华中地区黄冈市一次重度污染期间PM2.5中12种微量元素特征及来源解析

为了给华中地区大气污染防制提供数据和理论支持,于2018年1月13～24日的一次重度污染期间,利用颗粒物中流量采样器采集黄冈市大气PM_(2.5)样品48个,运用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中Li、 Be、 V、 Se、 Sr、 Mo、 Ag、 Ba、 Tl、 Th、 Bi和U这12种元素进行分析,基于正定矩阵因子分析法(PMF)对此次污染来源进行分析,并结合后向轨迹模式中的聚类分析法、潜在源分析法(PSCF)和浓度权重分析法(CWT)分析了黄冈市此次PM_(2.5)外来输送通道及潜在源分布情况.结果表明,此次污染内因是静稳高湿气象条件的出现,外因是污染的输入,总共有5种污染源,分别为燃料燃烧源(10.59%)、地壳源(24.22%)、工业源(3.16%)、燃煤源(47.57%)和交通源(14.45%).主要的气流轨迹类型有两种,短距离传输占比62.50%,长距离传输占37.50%.本次污染贡献较大的区域有湖北的中东部、湖南的东北部、安徽的西南部以及河南的南部等地,华中地区存在南北方向的传输通道.除了本地污染之外,区域传输的影响不容忽视,在秋冬季重污染应急响应期间,各地都需要控制好减排措施,联防联控是治理大气污染的关键.     

盘锦市秋季PM2.5水溶性离子特征及来源分析

为研究盘锦市秋季PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源,于2016年10月在盘锦市开发区、文化公园和第二中学采集PM_(2.5)样品,用离子色谱分析其水溶性离子.同时,分析了PM_(2.5)及水溶性离子浓度特征,并通过离子平衡计算、相关性分析和聚类分析对其污染特征和来源进行研究.结果表明:盘锦市秋季PM_(2.5)平均质量浓度为(52.71±19.44)μg·m~(-3),低于环境空气质量标准(GB 3095—2012)日均浓度限值(75μg·m~(-3)),不同点位之间表现为:开发区第二中学文化公园.开发区、文化公园和第二中学的水溶性离子总质量浓度分别为13.64、13.16和13.19μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)浓度的22.83%、29.72%和24.36%,各点位均表现为NO~-_3、SO■和NH~+_4质量浓度较大.阴阳离子当量比值(AE/CE)均大于1,表明采样期间盘锦市颗粒物整体偏酸性.离子间相关关系分析显示,SNA的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3和KNO_3等.NO~-_3/SO■的均值为1.41,说明移动源对PM_(2.5)的贡献大于固定源.通过聚类分析得出,盘锦市秋季PM_(2.5)中水溶性离子主要来源于气态污染物的二次转化、生物质和化石燃料燃烧及土壤扬尘或建筑扬尘排放.     

2020年天津市两次重污染天气污染特征分析

为了解2020年天津市两次重污染天气污染特征,基于2020年1~2月高时间分辨率的在线监测数据,对天津市2020年1月16~18日（重污染过程Ⅰ）和2020年2月9~10日（重污染过程Ⅱ）进行分析,结果表明,两次重污染过程均呈现前期区域输送和后期本地不利气象条件叠加双重影响的特点,重污染过程期间平均风速均较低,平均相对湿度接近70%,部分时段接近饱和,边界层高度低于300 m,水平和垂直扩散条件均较差.与重污染过程Ⅰ相比,重污染过程Ⅱ主要污染物浓度和污染程度均降低,尤其是NO₂浓度下降明显,重污染过程Ⅱ北部地区PM_2.5和CO浓度较高.两次重污染过程PM_2.5中化学组分浓度和占比发生明显变化,重污染过程Ⅰ二次无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）、EC和Ca²⁺平均浓度较高,OC和Cl^-平均浓度略低于重污染过程Ⅱ,K⁺平均浓度低于重污染过程Ⅱ.与重污染过程Ⅰ相比,受燃烧源增加和移动源大幅降低影响,重污染过程Ⅱ中SO₄^2-、OC和K⁺在PM_2.5中占比明显上升,NO₃^-和EC在PM_2.5中占比明显下降;工业持续生产使重污染Ⅱ中NH₄⁺和Cl^-在PM_2.5中占比相对较高;工地的停工使两次重污染过程中Ca²⁺占比均较低.PMF解析结果表明,重污染过程Ⅰ中PM_2.5来源为二次离子、燃煤和工业、机动车、扬尘、烟花爆竹及生物质燃烧,贡献率分别为53.8%、20.2%、18.6%、6.3%和1.1%;重污染过程Ⅱ中各源对PM_2.5的贡献率分别为48.3%、28.2%、8.7%、2.6%和12.2%.与重污染过程Ⅰ相比,重污染过程Ⅱ燃煤和工业、烟花爆竹及生物质燃烧对PM_2.5贡献率明显上升,二次离子、机动车和扬尘贡献率明显下降,尤其是机动车和扬尘,贡献率分别下降53.2%和58.7%.     

基于在线观测的天津市PM2.5污染特征及来源解析

为了解天津市PM_2.5的污染特征及来源,基于2017~2019年高时间分辨率的在线监测数据,对PM_2.5浓度、化学组分和来源进行了分析.结果表明,2017~2019年,天津PM_2.5平均浓度为61 μg ·m^-3,PM_2.5中主要化学组分为NO₃^-、OC、NH₄⁺、SO₄^2-、EC和Cl^-,在PM_2.5中占比分别为17.7%、12.6%、11.5%、10.7%、3.4%和3.1%.从年分布上看,PM_2.5及主要化学组分浓度均呈现下降趋势,NO₃^-和NH₄⁺在PM_2.5中占比上升,SO₄^2-、OC和EC在PM_2.5中占比下降,Cl^-在PM_2.5中占比略上升,其他组分K⁺、Ca²⁺和Na⁺浓度及在PM_2.5中占比均上升.PM_2.5及主要组分浓度在采暖季相对较高,非采暖季相对较低,夏秋季SOR和NOR较高,二次转化强,PM_2.5中二次无机离子（NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-）占比相对较高.当PM_2.5浓度为优良级别时,PM_2.5中二次无机离子占比较低,OC占比较高,SOC生成较高,Ca²⁺和Na⁺占比相对较高;PM_2.5浓度为轻度及以上污染级别时,随着污染程度加重,PM_2.5中二次无机离子占比明显上升,OC占比基本稳定,EC和Cl^-占比略升,K⁺、Ca²⁺和Na⁺等离子占比下降.PM_2.5浓度处于中度及以上污染级别时,机动车影响明显增加.PMF解析结果表明,2017~2019年,天津市PM_2.5的主要来源为二次源、机动车排放、工业和燃煤排放以及扬尘.其中机动车排放的贡献分担率上升,二次源、扬尘的贡献分担率略升,工业和燃煤源的贡献分担率略降.对天津来说,机动车、燃煤和工业排放始终是PM_2.5最主要的一次污染来源,产业结构和能源结构的调整以及机动车的管控是大气污染防治的主要方向.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究

为了明确天津市区环境受体PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,本研究分别于2016年2月(冬季)和8月(夏季)在天津市区设置6个采样点位同步采集PM_(2.5)样品,采用热光反射法测定样品中各个碳组分(OC1~OC4、EC1~EC3和OP(裂解碳))的含量,并计算得到OC、EC、CharEC和Soot-EC,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,夏季PM_(2.5)中OC平均浓度为(7.5±3.0)μg·m-3,占PM_(2.5)的11.7%±4.1%;而冬季相比于夏季OC的浓度和占比均有增加,分别为(13.1±7.0)μg·m-3和13.9%±2.8%.夏季和冬季EC浓度分别为(4.0±1.8)μg·m-3、(4.3±2.4)μg·m-3,占PM_(2.5)的6.1%±2.0%和4.6%±1.2%.OC与EC的相关性在夏季(r=0.83,p0.01)和冬季(r=0.96,p0.01)均显著,而冬季CharEC与OC(r=0.94,p0.01)、EC(r=0.98,p0.01)相关性明显高于夏季(OC:r=0.44,p0.01;EC:r=0.45,p0.01).PM_(2.5)中OC/EC平均值在夏季和冬季分别为1.9和3.0,估算得到夏季SOC为(2.6±1.4)μg·m-3,占OC的33.5%±13.6%;冬季为(3.5±2.5)μg·m-3,占OC的26.6%±12.0%.夏季Char-EC/Soot-EC为6.5,高于冬季(4.9),并且空间差异性显著(t检验,p0.05).正定矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,天津市区大气PM_(2.5)中碳组分主要有4类来源:燃煤及生物质排放混合源、柴油车、汽油车、道路尘,对夏季PM_(2.5)中碳组分分担率分别为35.4%、16.4%、20.5%、14.4%;对冬季碳组分分担率分别为41.3%、15.5%、18.1%、16.3%.可见,燃煤和机动车是天津市区PM_(2.5)中碳组分的主要来源.     

2013—2015年北京污染频发期细颗粒物重污染成因与天气形势关系的研究

我国重污染呈现愈演愈烈态势,重污染事件在供暖季节（污染频发期）尤为频发.本文利用北京2013—2015年采暖期逐小时PM_2.5浓度数据、再分析资料、气团后向轨迹、气溶胶雷达数据以及探空数据综合分析了北京地区重污染状况,概括了重污染发生时常见的天气形势,探讨了重污染形成原因与天气形势的关系.研究结果表明：2013—2015年采暖期北京发生重污染（日均PM_2.5浓度大于150 μg·m^-3）的天数分别为36、28及35 d,即北京采暖期21.9%的天数受重污染天气影响.2月份重污染事件最为频发,发生频次为27.3%.北京发生重污染事件时,地面被高压控制时,高空500 hPa多东移的槽脊,当位于脊后槽前时,为上升运动,西南风,850 hPa多暖平流,西南风输送暖湿气流,湿度较大,地面偏南风,可能会存在污染物的输送;地面为低压控制时,500 hPa一般为稳定的西风气流或西北气流,低空850 hPa可能存在暖平流,地面常伴随弱的风场辐合,导致污染物累积;当地面为均压场时,高空500 hPa多为脊后槽前的形势,低空无明显冷暖平流,地面等压线稀疏或无等压线,静风天气.这3类结构引发的重污染天数分别占总重污染天数的47.3%、18.2%及34.5%.进一步分析重污染成因与天气形势关系表明：北京地面受高压系统控制时,污染时间持续最长,也最为频发（47.3%）,PM_2.5平均浓度最高可达258.8 μg·m^-3,且常伴随来自西南方向的污染物输送,北京上空1 km附近存在逆温和逆湿.对污染传输路径研究发现：主要存在3条输送通道,①天津-廊坊-北京、②沧州-廊坊-北京、③石家庄-保定-北京.鉴于目前数值模式对天气形势的预报较为成熟,本文对区域重污染过程与天气形势之间的关系研究,有助于为北京地区空气质量的精准预报预警提供科学支持.     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

气象要素对气溶胶光学厚度估算PM2.5的影响

地面监测得到的近地面细颗粒物PM_(2.5)浓度较为精确,但数据覆盖范围相对较小,卫星遥感反演的气溶胶光学厚度(AOD)数据可以反映污染物浓度分布,具有范围大且速度快的特点,因此,大多数学者通过建立PM_(2.5)-AOD模型来实现卫星遥感监测PM_(2.5)浓度,并通过引入气象要素来优化模型.然而,气象要素的选择与引入往往对模型的精度有较大的影响,如何有效地选择对PM_(2.5)浓度影响较大的气象要素一直是PM_(2.5)-AOD模型中的关键问题.因此,本文基于华东地区2014—2015年的MODIS AOD和地面监测站的PM_(2.5)浓度数据,结合再分析气象资料,利用多元逐步线性回归方法建立PM_(2.5)-AOD模型,从由特定时刻、高度上的气象要素与随时间、高度变化的气象要素组成的气象要素集中,筛选出对因变量PM_(2.5)浓度有显著影响的关键气象要素.结果表明:在地域与季节双重尺度下的PM_(2.5)-AOD模型精度更高;相较于特定时刻高度的气象要素,随时间和高度变化的气象要素对PM_(2.5)-AOD模型的影响更为显著;在地域与季节双重尺度下,1000～850 hPa经向风速差、世界时0:00—6:00近地面温度差、850～600 hPa温度差、6:00边界层高度、12:00—18:00近地面压强差、1000～850 hPa温度差对模型影响较大,但应依据不同季节和不同地区的具体影响程度作为选择标准.     

长江三角洲冬季电厂排放对大气污染的影响

分析了长江三角洲地区电厂排放的基本特征并利用WRF-Chem模拟冬季大气污染状况,研究了冬季电厂排放主要污染物的特征及其对空气质量的影响,结果显示,长三角电厂排放的主要大气污染物为SO₂、NO_x及PM_2.5,2010年排放量可分别达到826.8、1475.6和137.3Gg,分别占长三角地区人为源总排放量的34%、38%和14%.冬季主要大气污染物（SO₂、NO₂、PM_2.5）浓度高值区分布在南京-上海,杭州-宁波一带.电厂对SO₂浓度贡献量（率）的空间分布与SO₂排放的空间分布较为一致,而NO₂、PM_2.5,其贡献量（率）的高值区主要分布在安徽、浙江和江西的交界处以及浙江省的东海岸.相对SO₂、NO₂,电厂对PM_2.5贡献量（率）较低,各地均在20μg/m³（15%）以下.污染时期电厂排放对模拟的PM_2.5和SO₂贡献率（6.9%、34.2%）较清洁时期（4.9%、20.7%）大,而对于NO₂,清洁和污染时期的贡献量没有明显差别,均在10μg/m³左右.冬季气温低、风速小及边界层高度低的特征不利于低层污染物的扩散,易导致重污染事件的发生.