氮肥运筹对稻田CH4和N2O排放的影响

开展了连续2 a（2019～2020年）的田间试验,通过设置不施肥（CK）、农户习惯施肥（CF）、二次追肥（TT）和有机肥替代20%化肥（OF）这4个处理,用静态箱-气相色谱法研究施肥对稻田CH₄和N₂O排放的影响,并综合水稻产量和综合温室效应（GWP）对单位水稻产量温室气体排放强度（GHGI）进行分析,探讨长江中下游典型水稻种植区增产减排的施肥方式.结果表明：（1）与CK相比,两年间各施肥处理均降低了CH₄排放,降幅为14.6%～25.1%;增加了N₂O排放,增幅为610%～1 836%;（2）与CF相比,TT和OF处理均呈现增加CH₄排放和降低N₂O排放的趋势,TT和OF处理两年CH₄累积排放量年均值的增幅分别为1.8%（P>0.05）和14.0%（P<0.05）; TT和OF处理两年N₂O累积排放量年均值的降幅分别为63.3%（P<0.05）和49.2%（P<0.05）;（3）与CK...     

Laboratory-scale column study for remediation of TCE-contaminated aquifers using three-section controlled-release potassium permanganate barriers

A laboratory-scale study with a sand column was designed to simulate trichloroethylene(TCE) pollution in the aquifer environment with three-section controlled-release potassium permanganate(CRP) barriers.The main objective of this study was to evaluate the feasibility of CRP barriers in remediation of TCE in aquifers in a long-term and controlled manner.CRP particles with a 1:3 molar ratio of KMnO 4 to stearic acid showed the best controlled-release properties in pure water,and the theoretical release time was 138.5 days.The results of TCE removal in the test column indicated that complete removal efficiency of TCE in a sand column by three-section CRP barriers could be reached within 15 days.The molar ratio of KMnO 4 to TCE in the three-section CRP barriers was 16:1,which was much lower than 82:1 as required when KMnO 4 solution is used directly to achieve complete destruction of TCE.This result revealed that the efficiency of CRP for remediation of TCE was highly improved after encapsulation.     

SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR催化剂,通过SO₂暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO₂对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO₂对MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO₂的催化氧化引起.一方面SO₂氧化为SO₃后与NH₃及H₂O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO₂结合形成MnSO₄使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO₄则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO₄的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO₂的连续氧化并与NH₃相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.     

苯酚羟化酶基因工程菌转化4-乙烯基苯酚特性研究

4-乙烯基苯酚广泛用作食品的调味剂及聚4-乙烯基苯酚类聚合物等的合成。近年来,研究发现4-乙烯基苯酚是苯乙烯在小鼠和人体中的次要代谢物,具有肝毒性和呼吸毒性。因此,利用生物定向转化技术降低4-乙烯基苯酚的毒性将具有实际意义。文章考察了含苯酚羟化酶基因的工程菌PH_IND生物转化4-乙烯基苯酚的条件,确定其最优条件为:菌株PH_IND的OD600为2.5,4-乙烯基苯酚的浓度为1 mmol/L,葡萄糖浓度为20 mmol/L,缓冲溶液的pH为8。在该条件下,生物转化呈一级动力学趋势,反应180 min后,转化率为31%。分子对接结果表明,4-乙烯基苯酚可以和苯酚羟化酶大亚基的活性位点结合,液相色谱-质谱联用分析结果表明4-乙烯基苯酚被转化为4-乙烯基儿茶酚。     

城市垃圾填埋中甲烷排放的研究——以南宁市为例

采用《省级温室气体清单编制指南(试行)》中提供的质量平衡法和美国环境保护局填埋气排放模型(LandGEM)两种计算方法,参考1995～2006南宁市统计年鉴年间有关数据。对这11年间,南宁城市垃圾填埋所产生的甲烷量进行估算。结果表明,短期内城市垃圾填埋量变化缓慢,采用两种方法计算的结果都可行;当城市垃圾填埋量变化大,并且填埋时间比较长时,建议采用LandGEM模型计算出的结果。     

双视角下中国畜牧业甲烷排放的温室效应

准确评价甲烷（CH₄）的温室效应是制定有效减排路径的基础.首次采用新提出的、针对短寿命气候污染物（SLCP）设计的气候指标GWP-star （GWP^*）对中国畜牧业CH₄排放的温室效应进行定量评价,并与常用的GWP指标评价结果相比较.结果表明,GWP的视角下我国畜牧业CH₄排放的温室效应持续增加.因此,畜牧业实现碳中和需要完全消除排放,或以增加碳汇、增加资源化利用的形式抵消每年稳定的CH₄排放.在GWP^*的视角下,2015~2019年间畜牧业CH₄排放的温室效应较20年前有所减少,降低的热量相当于从20年前的大气中减少2.1×10⁴万t CO₂的热量,畜牧业只需每年有效降低0.3%的CH₄排放则可在短期内实现自身碳中和.在中国畜牧业持续采取有效减排措施的情况下,采用GWP^*的标准制定减排目标比用GWP制定的减排目标更早达到,但选择GWP还是GWP^*需要综合考虑评价的目的、评价的时间尺度和实际可操作性.     

Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结的常温沉淀制备及其光催化性能研究

以Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi₅O₇I/g-C₃N₄Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明：利用沉淀法合成Bi₅O₇I/g-C₃N₄的条件为：Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi₅O₇I/g-C₃N₄异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C₃N₄的（002）晶面和Bi₅O₇I的（203）晶面,但g-C₃N₄和Bi₅O₇I的化学结构未受影响.Bi₅O₇I/g-C₃N₄呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi₅O₇I的g-C₃N₄掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi₅O₇I/g-C₃N₄的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度（11.5mA/cm）约为g-C₃N₄和Bi₅O₇I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi₅O₇I/g-C₃N₄对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C₃N₄（58%）和Bi₅O₇I（49.7%）的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基.     

NC-PC锚定微量Fe活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

采用分步热分解法制备了NC-PC（三维多孔碳材料）锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）.采用透射电子显微镜（TEM）、高精度比表面积仪（BET）、X射线光电子能谱分析（XPS）和电感耦合等离子体发射光谱分析（ICP）对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）和腐殖酸（HA）对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-N_x是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,¹O₂在2,4-D的降解过程中起到主要作用.     

菌株WYT降解还原蓝4的关键基因

以印染厂活性污泥中筛选出的WYT菌株为研究对象,探索其对还原蓝4（VB4）染料降解脱色的关键基因.采用全基因组测序分析方法和同源重组法,确定染料代谢的可能关键基因.对该基因进行敲除,构建载体进行基因回补,设计表型验证实验验证基因的脱色效果.结果表明,该可能关键基因属于染料过氧化物酶基因中的B型,命名为DyP.敲除后的菌株对VB4没有脱色效果,基因敲除成功.WYT菌株与敲除载体发生双交换,获得回补株.在降解实验中,回补株对VB4的脱色率为96.04%,野生株的脱色率为96.95%,回补株恢复了对VB4的降解脱色能力,而敲除株几乎失去对VB4的降解能力,DyP基因是VB4降解脱色的关键基因.     

养殖塘CH4通量时空变化特征及其影响因素

本研究基于多通道密闭式动态箱法对亚热带典型养殖塘CH₄通量的时空变化特征及其影响因素进行了分析.结果表明：亚热带养殖塘CH₄主要排放方式是冒泡,CH₄扩散及冒泡通量均呈现明显的季节变化特征.春、夏、秋、冬4个季节CH₄扩散通量分别为：0.113,0.830,0.002,0.005μmol/（m²·s）,冒泡通量分别为0.923,1.789,0.006,0.007μmol/（m²·s）,冒泡通量占总通量的比例分别为89.04%、68.29%、78.95%和60.52%.在冬、春季养殖塘没有人工管理措施的情况下,CH₄通量随着离岸距离的增加而增大,冬、春季养殖塘中间区域CH₄总通量分别是岸边浅水区的34.70和2.98倍.夏季养殖活跃期CH₄通量在空间上呈现出：人工投食区（7.371μmol/（m²·s））>自然生长区（2.151μmol/（m²·s））>人工增氧区（0.888μmol/（m²·s））>岸边浅水区（0.206μmol/（m²·s））的特征.在0.5h尺度上,春季CH₄扩散通量与水温呈显著正相关关系,与风速呈负相关关系,秋季CH₄扩散通量与水温、风速呈正相关关系,冒泡通量和水温呈正相关关系.在日尺度上,水温是CH₄扩散通量和冒泡通量的主控因子,两者均随着水温升高呈指数增加,并且冒泡通量的水温敏感性Q₁₀（12.72）大于扩散通量（7.78）.