稳定同位素模型解析大气氨来源的参数敏感性

氨(NH_3)是大气霾污染和过量氮沉降的关键前体物,准确厘清其来源是制定NH_3减排策略的科学基础.稳定同位素模型(SIAR)在NH_3溯源研究中展现出巨大潜力,其解析结果的可靠性与NH_3排放源的氮同位素指纹谱(δ~(15)N-NH_3)密切相关.本研究基于2013年1月北京霾污染期间的同位素观测资料,使用SIAR评估了3个重要源谱参数(源的数量、源的δ~(15)N-NH_3特征值及其标准差)对NH_3源解析的影响.结果表明,农业源的贡献率对源谱δ~(15)N-NH_3特征值的变化最敏感,其次为化石燃烧源,氨逃逸源的敏感性最低.农业源δ~(15)N-NH_3标准差的改变仅造成农业源贡献率变化约4%,但其特征值的改变却造成农业源贡献率20%的变化.相比之下,将农业源拆分为化肥挥发和畜牧养殖源后,解析结果并未显著增加农业源的总贡献,即"非农业源"仍然是2013年初北京霾污染期间NH_3的重要来源.考虑到农业源的贡献率对SIAR模型参数改变的响应最为敏感,且不同类型的农业源δ~(15)N-NH_3差异较大,未来需要针对农业源δ~(15)N-NH_3的时空变化规律及影响因素开展深入研究,以此来降低同位素源解析模型的不确定性.     

钢铁工业区下风向土壤中多环芳烃污染特征及源解析

为了解钢铁工业区对土壤环境的影响以及土壤的污染状况,采集上海典型钢铁工业区下风向的14个表层土壤样品,应用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）检测了样品中16种优控PAHs（多环芳烃）的含量水平,分析了钢铁工业区下风向土壤中PAHs的组成分布特征,并利用比值法和主成分分析法对土壤中的PAHs进行溯源.结果表明,钢铁工业区下风向土壤中∑₁₆ PAHs（16种优控PAHs的含量）范围为167.0~2 355.0 μg/kg,∑₇PAHs（7种具有致癌作用的PAHs的含量）在∑₁₆ PAHs中平均比例为50.4%,近距离样区（< 1 km）表层土壤中∑₁₆ PAHs平均值最高,为1 057.7 μg/kg,远距离样区（5~10 km）污染相对较轻,平均值为381.4 μg/kg;宝3、宝6和宝9采样点于钢铁工业区烧结工艺的下风向,导致宝3采样点∑₁₆ PAHs最高,为2 355.0 μg/kg,宝3、宝6和宝9采样点土壤中PAHs含量依次降低;表层（0~20 cm）土壤中PAHs单体含量最高的为荧蒽,致癌性最强的苯并[a]芘含量范围为10.0~194.0 μg/kg,环数组成以4环为主,平均比例为46.3%,其次是5~6环,二者平均比例为39.9%,随着距离工业区越远,4环的组成比例越高,5~6环比例降低;比值法和主成分分析法结果显示土壤中PAHs主要来源于石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放.研究显示,钢铁工业对多环芳烃贡献较大,下风向土壤中总多环芳烃的含量和高环多环芳烃比例都呈现明显的随距离递减特征,石油、煤的燃烧和机动车尾气的排放是其多环芳烃的最主要来源.      

典型“组群式”城市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源

为探究典型“组群式”城市——淄博市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源,于2016年8月对淄博市6个城市点（桓台、张店、临淄、淄川、博山、周村）、2个郊区点（沂源、高青）及1个清洁对照点（鲁山）同步进行PM_2.5和PM₁₀采样,分析了大气颗粒物质量浓度及9种水溶性离子的空间分布特征,并利用主成分分析方法探讨了PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源.结果表明:①淄博夏季各点位（清洁对照点除外）PM_2.5和PM₁₀质量浓度日均值范围分别为57.2~112和77.4~163 μg/m3,空间分布特征表现为城市点>郊区点>清洁对照点;各点位PM_2.5/PM₁₀（质量浓度之比）在0.61~0.80之间,表明淄博夏季大气颗粒物污染以PM_2.5为主.②水溶性离子在PM_2.5和PM₁₀中占比分别为53.3%和48.5%,其中二次无机离子分别占总离子浓度的91.4%和83.7%,表明大气颗粒物主要以二次离子为主,并且主要富集在PM_2.5中;PM_2.5中∑阴离子/∑阳离子（摩尔浓度之比）为1.07,PM₁₀中该比值为0.87,说明PM_2.5接近中性,而PM₁₀呈弱碱性.③淄博夏季各点位离子来源具有一定的空间差异性,城市点、郊区点与清洁对照点间的CD（分歧系数）均高于0.2,而城市点间CD值低于0.2,说明城市点位间的水溶性离子的化学性质较为相似.④主成分分析表明,淄博夏季大气PM_2.5中的水溶性离子可能主要来源于工业源、生物质锅炉、燃煤、二次源、道路尘及建筑尘,而PM₁₀中的离子主要来源于道路尘、建筑尘、海盐及二次源.研究显示,淄博市颗粒物污染严重,具有明显的空间分布特征,水溶性离子来源复杂,应采取分区、多源控制的污染防治对策.      

广东省土壤重金属溯源及污染源解析

近年来土壤重金属污染问题日益加剧,而土壤重金属溯源解析对土壤重金属污染防治具有重要的指导意义.本文采集并测试了广东省土壤表层(0~20 cm)1000个样本中的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8种重金属元素的含量,选取了可能影响这些重金属元素在土壤中含量的106个因子,将其分为自然和人为两大类,基于回归模型树方法,通过R语言及Cubist模型定量计算这些影响因子对8种重金属元素在土壤中含量的贡献率,筛选不同元素的主要影响因子,进行溯源及污染源解析.结果表明:广东省土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn来源受自然因素作用大于人为因素,土壤中Hg则相反,其主要来源于工业生产,部分来源于农业生产.土壤中Cd和Hg元素的人为源具有同源性.广东省土壤重金属人为源贡献率由大到小分别为土壤As为工业农业交通人口其他;Cd为工业农业交通其他;Cr为农业工业交通、人口其他;Cu为工业农业交通其他;Hg为工业农业交通、矿区人口建筑;Ni为工业农业交通其他;Pb为工业农业其他;Zn为工业农业人口其他.本研究结果有利于指导相关产业减少污染排放,降低土壤环境质量受到的污染风险.     

基于遥感估产的2006—2015年青海果洛与玉树地区草畜平衡分析

三江源区草地资源丰富,开展草畜平衡研究,可为草原环境保护和区域经济可持续发展提供决策支持。论文以青海省果洛藏族自治州和玉树藏族自治州作为研究区,基于产草量反演和载畜量计算,结合草畜平衡指数和草地载畜压力指数两大指标开展草畜平衡分析。结果表明：2006—2013年两自治州的平均草畜平衡指数自47.1%变化至-13.8%,草畜平衡状况整体在不断改善,2014—2015年超载情况有所加重;相比于果洛藏族自治州的年均草畜平衡指数为38.15%,玉树藏族自治州的年均草畜平衡指数为33.51%,草畜平衡状况较好。建议两地区有关部门加强规划和政策调控,按照“以草定畜”的原则加强草畜平衡精细化管理,并以大数据驱动草畜平衡决策支持信息化建设。     

北京市远郊冬季铵盐颗粒物的单颗粒质谱研究

2016年冬季使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）于在北京市平谷区西柏店村进行大气颗粒物的在线观测.以m/z18[NH₄]⁺为特征离子提取含铵盐颗粒物,分析其时间变化特征、粒径分布、化学组分、混合状态和可能来源.含铵盐颗粒物约占观测期间所有颗粒物的31%,分为NH₄-OC（49.9%）,NH₄-EC（5.6%）,NH₄-ECOC（8.9%）,NH₄-HOC（1.4%）,NH₄-K（9.3%）,NH₄-NaK（21.7%）和NH₄-FeK（2.5%）7种主要类别.铵盐主要以硫酸铵、硫酸氢铵和硝酸铵的形态存在,且更易于和含碳类物质发生内混.煤炭和生物质燃烧是铵盐颗粒物的主要来源.后向轨迹分析表明,清洁期气团主要来自采样点北方和西北方的长距离传输,灰霾期气团主要来自西北向的区域传输.潜在源贡献因子分析（PSCF）表明含铵盐颗粒物主要来自本地和周边区域的排放,以及西北方向的长距离传输.     

基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式（CALPUFF模式）对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM₁₀的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱（基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱）,分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM₁₀的来源解析.结果表明：基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为：集中燃煤（27.2%） > 城市扬尘（19.1%） > 二次硫酸盐（15.7%） > 民用散煤（9.9%） > 二次硝酸盐（9.5%） > 机动车尾气尘（7.6%） > 钢铁尘（1.2%） > 建筑水泥尘（0.2%）;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示：二次硫酸盐（20.1%） > 城市扬尘（20%） > 集中燃煤（18.9%） > 民用散煤（11.5%）二次硝酸盐（10.5%） > 机动车尾气尘（9%） > 钢铁尘（1.7%） > 建筑水泥尘（1.4%）.基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.     

Multi-dimension apportionment of clean air “parade blue”phenomenon in Beijing

The mass concentration and major chemical components of fine particulate matter were measured before, during and after Beijing''s massive parade commemorating 70th anniversary of the Chinese Victory in World War II on September 3, 2015. Regional emission inventory, positive matrix factorization (PMF), observations from space and backward air mass trajectories were jointly applied to identify the major pollution sources and their temporal and spatial variations. The contributions of emissions, their variations and the meteorological conditions related to the “parade blue” phenomenon in Beijing and its surrounding areas were investigated in detail. The main cause of the decreased PM_2.5 mass concentration was attributed to the absolute reduction in emissions of primary air pollutants. The chemical composition of PM_2.5 varied significantly before, during and after the parade. Fugitive dust particles were well controlled, the secondary formation of PM_2.5 was reduced along with the controlled gaseous precursors'' emissions from vehicles and industrial sources during the temporary intensified control period. During the parade period, the SO₂ and NO₂ column concentrations in Beijing and the surrounding areas decreased sharply, indicating that the coordinated reduction in primary emissions from the surrounding areas of Beijing played an important role in lowering the ambient concentration of SO₂ and NO₂ and accordingly lowered PM_2.5 and improved the regional air quality. A comparison of the temperature, humidity, and wind speed and direction during the same periods in 2014 and 2015 showed that the meteorological conditions positively influenced the achievement of “parade blue”.     

Wet and dry deposition fluxes of heavy metals in Pearl River Delta Region (China): Characteristics, ecological risk assessment, and source apportionment

The atmospheric deposition of heavy metals poses serious risks to the ecological system and human health. To advance our knowledge of atmospheric dry/wet heavy metal deposition in the PRD region, monthly fluxes were examined based on soluble/insoluble fractions of five heavy metal elements(Cu, Pb, Cd, Cr and Zn) in samples collected from January 2014 to December 2015 at Guangzhou(urban) and Dinghushan(suburban) sites. The ratios of wet/dry deposition fluxes indicated that heavy metal deposition was governed by wet deposition rather than dry deposition in the PRD region. Affected by the shifting of the Asian monsoon, wet deposition fluxes exhibited significant seasonal variation between summer monsoon seasons(April to September) and winter monsoon seasons(October to February) in this region. Cd was classified as an extremely strong potential ecological risk based on solubility and the Hakanson ecological risk index. Source contributions to wet deposition were calculated by PMF, suggesting that dust, biomass burning, industries,vehicles, long-range transport and marine aerosol sources in Guangzhou, and Zn fertilizers,marine aerosol sources, agriculture, incense burning, biomass burning, vehicles and the ceramics industry in Dinghushan, were the potential sources of heavy metals.     

车辆限行前后奥运场馆附近空气中苯系物污染特征与来源

在"好运北京"体育赛事车辆限行前后对北京奥运场馆,即四环路健翔桥附近空气中的6种苯系物进行了连续监测。监测结果显示,被测空气的苯系物中甲苯所占比例最大,为32.1%~42.5%,限行后总苯系物平均质量浓度降低了近47%。车辆限行前后,苯系物呈现类似的日变化规律,在交通早、晚高峰时出现峰值。限行前苯系物处于累积状态,日最高值出现在18点,限行后苯系物处于扩散状态,日最高值出现在8点。苯系物来源解析表明,整个交通管制期间苯/甲苯浓度的比值为0.49~0.55,且各苯系物具有良好的相关性,证明被测空气中苯系物具有良好的同源性,均来自汽车尾气。限制车流量可有效降低空气中苯系物浓度。