气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

Size effect of Pt nanoparticles in acid-assisted soot oxidation in the presence of NO

Pt/Al₂O₃ catalysts with mean Pt particle size ranged from 2.7 to 7.1 nm were synthesized by chemical reduction method, and the sulfated counterparts were prepared by impregnation of sulfuric acid. The turnover frequency of platinum for soot oxidation under loose contact conditions in a feed flow containing NO and O₂ are positively correlated with the size of platinum. The sulfated Pt/Al₂O₃ exhibits higher catalytic activity for soot oxidation in the presence of NO despite their reduced ability for NO₂ production. Such a contradiction is more significant for those catalysts with smaller platinum particles. Herein, the catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET), transmission electron microscopy (TEM), inductive coupled plasma (ICP) emission spectrometry, CO chemisorption, thermogravimetric analysis (TGA), NH₃ temperature-programmed desorption (NH₃-TPD), NO temperature-programmed oxidation (TPO) and NO_x temperature-programmed desorption (TPD). Possible effect of Pt particle size for the catalytic oxidation of soot in the presence of NO was presented based primarily on the promoted NO₂ transfer efficiency onto the soot pushed by the acidic catalysts.     

Physicochemical and toxicological characteristics of nanoparticles in aerosols in southern Thailand during recent haze episodes in lower southeast Asia

Transboundary haze from biomass burning is one of the most important air pollutions in Southeast Asia. The most recent serious haze episode occurred in 2015. Southern Thailand was affected by the haze during September to October when the particulate matter concentration hit a record high. We investigated physical and chemical characteristics of aerosols, including concentration and aerosol size distribution down to sub-micron sizes during haze episodes in 2013 and 2015 and, for reference, an insignificant haze period in 2017. The highest total suspended particulates and PM₁₀ levels in Hat Yai city were 340.1 and 322.5 µg/m³. The mass fractions were nanoparticles (< 100 nm) 3.1%-14.8% and fine particles (< 1 µm) 54.6%-59.1%. Polycyclic aromatic hydrocarbon size distributions in haze periods peaked at 0.75 µm and the concentrations are 2-30 times higher than the normal period. High molecular weight (4-6 ring) PAHs during the haze episode contribute to about 56.7%-88.0% for nanoparticles. The average values of benzo(a)pyrene toxic equivalency quotient were 3.34±2.54ng/m³ in the 2015 haze period but only 0.89±0.17 ng/m³ in 2017. It is clear that particles smaller than 1 µm, were highly toxic. Nanoparticles contributed 19.4%-26.0% of total BaP-TEQ, whereas the mass fraction is 13.1%-14.8%. Thus the nanoparticles were more carcinogenic and can cause greater health effect than larger particles. The fraction of BaP-TEQ for nanoparticles during 2017 non-haze period was nearly the same, while the mass fraction was lower. This indicates that nanoparticles are the significant source of carcinogenic aerosols both during haze and non-haze periods.     

新疆天山夏季气象条件对气溶胶粒径分布的影响

使用宽范围粒径谱仪对天山白杨沟风景区2019年8月5-25日10 nm~10 μm气溶胶数浓度粒径分布进行观测,结合气象要素数据,分析了天山地区夏季气象条件对气溶胶粒径分布特征的影响.结果表明,夏季天山地区10 nm~10 μm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度平均为3539.2 cm^-3、116.5 μm²·cm^-3和17.6 μm³·cm^-3.不同降水过程对气溶胶数浓度的影响不同.不同降水过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,持续时间长的小雨和毛毛雨对气溶胶数浓度谱谱形的影响较小,而降雨量较强的短时降水过程往往会使得气溶胶粒径谱峰值往大粒径段偏移.降雨过程气溶胶表面积浓度谱和体积浓度谱为多峰型分布,表面积浓度主要集中在30~500 nm的细粒子段,体积浓度主要集中在1~10 μm的粗粒子段.相对湿度（RH）对核模态气溶胶数浓度和积聚模态气溶胶数浓度的影响较大,对爱根核模态气溶胶数浓度的影响较小.不同相对湿度条件下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布.随着相对湿度的增加,气溶胶数浓度谱的峰宽呈现先增加后减小的趋势,这种变化趋势在<40 nm时更加显著.气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布与能见度随风速风向的分布呈现相反的趋势.     

nZVI@mesoSiO2的可控合成及应用性能研究

采用改进的两步法在原位基础上合成了以纳米零价铁(nano Zero Valent Iron,nZVI)为核芯的核壳型介孔二氧化硅(nZVI@mesoSiO_2).同时,通过简单地调控铁源用量得到具有单一nZVI核芯和不同壳层厚度的核壳型纳米复合材料.结果发现,铁源用量的增加会导致核芯尺寸减小、壳层厚度增加及颗粒比表面积下降.当铁源用量为2.78 g时,得到的nZVI@mesoSiO_2不仅具有较高的比表面积和单一且均匀的孔径分布,而且对2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-Trichlorophenol, 2,4,6-TCP)的去除表现出很高的性能.影响因素实验表明,材料的最佳投加量为1.0 g·L~(-1),体系适宜初始pH为5.0,污染物初始浓度升高会导致去除效果下降,并且反应体系内乙二胺四乙酸(EDTA)的存在可以提高2,4,6-TCP的去除率.材料的重复利用实验结果表明,经过多次循环反应后会导致材料nZVI核芯的失活和孔道的堵塞.本研究不仅为制备可控壳层厚度的核壳型介孔材料提供了理论指导,而且为进一步改性合成对2,4,6-TP具有高选择性的复合材料提供了依据.     

水泥企业不同固定源PM2.5排放特性

为获得水泥企业固定源颗粒物排放特性,采用自设固定源PM_2.5稀释采集系统对陕西省关中地区某水泥企业固定源中的细颗粒物开展了现场实测工作.结果表明:窑头主要排放粒径较小的颗粒物,其粒径分布特征与燃烧气态产物冷凝、碰并、凝聚等机制相关;窑尾、煤磨、破碎、水泥磨主要排放粒径较大的颗粒物,其粒径分布特征与原料、燃料及熟料的破碎、粉磨等物理性质相关;考虑废气标干流量情况下,固定源PM_2.5控制重点依次为窑头、煤磨、窑尾、水泥磨、破碎;窑头在爱根核模态和积聚模态的颗粒物浓度整体水平明显高于窑尾、煤磨、破碎（最高值间约相差3倍左右至1个数量级）;窑头、窑尾、煤磨、破碎浓度分布的共同特征是PM₁₀粒径分布谱中大于0.1 μm的各层级颗粒物质量大多较高且各层级间质量变化较为剧烈.窑头在爱根核模态和积聚模态的颗粒物数浓度整体水平明显高于窑尾、煤磨、破碎（最高值间约相差1~2个数量级）;窑头、窑尾、煤磨、破碎数浓度分布的共同特征是PM₁₀粒径分布谱中粗粒子模态数量均很小.窑尾、窑头、煤磨、破碎、水泥磨排放因子分别为0.156 g/t（以熟料计）、3.914 g/t（以熟料计）、1.538 g/t（以煤计）、0.016 g/t（以石料计）、0.056 g/t（以水泥计）,PM_2.5排放总量分别为207.48、5 205.62、286.38、28.73、131.50 t,固定源PM_2.5排放总量为5 859.7 t.研究显示,水泥企业不同固定源颗粒物排放特性相差较大,即使同一类工艺同一性质固定源其颗粒物排放也存在不同,主要原因在于各企业的运行参数、固定源除尘设施、颗粒物检测方法及仪器等存在不同.      

藻华高风险期微囊藻在洱海中的垂直分布特征及其影响因素

大量微囊藻浮力调节及其垂向迁移是形成蓝藻水华的重要机制之一.为研究微囊藻的垂直分布特征及影响因素,以洱海北部湖心为监测点位,采用野外采样室内分析的方法,于2016年9—12月对微囊藻生物量、伪空胞体积、粒径等指标进行了测定.结果表明:9—11月微囊藻生物量逐月增长并于11月达到峰值（1.77 mg/L）,在12月出现下降（月均值为0.34 mg/L）;9月、11月微囊藻伪空胞体积（18.0~22.6 μm3/cell）较高,10月、12月较低（10.2~17.3 μm3/cell）;9—11月微囊藻的垂向迁移速率（5.4~14.5 m/d）、漂浮百分率（57%~96%）及群体粒径（91~305 μm）逐渐增大,12月明显减小.微囊藻生物量、伪空胞体积及群体粒径的垂直分布规律均表现为表层最高,中层次之,底层最低.9—11月,微囊藻在洱海中出现垂直分层现象,伪空胞提供的浮力作用和藻群体粒径作用大于风力扰动作用,促使微囊藻在水柱中主动迁移并聚集在水面;而在12月,风力扰动对微囊藻垂直分布的影响远超过浮力及粒径的作用,微囊藻在水柱中趋于均匀分布.研究显示,藻华高风险期微囊藻在洱海呈弱分层分布,且浮力及群体粒径是影响其垂直分布的主要因子.      

基于积分响应模型的气溶胶静电分级器设计与粒径分布测量

为改善气溶胶静电分级器分级测量性能,建立了其传递函数和积分响应理论模型.通过对关键参数理论模拟,设置了静电分级器样气流速、鞘气和样气流速比例等关键参数,并且通过试验对理论模型进行了验证,评价了该静电分级器分级测量性能.模拟结果表明,提高气流流速可以改善静电分级器的分级性能,而鞘气和样气流速比例过大会降低其传输效率,过小则会影响分辨率,流速比例可以设定为5~25.试验结果表明,积分响应理论计算的粒子数浓度与该静电分级器试验测量结果呈线性相关（R2=0.98）.研究显示,该静电分级器测量粒径与预测粒径的误差在5.0%以内,线性相关（R2=0.99）,且测量多个单分散和多分散粒径浓度谱型与商业化SMPS（scanning mobility particle sizer,扫描电迁移颗粒物粒径谱仪）基本一致,该传递函数和积分响应模型显著提高了静电分级器分级测量性能.      

土壤起尘悬浮颗粒物中铅赋存特性模拟

为了探索土壤起尘后悬浮颗粒物对铅的携带特性与其矿物组成、粒径尺寸之间的关联,揭示土壤起尘矿物特性及其重金属污染赋存行为,并为雾霾矿物基源特性分析及后期治理提供理论参考.通过对土壤样品进行铅污染预处理,在实验室系统内模拟风速条件下进行起尘试验,利用悬浮颗粒采样仪对经过风吹起尘后的悬浮颗粒物（TSP）、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物进行了收集,并对悬浮颗粒物、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物中铅的赋存状态及矿物组成与含量进行了分析.结果表明:①土壤经过风吹起尘后,悬浮颗粒物中w（Pb）为2.584 mg/g,吹前表层土中w（Pb）为0.916 mg/g,悬浮颗粒物中w（Pb）约是吹前表层土中w（Pb）的3倍;②不同粒径悬浮颗粒物上的w（Pb）各不相同,＞10.2 μm的粒径中w（Pb）为1.716 mg/g;＞4.2~10.2 μm的粒径中w（Pb）为2.720 mg/g＞2.1~4.2 μm的粒径中w（Pb）为3.937 mg/g＞1.4~2.1 μm的粒径中w（Pb）为5.442 mg/g,w（Pb）随着粒径的增加而减小;③随着悬浮颗粒物粒径的减小,黏土矿物（伊利石+绿泥石）的含量在不断的增加.研究显示,土壤起尘过程是对Pb的一种高于本底浓度的迁移过程;起尘颗粒物中w（Pb）随着悬浮颗粒物的粒径的减小而增加,呈负相关;w（Pb）与黏土矿物（伊利石+绿泥石）含量在不同粒径悬浮颗粒物上的变化规律具有一致性,呈正相关,黏土矿物（伊利石+绿泥石）对Pb具有较好的吸附性.      

香烟侧流烟中超细颗粒物释放及衰减特性

超细颗粒物(Ultrafine Particles,UFPs)能够进入人体肺泡组织进而危害人体健康,为了解香烟侧流烟中UFPs数浓度和表面积浓度释放及衰减特性,结合环境舱和现场实验结果对不同品牌香烟颗粒进行了分析.结果表明:燃烧过程中UFPs数浓度和表面积浓度峰值粒径分别为47.5~66.3 nm和85.6~100.5 nm,衰减2 h后,数浓度和表面积浓度峰值粒径仍小于200 nm;不同品牌香烟侧流烟中UFPs数浓度和表面积浓度释放速率分别为4.22×10~(12)~5.23×10~(12)个·min~(-1)和5.95×10~(10)~6.90×10~(10)μm2~·min~(-1),根据该释放速率模拟得到的不同换气率条件下UFPs数浓度衰减趋势与实验结果相符;通风和实验环境均会影响UFPs的衰减速率,随着换气率由0.7次·h~(-1)增至7次·h~(-1),侧流烟中UFPs的衰减时间由3 h降低至40 min,吸附作用的存在亦会加快UFPs的衰减速率.