洛阳地区碳质组分季节特征及来源解析：棕碳的重要贡献

为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018～2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)～(23.81±8.68)μg·m^-3和(2.96±1.4)～(13.41±7.91)μg·m^-3,呈现冬高夏低的季节变化趋势;与2015年相比,碳质组分的占比升高了8.33%～141.03%,二次有机气溶胶占比(SOC/OC)升高了0.77%～63.14%.碳质气溶胶光吸收截面(MAC)值与碳质组分的浓度呈现出不同的季节变化,秋季(7.67m²·g^-1)>冬季(5.65 m²·g^-1)>春季(5.13m²·g^-1)>夏季(3.84m²·g^-1),445 nm处的MAC值(3.84～7.67m²·g^...     

珠三角典型地区大气污染时段VOCs特征及化学反应活性

于2016年在广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs、O₃和PM_2.5长时间、高分辨率的连续观测,共获得2142组有效数据,并利用OH消耗速率(LOH)、臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)3种评价方法以及HYSPLIT模型,分析珠三角典型地区大气污染时段VOCs特征及化学反应活性.结果表明,PM_2.5高值时段,除异戊二烯外,其余各种VOCs的平均浓度水平高于O₃高值时段.3种情境中,VOCs化学反应活性由强到弱依次为PM_2.5高值时段、观测期间、O₃高值时段.在O₃高值时段,来自珠三角东部地区气团中VOCs的浓度水平最高,而来自珠江西岸气团中VOCs的LOH和OFP最高,其次为来自珠三角东部的气团,这说明在珠江西岸和珠三角东部地区有大量的强化学反应活性污染物排放.来自北方内陆地区气团中苯系物占比较高,其SOAFP最高.在PM_2.5高值时段,来自南部海洋气团中VOCs的混合比、LOH、...     

1954—2013年湖北省黄石市气溶胶光学厚度与降水关系研究

通过对地面观测资料进行均一性处理和反演,建立了湖北省黄石市近60年气溶胶光学厚度(AOD)的时间序列,采用气候趋势分析、相关分析等方法,研究了AOD与降水之间的关系.结果表明:近60年黄石市气溶胶光学厚度(AOD)总体上呈显著增加趋势,最大值出现在1991年.随着AOD值的显著增加,年平均降水发生日数显著减少,其中,小雨日数下降更明显,而中雨、大雨日数有增加趋势,暴雨日数的变化趋势不明显.小雨雨量随着AOD值的显著增加而减少,而中雨及以上等级降水量的变化趋势不明显.总之,近60年黄石市气溶胶光学厚度(AOD)的增加,对降水日数和降水量都有一定的影响,其相关性有待进一步研究.     

上海市春季臭氧和二次有机气溶胶生成潜势的估算

利用在线气相色谱-氢火焰离子化(GC-FID)监测系统对上海市市区和郊区的55种挥发性有机物(VOCs,C2~C12)进行了自动连续监测,结合最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)和气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区的臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行了估算.结果表明上海市春季市区VOCs体积分数为33.9×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:14.7×10-9、9.3×10-9和7.7×10-9;郊区VOCs体积分数水平为20.2×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:4.3×10-9、1.8×10-9和13.9×10-9;用最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)对春季市区和郊区ΦOFP进行评估,结果表明上海市春季市区和郊区VOCs各组分的ΦOFP分别为247.6μg·m-3和422.9μg·m-3,市区VOCs的ΦOFP为郊区的0.58倍;市区烷烃和烯烃的ΦOFP分别为郊区的2.2和2.1倍,而市区芳香烃的ΦOFP却仅为郊区的0.34倍;此外,利用气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区SOA的生成量进行估算,结果显示市区和郊区的SOA生成潜势量分别为2.04μg·m-3和4.04μg·m-3,其中市区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势的13.2%和86.8%,郊区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势2.7%和97.3%;说明上海郊区SOA生成潜势量为市区的2倍,SOA生成贡献较大的前体物主要为芳香烃和高碳烷烃.     

大气颗粒态有机硝酸酯的转化机制、测量技术及应用

大气中的颗粒态有机硝酸酯是连接挥发性有机物（VOCs）、氮氧化物（NO_x）、二次有机气溶胶（SOA）及臭氧的关键物质,总结了近10年国内外对颗粒态有机硝酸酯来源、形成机制、测量分析方法、浓度水平等方面的研究,描述了现有大气化学框架下有机硝酸酯的大气转化机制,梳理了测量有机硝酸酯的离线、在线方法及其优缺点,总结了应用不同测量技术对环境大气中颗粒态有机硝酸酯的实测结果,提出了当前有机硝酸酯研究在测量技术、机理研究和观测尺度等方面的薄弱环节,并对其未来研究方向进行了展望.     

中国严寒地区住宅建筑室内细菌气溶胶污染特征及传播规律

实测严寒地区住宅建筑细菌气溶胶组分及来源,并结合微生物生长繁殖衰亡模型和数值模拟技术开展细菌气溶胶传播特性研究.结果表明,中国严寒地区住宅建筑室内的主要优势菌群为拟杆菌门（Bacteroidetes）、厚壁菌门（Firmicutes）、变形菌门（Proteobacteria）.而细菌的来源分析显示,其主要来源为粪便、土壤、极端环境、植物、水源和腐败有机物等.由于冬季人员室内活动时间较长,其中粪便来源占比偏高.细菌在室内的传播规律研究表明,在室内环境中细菌气溶胶的浓度分布与房间的结构、湍流形式和粒子重力场有关.随着房间高度的降低,室内流场越复杂.模拟分析表明室内90％的细菌气溶胶颗粒在50s内逃逸出,且随着房间高度的降低细菌气溶胶浓度逐渐降低而范围更广.室内通风有阻碍细菌气溶胶在室内积聚,稀释污染浓度的作用.     

基于深度学习方法的PM2.5精细化时空估算模型

提出一种基于深度学习方法的地面PM_2.5浓度时空估算模型（PM_2.5-DNN）,该模型基于葵花-8卫星反演的AOD数据,结合PM_2.5监测站和气象站点观测数据对北京市地面PM_2.5浓度进行了逐时的高精度模拟,同时将PM_2.5-DNN模型的模拟性能与当前的主流方法进行了对比研究.结果表明,使用PM_2.5-DNN模型估算的北京地区1km分辨率每小时地面PM_2.5浓度与地表监测站观测数据对比的一致性较好,模型估算精度可达到R²=0.88,性能优于当前的主流方法.本文所提出的方法适用于区域尺度PM_2.5浓度时空分布细粒度建模与估算,采用端到端的训练方式构建模型,为精细的PM_2.5浓度估算提供了一个简便而有效的方法模型.     

Aerosol characterization in a city in central China plain and implications for emission control

Extensive studies on aerosol chemistry have been carried out in megacities in China, however, aerosol characterization in Central China Plain (CCP) is limited. Here we conducted real-time measurements of fine particle composition with a time-of-flight aerosol chemical speciation monitor in Kaifeng, Henan province in October 2019. Our results showed that nitrate and organics constituted the major fraction of non-refractory PM_2.5 for the entire study, on average accounting for 34% and 33%, respectively. However, aerosol composition was substantially different among four periods due to different meteorological conditions and chemical processing. For instance, nitrate presented the lowest contribution during the first period due to evaporative loss associated with high temperature (T), and then rapidly increased during polluted periods as a function of relative humidity (RH). Positive matrix factorization analysis showed the dominance of secondary organic aerosol (SOA) in OA, and also the changes in OA composition under different T and RH levels. In addition, this study is unique with two periods of local emission controls. Back trajectory and coefficient of divergence analysis showed that air pollution in CCP was overall homogeneously distributed. As a result, the effectiveness of local emission controls in this region was strongly affected by meteorological conditions and regional transport. We found that one of the periods with emission control even showed the highest concentrations for the entire study. Our results point towards the limited effect of local emission controls in mitigating air pollution in CCP, and highlight the importance of joint emission controls under unfavorable meteorological conditions.     

大气气溶胶碳质组分在线分析仪的研制和应用

大气气溶胶碳质组分主要包括有机碳(Organic Carbon,OC)和元素碳(Elemental Carbon,EC),是大气细粒子的重要组成部分,对大气环境及人体健康具有非常重要的意义.针对目前商品化碳质气溶胶在线分析仪存在的一些问题,研制出大气气溶胶碳质组分在线分析仪(PKUOCEC),实现了对OC和EC的小时浓度测量.仪器同时采用热分解-光学透射(Thermo Optical Transmission,TOT)法和热分解-光学反射(Thermo Optical Reflection,TOR)法分离OC和EC,检测限为0.29μg·m-3(以C计)(采样时间40 min,采样流量8 L·min-1),测量范围最大值为211.50μg·m-3(以C计),可以满足不同环境的大气观测要求.于2016年1月23—31日采用该仪器对北京怀柔大气进行监测,并与商品化在线碳质气溶胶分析仪(RT-4 OCEC,Sunset Lab Inc.)和多角度吸收光度计(5012 MAAP,Thermo Scientific)进行比对.结果显示,PKU-OCEC测得的TC(Total Carbon,TC=OC+EC)和OC浓度均与Sunset-OCEC对应结果显著相关(TC:r=0.986,OC:r=0.984;p0.01),说明两台仪器测量结果具有很好的一致性;Sunset-OCEC测得的EC数据有39.39%低于0.013μg·m-3(以C计),剔除该部分异常值后,其测得的EC数据与PKU-OCEC数据的线性拟合方程由CEC_Sunset=0.9278×CEC_PKU!0.0704(TOT法)和CEC_Sunset=0.9476×CEC_PKU!0.2665(TOR法)变为CE C_Sunset=0.6810×CEC_PKU+1.2842(TOT法)和CEC_Sunset=0.7035×CEC_PKU+1.1179(TOR法),新的方程产生较大正截距,说明Sunset-OCEC的检测限偏高;PKUOCEC测得的EC数据与MAAP测得的BC数据显著相关,其线性拟合度(R2=0.8868(TOT法)、R2=0.8614(TOR法))大于Sunset-OCEC与MAAP的拟合度(R2=0.8047);PKU-OCEC分析仪TOT法和TOR法测得的OC浓度相当(COC_TOR=0.9963×COC_TOT,R2=0.9959).综合结果表明,PKU-OCEC分析仪测量数据可靠,运行稳定且操作简便,可以用于各种环境条件下的大气监测.     

A tool for estimating the contribution of water-soluble organic compounds to the particle mass and condensational growth in the atmosphere

In this theoretical investigation, we elucidated several factors governing the ability of organic, water-soluble vapours to participate into either the secondary organic aerosol formation or particle condensational growth in the atmosphere. The corresponding requirements for physico-chemical properties of the vapour were estimated. These estimates were also compared with the properties of several difunctional carboxylic acids identified in the atmosphere. Our analysis indicates that while many of the considered compounds are expected to contribute to the total particle mass in the atmosphere, their role in particle condensational growth process remains uncertain. This uncertainty emerges from the fact that the saturation ratio of an organic vapour does not alone determine its ability to act as a “nonvolatile” compound. Instead, the hygroscopic and chemical properties of the vapour, as well as the particle pH and size, have also to be taken into account.