基于单颗粒质谱技术的石家庄冬春季气溶胶成分特征及混合状态研究

利用位于石家庄市大气梯度监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪分析了冬、春季大气环境中气溶胶的化学组成及混合状态,并采用ART-2a分类法对气溶胶分类。结果表明,石家庄市大气中主要存在8类颗粒物,即元素碳(EC)、有机碳(OC,相对分子质量小于150)、高分子有机碳(HOC,相对分子质量大于150)、混合碳(元素-有机碳混合,ECOC)、重金属、左旋葡聚糖碎片(LEV)、矿物质和富钾颗粒。8类颗粒中绝大部分包含SO_4~-、NO_2~-和NO_3~-等二次离子组分,表明采集到的颗粒物大都经历了不同的老化,或与二次组分进行了不同程度的混合。冬季气溶胶的主要成分是OC(数浓度36.1%),谱图含有C2H+3、C_2H_3O~+、C_5H_3~+、C_6H_5~+等离子,主要来自化石燃料、生物质等燃烧产生的一次排放颗粒,以及由挥发性有机物光化学氧化而成的二次有机颗粒;春季气溶胶的主要成分是EC(数浓度43.6%)和矿物质(数浓度15.4%)。EC中含有一系列单质碳峰,来自化石燃料或木材等生物质不完全燃烧的一次排放;矿物质颗粒中含有Mg~+、Al~+、Ca~+、Fe~+及SiO_3~-,主要来自扬尘。发生灰霾时,冬季OC和ECOC颗粒占比增大,EC颗粒占比减小;春季矿物质和ECOC颗粒占比变大,OC颗粒占比变小。随着灰霾天气发生,冬、春季碳气溶胶与二次无机气溶胶颗粒的混合加剧,而NH_4~+与碳气溶胶的混合加剧最为明显。冬季气溶胶的数浓度与气象因素的相关性高于春季,而低风速、高湿度和低气压易导致灰霾出现。石家庄市春季和冬季气溶胶污染应分别从机动车尾气、扬尘及燃煤、制药企业加以管控。     

北京城6区大气颗粒物质量浓度变化规律研究

为较好地了解当前北京城6区大气颗粒物PM2.5和PM10质量浓度的污染水平及变化规律,根据2013年3月11日至2014年2月28日城6区12个空气质量实时监测点连续、实时的监测结果,构建多点位、完整时间序列的颗粒物质量浓度数据资料.应用数理统计分析手段,对当前北京城6区大气颗粒物质量浓度的频数分布、相关性和逐时变化特征进行分析,并结合全年实际气象特征,对引起大气颗粒物质量浓度变化的因素进行了初步探讨.结果表明,2013年3月至2014年2月北京城6区大气颗粒物污染较为严重,且PM2.5和PM10质量浓度具有特别显著的线性相关关系,全年相关系数达0.9,10年间无显著变化;二者年均值达91.7 μg/m3和116.9 μg/m3,分别超标162％和67％;二者质量浓度比达78.4％,10年间同比增长约20％.颗粒物质量浓度逐时变化受季节变化影响明显,总体呈现夜间最高、白天最低的趋势,变化周期为7～9h.研究表明,影响颗粒物质量浓度变化的因素包括春季的大风和生物粒子、夏季的湿热和降雨、秋季和冬季的逆温现象和降雪等气象因素及规律性的人为源因素.     

闽江下游不同碳组分及其通量特征

河流连接着地表主要碳库,在全球碳循环中发挥着重要作用.河流水体中不同碳组分的水平输送、水-气界面通量及其比例对认识河流在区域碳循环的作用具有重要意义.2013年11月-2014年10月在闽江下游竹岐水文站连续进行采样,分析水样中c（DIC）（dissolved inorganic carbon,溶解性无机碳）、c（DOC）（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）和c（POC）（particulate organic carbon,颗粒性有机碳）,并结合相关参数估算闽江不同碳组分的水平及垂直通量.结果表明:① c（DIC）、c（DOC）、c（POC）分别为230~892、112~209、14~183 μmol/L.②调查期间闽江总碳水平通量达46×1010 g/a,其中,DIC水平通量为29×1010 g/a,占总碳水平通量的63%;POC水平通量为6×1010 g/a,相当于DOC水平通量（11×1010 g/a）的55%.③不同组分的季节变化特征不同,c（DIC）在丰水期较低、枯水期升高,表明DIC输出受流域生态系统的供应限制;各月c（DOC）变化不大,表明流域DOC输出潜力较大;c（POC）在丰水期明显升高,枯水季较低;溶解态碳是河水碳组分的主要部分;年内各月DIC水平通量分配较均匀,有机碳水平通量集中在丰水期.④闽江竹岐水体pCO₂（二氧化碳分压）为1 500~6 400 μatm（1 atm=101 325 Pa）,是大气CO₂的"源",闽江下游水-气界面CO₂垂直通量约为DIC水平通量的2%,闽江下游河流DIC输出以水平输出为主.建议今后进一步开展闽江中典型流域和水域的碳组分调查,加强闽江碳组分输出的控制机制研究.      

灰霾天气成因危害及控制治理

随着经济社会发展、城市迅速扩大和城市化进程加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶颗粒物造成能见度恶化事件越来越多,灰霾天气已成为一种常见环境灾害污染事件。简要概述了灰霾天气定义分级、分布特征与雾霾比较,深入研究了灰霾天气形成原因、影响因素与存在危害,系统探讨了灰霾天气控制措施、监测方法与治理对策。指出在现有灰霾天气成因危害及控制治理状况下,加强理念宣贯,建立预报预警,开展PM2.5防治,推进城区绿化,科学布设规划,可有效解决中国资源节约型、环境友好型、生态文明型可持续发展过程中所面临灰霾天气防控治理问题。     

大同市大气颗粒物及有机污染物的分析研究

对大同市不同功能区的可吸入尘（＜１０μｍ）浓度进行了测定,并探讨了可吸入尘与总悬沙颗粒物的相关比例。总悬浮颗粒物上二氯甲烷萃取物含量达２０％,对其中的有机污染物用ＧＣ／ＭＳＴ和ＨＰＬＣ进行了分析,鉴定出的主要有机污染物有苯系物及芳烃类化合物３８种,烷烃类化合物３１种,以及酚类,酮类,含氮化合物和增塑剂１４种,总计８３种。     

DOC+CDPF对国III重型柴油货车实际道路排放的影响

利用便携式车载排放测试系统（PEMS）对2辆加装氧化催化转化器（DOC）和催化型柴油颗粒捕集器（CDPF）与否的国III重型柴油货车进行实际道路排放测试.结果表明,2辆改造重型柴油车的CO、THC、固态颗粒物粒数（SPN）和黑碳（BC）实际道路排放因子分别为（1.31±0.37）g/（kW×h）、（0.20±0.03） g/（kW×h）、（7.13×10¹⁰±5.27×10¹⁰）个/（kW×h）和（0.69±0.06）mg/（kW×h）,相对于原始排放（拆除DOC+CDPF）分别降低52.48%、55.69%、99.91%和99.22%.从低速、中速到高速,CO和THC减排比例呈现上升趋势,然而运行工况对SPN和BC减排比例则无显著影响.加装DOC+CDPF会导致NO₂在NO_x中的占比升高,且从低速、中速到高速涨幅依次增大,但对NO_x无明显减排效益,其排放因子为9.53~9.83g/（kW×h）,远高于实验室排放限值.     

超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器对可凝结颗粒物排放特性的影响

为了解不同负荷下超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器（WESP）对可凝结颗粒物（CPM）排放特性的影响,基于US EPA Method 202搭建了CPM采样装置,分析了某安装有WESP的超低排放燃煤电厂烟气中CPM的排放水平,评估了机组负荷对CPM排放浓度的影响以及WESP对CPM中各组分的脱除效率．结果表明,在75%负荷和100%负荷条件下,超低排放电厂CPM的排放量分别为27.27 mg·m^-3和28.71 mg·m^-3,WESP对CPM的脱除效率分别为35.59%和27.59%.SO₄^2-是CPM中水溶性离子的主要成分,在不同负荷条件下SO₄^2-在CPM中无机组分的质量分数达到了65%以上;WESP对于CPM中Cl^-、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和Na⁺等无机离子的脱除效率可以达到30%～50%,但会使CPM中SO₄^2...     

大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

工业燃煤链条炉细粒子排放特征研究

链条燃煤锅炉是当前我国工业锅炉的最主要应用炉型,其容量占到了工业锅炉总容量的85%,是重要的大气污染物排放源之一.本研究在3个地区选取了5种典型容量的链条炉,应用自行设计的二级稀释系统现场测试其细粒子（PM_2.5）和各种气态污染物的排放特征.结果表明,链条炉烟气中的PM_2.5质量粒径呈单峰或双峰分布,第1个峰值在0.14 μm处,第2个峰值在1 μm后;湿法除尘和旋风除尘对PM_1.0的细粒子仍具有有效的去除效率;在相同或相似除尘控制技术的条件下,PM_2.5的排放水平随锅炉容量的增大而减小.在PM_2.5中,SO^2-₄是最丰富的离子,质量分数在20%～54%范围内;C是最丰富的元素,质量分数在7.5%～31.8%之间,其次是S,质量分数为8.4%～18.7%.采用碳平衡法计算得出PM_2.5、NO_x和SO₂的排放因子分别为0.046～0.486 　g·kg^-1、 1.63～2.47　g·kg^-1、 1.35～9.95　g·kg^-1,这为建立我国的工业锅炉排放清单及大气污染来源分析提供了必要的基础数据.     

缙云山土地利用方式对土壤轻组及颗粒态有机碳氮的影响

选取缙云山阳坡同一海拔处亚热带常绿阔叶林(以下简称林地)、果园、坡耕地和撂荒地这4种不同土地利用类型,在0~60 cm深度内每隔10 cm采集一个土样,测定土壤轻组有机碳氮(LFOC、LFON)和颗粒态有机碳氮(POC、PON)含量,并计算其分配比例和碳氮比.结果表明,在0~60 cm土壤深度范围内,林地转变为坡耕地后,LFOC及LFON含量分别降低了71.42%和38.46%(P0.05),转变为果园后变化不明显,坡耕地撂荒后其含量分别升高了3.77倍和1.38倍(P0.05);林地转变为坡耕地或果园后,POC及PON含量均无明显变化,而坡耕地撂荒后其含量分别增加了4.12和1.25倍(P0.05).林地转变为坡耕地后土壤LFOC及LFON分配比例显著降低,转变为果园后则明显升高,而POC及PON分配比例变化均不明显;坡耕地撂荒后,LFOC、LFON、POC、PON分配比例均显著增加.土壤SOC/TN为撂荒地(12.93)林地(8.53)果园(7.52)坡耕地(4.40),LFOC/LFON为撂荒地(16.32)林地(14.29)果园(11.32)坡耕地(7.60),POC/PON为撂荒地(23.41)坡耕地(13.85)林地(10.30)果园(9.64).以上研究结果表明林地开垦为果园或坡耕地后容易导致土壤轻组有机碳氮的损失,而坡耕地撂荒则有利于土壤活性有机碳氮的积累;林地转变为坡耕地减弱了土壤有机碳氮的活性,而林地转变为果园以及坡耕地撂荒均使土壤有机碳氮活性增强;林地转变为坡耕地和果园加剧了土壤有机质的矿化,相对而言,坡耕地撂荒后有利于土壤有机质的固定.