利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

中亚地区气溶胶时空分布及其对云和降水的影响

中亚地区属干旱半干旱气候区,是水资源缺乏最严重的地区之一,也是全球沙尘气溶胶贡献度较大的区域.利用MODIS气溶胶和云资料以及校准后的TRMM降水数据,可从宏观角度分析中亚地区气溶胶、云、降水的时空分布特征,研究气溶胶与云和降水之间的相互影响关系.结果表明:1中亚地区年平均气溶胶光学厚度表现为春季(0~1)夏季(0~0.8)冬季(0~0.42)秋季(0~0.38),2002—2013年间整体呈现增加趋势;冬季COD量值明显高于其他3个季节,12年间整体表现出下降趋势,夏季变化较小,增幅为-0.876%,冬季最大,增幅为-1.713%;云水路径的区域性和季节性变化较为明显,整体处于降低趋势,其中秋季的新疆塔里木盆地变化最为显著,年变化为-6.607%;利用实测降水数据对TRMM月降水数据进行校准处理,可有效提升数据精度,新疆境内夏季降水占年降水量的比重较大,春、秋次之,咸海地区降水量年内分配相对较均匀,季节性差异不明显,中亚干旱区作为一个整体,降水呈现出增加趋势,其中,冬季降水的增加趋势最明显.2气溶胶光学厚度与云光学厚度呈负相关;与云滴粒子有效半径关系复杂,受水汽影响较大,在云层含水量较低的情况下,云滴粒子与气溶胶光学厚度呈负相关,而在云层含水量较高的情况下,二者呈正相关;云水路径随着气溶胶光学厚度的增加而减小,随AOD的变化的敏感程度在秋季最高,冬季最低.3气溶胶和降水关系复杂,整体来看,中亚地区气溶胶抑制降水.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

上海一次典型雾霾过程中不同天气现象的气溶胶光学特性及转化机制

以上海市2013年冬季一次持续雾霾过程为例,根据能见度和相对湿度的地面观测资料将雾霾过程划分为干霾、湿霾、雾3种不同天气现象,对不同天气现象的气溶胶光学特性垂直分布特征进行了研究,并初步分析不同天气现象的转化机制.结果表明,3种不同天气现象的发生顺序为湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾,相对湿度对能见度的影响最大,温度次之,再次是风速,而PM_(2.5)对能见度的影响最小.CALIPSO(Cloud Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation)探测期间,存在2~3 km明显气溶胶层,且不同天气现象的气溶胶层厚度不同(雾湿霾干霾);雾霾发生期间,1.0 km以下高度气溶胶消光能力最大;在干霾、湿霾到雾的转化过程中,球形、大粒径气溶胶增多,非球形、小粒径气溶胶减少.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

低Reynolds数雨滴表面流体滑移及重力效应对粒子清除的影响

采用拉格朗日法求解了低Reynolds数雨滴以终端下落速度时对大气气溶胶粒子的捕集效率,为考察雨滴表面流体滑移效应,采用Hadamard-Rybczynski流场描述低Reynolds数下雨滴的绕流特征,数值计算中考虑了粒子的惯性碰撞与拦截捕集机理,分析和讨论了雨滴表面流体滑移及粒子重力效应作用对粒子捕集效率的影响.结果表明,若忽略雨滴表面流体滑移及粒子的重力效应,则数值计算结果与已有分析结果一致.当考虑雨滴表面流体滑移效应,则粒子捕集效率有一定程度增加,增加幅度与雨滴尺寸、粒子尺度及粒子密度等参量均有关.粒子所受的重力对雨滴捕集粒子的能力起削弱作用,其削弱程度依赖于粒子拦截参数(R)和Stokes数(St)的大小,在0.2St0.3区间,重力作用对粒子捕集的削弱作用最为显著.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

喜马拉雅山中段北坡地表水体主要离子特征及其控制因素——以叶如藏布流域为例

为调查喜马拉雅山中段北坡地表水环境特征,2015年9月在叶如藏布流域采集24个地表水体水样并对其水化学特征分析测定,研究结果表明:(1)叶如藏布流域水化学特征存在显著空间差异.随着海拔升高,地表水体p H值、TDS值呈微弱的减小趋势.24个水样中23个水样属于淡水,1个为微咸水.(2)叶如藏布流域内地表水阳离子主要为Ca~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,其次为HCO_3~-,即地表水为Ca~(2+)-SO_4~(2-)型.(3)叶如藏布流域地表水中各离子之间具有不同程度的相关性.其中Cl~-、HCO_3~-、Na~+和K~+4种离子共源性好;阳离子的来源不同,Na~+和K~+主要来源于碳酸氢盐,Ca~(2+)主要来源于硫酸盐,而Mg~(2+)的来源比较广泛.(4)叶如藏布流域大部分离子主要来源于陆地,受陆源影响从小到大排列顺序为:Na~+Mg~(2+)SO_4~(2-)Ca~(2+)K~+HCO_3~-.流域水文化学过程主要受岩石风化作用控制,特别是受到碳酸盐风化影响.以强木村为界,流域下游地区地表水化学特征受人类活动影响逐渐变大,特别是畜牧活动及人类施肥的影响.     

Effect of two-stage sodium hydroxide pretreatment on the composition and structure of Napier grass (Pakchong 1) (Pennisetum purpureum)

ABSTRACT

Sodium hydroxide is ideal in removing lignin from lignocellulosic materials at an effective operational cost. Two-stage NaOH pretreatment was employed herein to investigate lignin and hemicellulose removal and understand the morphology of Napier grass (Pakchong 1) (Pennisetum purpureum), which is considered lignocellulosic due to its high carbohydrate content. NaOH was used at different concentrations (0, 1, 2, 3, and 4 wt.%) and presoak times (1, 2, 3, and 4 h). The results demonstrated that 3 wt.% NaOH at 121°C without presoak resulted in 83.5% lignin removal, with a cellulose to lignin ratio of 3.0. Moreover, the treated samples showed cracking and irregular patterns at optimal conditions.     

桂林市城区大气VOCs污染特征及对O3和SOA的生成潜势

对桂林市城区大气中挥发性有机物(VOCs)的污染特征,以及VOCs对臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行了研究。结果显示,研究期间,共检出VOCs物种78种,平均体积分数为21.32×10-9,表现为芳香烃(67.82%)烷烃(19.56%)卤代烃(7.50%)烯烃(2.86%)含氧挥发性有机物(1.41%)。VOCs体积分数空间分布呈现市中心和下风向郊区两个高值区。通过苯与甲苯的浓度比值发现,林科所VOCs主要来自交通源和生物源,师专甲山校区VOCs主要是来自交通源,其余测点VOCs主要来自交通源、工业源和外来传输源。分析乙苯和间/对二甲苯的浓度比值发现,电子科大尧山校区气团光化学年龄较大,光化学反应活性相对较强烈;旅游学院、华侨旅游经开区、大埠中心校气团光化学年龄较小,光化学反应活性相对较弱。VOCs对O3生成潜势最大的为芳香烃(93.81%),其次是烷烃(7.22%)和烯烃(4.75%);对SOA生成潜势最大的为芳香烃(97.45%),其次是烷烃(2.55%)。