ｍｉｎ的条件下,测得各阴离子检出限、线性回归方程及相关系数、方法的精密度和准确度。     

基于高分辨率MARGA分析成都市PM2.5中水溶性离子污染特征

利用高分辨率MARGA对2019年成都市PM_2.5中水溶性离子展开连续监测,结合气象参数分析水溶性离子污染特征.结果表明,MARGA监测的8种水溶性离子质量浓度与PM_2.5变化趋势一致,水溶性离子年均浓度为(23.1±13.6)μg·m^-3,在PM_2.5中占比为48.6%,表明水溶性离子为PM_2.5重要组分.各离子质量浓度大小顺序依次为:NO^-₃、 SO₄^2-、 NH⁺₄、 Cl^-、 Ca²⁺、 K⁺、 Mg²⁺和Na⁺,其中二次离子(NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄)年均质量浓度为(20.2±2.7)μg·m...     

Unravelling the effects of complexation of transition metal ions on the hydroxylation of catechol over the whole pH region

Catechol pollutants (CATPs) serving as chelating agents could coordinate with many metal ions to form various CATPs-metal complexes. Little information is available on the effects of complexation of metal ions on CATPs degradation. This work presents a systematical study of •OH-mediated degradation of catechol and catechol-metal complexes over the whole pH range in advanced oxidation processes (AOPs). Results show that the pH-dependent complexation of metal ions (Zn²⁺, Cu²⁺, Ti⁴⁺ and Fe³⁺) promotes the deprotonation of catechol under neutral and even acidic conditions. The radical adduct formation (RAF) reactions are both thermodynamically and kinetically favorable for all dissociation and complexation species, and OH/O⁻ group-containing C positions are more vulnerable to •OH attack. The kinetic results show that the complexation of the four metal ions offers a wide pH range of effectiveness for catechol degradation. At pH 7, the apparent rate constant (k_app) values for different systems follow the order of catechol+Ti⁴⁺ ≈ catechol+Zn²⁺ > catechol+Cu²⁺ > catechol+Fe³⁺ > catechol. The mechanistic and kinetic results would greatly improve our understanding of the degradation of CATPs-metal and other organics-metal complexes in AOPs. The toxicity assessment indicates that the •OH-based AOPs have the ability for decreasing the toxicity and increasing the biodegradability during the processes of catechol degradation.     

Mg (OH)2@粉煤灰复合材料对重金属离子的去除研究

根据“粒子设计”思想，以粉煤灰为载体，采用非均匀形核法制备了一种核壳结构粉煤灰负载纳米氢氧化镁复合材料，并对其吸附废水中Cu （II）、Ni （II）和Pb （II）性能进行研究.采用扫描电子显微镜（SEM）、EDS能谱、比表面积分析仪（BET）、X射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）等技术对包覆前后的复合粉体进行了表征.结果表明，复合粉体表面均匀包覆了大量纳米氢氧化镁和少量水合碳酸镁，比表面积增大到原来（粉煤灰1.79m²/g）的30多倍，平均孔径由11nm增加至14.7nm.平均孔隙宽度从12.8nm增加至15.4nm.粉煤灰表面的Si-O-Si、Si-O-C与氢氧化镁之间形成Si-O-C-O-Mg和Si-O-Mg-OH.复合粉体材料去除重金属的效率明显高于原粉煤灰和氢氧化镁，其单位饱和吸附量分别达到了216.30、116.50、160.96mg/g.根据Zeta电位、FTIR及模拟方程分析了复合粉体吸附重金属离子机理，结果表明复合粉体材料对重金属离子通过沉淀反应、静电吸引、离子交换等方式进行吸附，吸附过程等温线符合Langmuir等温模型，动力学符合颗粒内扩散模型，热力学符合自发吸热反应.通过解吸再生试验发现，经过5次循环再生利用后，复合粉体对重金属离子的去除率达到50%以上，这说明复合粉体在吸附过程中具有良好的再生性能.     

2013—2022年全国环境空气质量变化特征

基于2013—2022年全国339个地级及以上城市环境空气质量监测数据，分析了10年来环境空气质量变化特征。结果表明，2013—2022年全国环境空气质量持续改善，74个重点城市ρ（PM_2.5）从2013年的68μg/m³降至2022年的29μg/m³，降幅为57.4%；一次排放污染物ρ（SO₂）和ρ（NO₂）10年降幅分别为71.9%和27.6%，ρ（CO）自2015年以来下降42.1%；全国ρ（O₃）波动变化，受高温干旱影响，2019和2022年ρ（O₃）为148和145μg/m³，其他年份ρ（O₃）在137~139μg/m³波动。全国74个重点城市优良天数比例从2013年的65.7%上升至2022年的83.0%，相当于10年间每个城市优良天数增加65d；重污染天数比例从2013年的7.9%下降至2022年的0.6%，重污染天数减少90%。2020—2022年，90%以上的非沙尘重污染天出现在秋冬季（11—12月和1—2月），夏秋季O₃超标问题对优良天数比例影响显著，建议进一步强化重点区域污染联防联控与重点城市大气污染防治，加强多污染物协同治理，推进空气质量持续改善。