南京北郊春季含Pb气溶胶粒子来源分析

含有重金属的气溶胶粒子对人类健康有着重要的影响,其中,重金属Pb对人体神经系统有很大的危害,因此,含Pb气溶胶粒子的化学特征和来源问题一直受到人们的广泛关注.本研究于2012年3—4月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含Pb气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析.结果表明,南京北郊春季含Pb气溶胶粒子按照化学组成可分为6类:富钾-铅类(K-rich)、扬尘-铅类(DUST)、钾-元素碳-铅类(K-EC)、铜-元素碳-铅类(Cu-EC)、锌-铅类(Zn)和锰-铅类(Mn),它们主要来自钢铁冶炼、城市扬尘、燃油排放和化工排放,贡献率分别为70.66%、24.53%、2.47%和2.34%.     

Physico-chemical characterization and source tracking of black carbon at a suburban site in Beijing

Particles from ambient air and combustion sources including vehicle emission, coal combustion and biomass burning were collected and chemically pretreated with the purpose of obtaining isolated BC (black carbon) samples. TEM (transmission electron microscopy) results indicate that BC from combustion sources shows various patterns, and airborne BC appears spherical and about 50 nm in diameter with a homogeneous surface and turbostratic structure. The BET (Barrett–Emmett–Teller) results suggest that the surface areas of these BC particles fall in the range of 3–23 m²/g, with a total pore volume of 0.03–0.05 cm³/g and a mean pore diameter of 7–53 nm. The nitrogen adsorption–desorption isotherms are indicative of the accumulation mode and uniform pore size. O₂-TPO (temperature programmed oxidation) profiles suggest that the airborne BC oxidation could be classified as the oxidation of amorphous carbon, which falls in the range of 406–490°C with peaks at 418, 423 and 475°C, respectively. Generally, the BC characteristics and source analysis suggest that airborne BC most likely comes from diesel vehicle emission at this site.     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

芜湖市交通区表层土壤多环芳烃与黑碳研究

采集芜湖市交通区和对照绿地共40个表层土壤（0~5cm）样品.应用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定样品中26种多环芳烃（PAHs）及甲基多环芳烃的浓度,应用化学热氧化法（CTO-375,BC_CTO）、湿化学氧化法（K₂Cr₂O₇/H₂SO₄,BC_Cr）分别测定样品中黑碳（BC）的含量,分析交通区表层土壤PAHs、BC的分布特征、影响区域、相互关系,并利用石油污染指标、多特征比值、正定矩阵因子分解法（PMF）对表层土壤样品中的PAHs进行来源解析.结果表明：表层土壤中PAHs、BC_Cr、BC_CTO的含量均值分别为3.63μg/g,10.23g/kg,2.93g/kg,浓度范围分别为0.075~28.76μg/g,3.78~27.13g/kg,1.07~10.36g/kg.土壤中PAHs、BC的浓度受距路远近影响,距路越近,浓度越高;且呈现出重要交通节点、路口 > 干路、支路 > 绿地的趋势,干支路无显著差异;车流量不是影响交通区土壤PAHs、BC浓度的决定因素,车辆的运行状态是其主导因素.土壤中PAHs以中高环为主.表层土壤中PAHs与两类BC都具有较好的相关性,对照绿地相关性不显著,表明BC对PAHs在土壤中的累积有重要影响,但受其他因素干扰.源解析表明表层土壤样品中PAHs主要来源于交通源.     

冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.      

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

南京北郊大气VOCs变化特征及来源解析

利用2011-03-01~2012-02-29南京北郊大气VOCs观测资料,对大气VOCs浓度变化特征和特征物比值差异展开研究,并应用PCA/APCS受体模型对不同季节VOCs来源进行了解析.结果表明,南京大气总VOCs体积混合比为43.52×10-9,其中烷烃占45.1%、烯烃占25.3%、炔烃占7.3%和芳香烃占22.3%.总VOCs体积混合比呈现夏季高,冬季低的季节变化.VOCs组分中烷烃在冬季最高,烯烃夏季最高,芳香烃春季最高,炔烃冬季最高.特征物比值(VOCs/乙炔)和T/B比值反映出观测点受周边工业区影响较大.VOCs源解析表明,主要来源来自工厂生产、机动车排放、燃料燃烧、生产活动挥发、溶剂使用和自然源.虽然有季节变化,但与工业生产活动相关的来源占大气VOCs 45%~63%,其次为机动车来源占34%~50%.     

典型城市河流硝态氮污染来源的氮氧同位素解析

城市河流硝态氮（NO₃-N）污染已经成为快速城市化发展中备受关注的水环境问题。以西安市皂河为例,于2021年的5月（旱季）和9月（雨季）采集其河流水体、排口出水和污水处理厂进出水,测定水质参数,并利用氮氧稳定同位素和Iso Source模型解析NO₃-N来源。结果表明：5月和9月皂河NO₃-N的δ¹⁵N分别为−26.43‰~32.29‰和−2.81‰~20.85‰,δ¹⁸O分别为−23.42‰~53.02‰和−5.26‰~21.53‰;粪污是皂河NO₃-N的主要来源,皂河不同污染源NO₃-N来源的平均贡献率,河流水体为粪污>土壤中氮>化肥>大气沉降,排口出水为粪污>土壤中氮>化肥>大气沉降,污水处理厂进水为大气沉降>粪污>土壤中氮>化肥,污水处理厂出水为粪污>土壤中氮>化肥>大气沉降;土壤中氮和粪污合计对皂河流域NO₃-N的贡献率大于70%。控制居民生活污水排放、加强管网建设、强化畜禽粪污管理以及加强土地施肥监督等,有利于减轻城市河流NO₃-N污染。

     

小鼠骨髓微核试验评价某市水源水及自来水的遗传毒性

在以往Ａｍｅｓ和ＶＤＳ试验的基础上，运用小鼠体内微核试验检测了某市自来水公司所属的８个水厂水源水、自来水及２个新拟建水厂源水的有机提取物的遗传毒性。结果表明，除２个新拟建水厂的源水外，该市原来的水源水和自来水，均可不同程度地诱导小鼠微核率的升高，并有明显的剂量反应关系。这说明，该市原来的水源水已受到不同程度的污染，而２个新拟建水厂的取水点则水质较好。