北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

汽车零配件涂装过程VOCs排放特征与案例分析

VOCs（挥发性有机物）现已被列为我国大气环境领域的核心污染物.随着汽车零配件制造行业减排要求的提出,于2018年6月选取典型汽车零配件制造企业,采用美国TO-15方法分析VOCs物种,采用FID（氢离子火焰检测器）对NMHC（非甲烷总烃）进行实测,分析汽车零配件涂装过程的VOCs排放特征.结果表明:①由于分析方式的不同,有组织排放的ρ（NMHC）比ρ（VOCs）高1.3~1.9倍,其中末端未安装VOCs处理设施的排气筒排放的ρ（NMHC）最高.②汽车零配件涂装过程排放的主要VOCs物种质量浓度占比范围分别为46.72%~98.33%（芳香烃）、1.20%~52.90%（含氧VOCs）,其中ρ（二甲苯）、ρ（苯系物）超标（DB 31/933—2015《大气污染物综合排放标准》）情况较为严重.③未进入VOCs处理装置前的VOCs物种组成与原辅料中VOCs物种组成一致,二者主要VOCs物种的质量分数大致相同,说明生产工艺的不同对VOCs的排放组成影响较小.④比较RTO（蓄热式热力燃烧装置）和活性炭吸附装置处理VOCs前、后废气组成的差异发现,活性炭吸附装置处理对VOCs排放的组成基本无影响,经RTO处理后排放物种以芳香烃和含氧VOCs为主,但是w（芳香烃）和w（含氧VOCs）变化不一致,说明RTO对芳香烃和含氧VOCs处理效率不同.研究显示,为满足国家对汽车零配件制造行业VOCs的减排要求,源头使用高固分涂料或水性涂料替代溶剂型涂料,优化过程收集系统,增强末端处理技术的净化效果、安全性和稳定性,是实现汽车零配件制造行业全过程减排的重要手段.      

2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动，本研究选取2017年8月10日—9月10日的O₃、NO₂和挥发性有机物（VOCs），以及气象因子等在线观测数据，开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O₃污染特征的影响研究.结果表明，研究期间厦门大气O₃-8 h平均浓度为（110.0±40.6）μg·m^-3.与管控前相比，无台风影响的管控I期的O₃-8 h浓度上升了19.9 μg·m^-3，而管控II期的O₃-8 h浓度下降了27.9 μg·m^-3.对于管控I期和II期，台风影响下O₃-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m^-3和8.9 μg·m^-3.在排放控制和台风的共同作用下，峰会期间厦门大气O₃浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外，与管控I期相比，管控II期O₃前体物VOCs浓度显著下降，其臭氧生成潜势（OFP）下降了44.6%.总之，运用区域联防联控策略，对臭氧前体物（NO_x和VOCs）实施针对性减排，可有效地降低沿海城市大气O₃日间最高浓度.     

滹沱河冲洪积扇地下水中挥发性有机物的分布特征与健康风险

为研究滹沱河冲洪积扇地下水中VOCs(volatile organic compounds,挥发性有机物)的污染现状,于2014年9月在滹沱河冲洪积扇地区采集44个地下水样品,采用吹扫捕集-气相色谱-质谱法分析了25种VOCs的质量浓度,并对其分布特征和健康风险进行了讨论. 结果表明,研究区44个采样点均有VOCs检出,其中氯仿、二氯甲烷检出率为100%. 检出的VOCs中,ρ(氯仿)平均值最高,范围为15.4~52 195.9 ng/L;其次为ρ(四氯化碳)(nd~17 145.8 ng/L). VOCs的分布与工业布局密切相关,受制药企业排污影响,ρ(氯仿)、ρ(苯乙烯)、ρ(苯)、ρ(甲苯)、ρ(乙苯)、ρ(二甲苯)等均在G2-1采样点最高;而在石家庄石化炼制产业密集区域,地下水中检出的VOCs种类、检出频次及含量均较高. 研究显示,研究区地下水VOCs的非致癌风险指数介于1.8×10-5~4.7×10-2之间,均远小于1;G2-22采样点地下水VOCs的致癌风险指数最高,为1.1×10-5,处于可接受水平,但四氯化碳的污染现状值得关注.      

零价铁对污泥高温厌氧消化过程中四环素抗性基因及第一类整合子的消减影响

为研究污泥高温厌氧消化过程中零价铁(Fe0)对抗生素抗性基因的消减影响,采用荧光定量PCR方法定量检测了7种四环素抗性基因(TC-ARGs,包括tetA、tetC、tetG、tetM、tetO、tetW和tetX)及第一类整合子int I1基因在厌氧消化过程中的丰度变化,同时检测分析了挥发性脂肪酸(VFAs)的质量浓度变化,并探讨了目标基因与VFAs之间的相关关系.结果表明,适量Fe0(如0.10 g·g~(-1),以Fe0/VSS计)不仅可以强化污泥厌氧消化进程,显著提高总VFAs和乙酸的产生量,而且能够增强TCARGs和int I1基因的消减效果.尽管如此,过量Fe0(如1.17 g·g~(-1),以Fe0/VSS计)对污泥高温厌氧消化过程中TC-ARGs和int I1基因消减的增强效果并不显著,推测可能是由于基因水平转移的发生所导致的.通过相关性分析可知,TC-ARGs(除tetO基因外)和int I1基因与乙酸之间存在显著负相关性,表明乙酸可能对TC-ARGs和int I1基因的消减具有促进作用.     

结合外场观测分析珠三角二次有机气溶胶的数值模拟

结合2008年11月18~25日期间珠三角地区的二次有机气溶胶(SOA)外场观测数据,验证区域空气质量模式WRF/Chem(weather research and forecasting model with chemistry)中两种SOA化学机制——VBS(volatile basis set)和SORGAM(secondary organic aerosol model)对珠三角SOA的模拟效果.VBS机制考虑了更为广泛的SOA前体物和化学老化过程,SOA模拟值更接近观测值,能合理反映SOA观测值的逐天变化趋势,与观测值的平均绝对偏差和相关性分别是-4.88μg·m-3和0.91,而SORGAM机制的分别为-5.32μg·m-3和0.18.利用VBS机制模拟区域内SOA的时空分布,结果显示SOA浓度具有显著的昼夜变化特征,浓度峰值出现在中午时段.受到输送和臭氧区域分布的影响,各城市SOA浓度差异显著,下风向的城市(如中山、珠海、江门)SOA浓度较高.     

某石油炼制企业VOCs排放源强反演研究

选取我国北方某石油炼制企业为研究对象,针对其挥发性有机物(VOCs)排放,于春季3月开展了厂界周边大气VOCs环境浓度监测,并利用ISCST-3空气质量模型反推出该企业VOCs排放源强.监测结果表明,厂外上风向背景点与下风向受体点TVOCs浓度平均值分别为28.6×10-9和88.3×10-9,且2个区域VOCs还存在化学组分特征差异,背景点以乙烷、丙烷、乙烯为主,而受体点化学组分中丙烯、异丁烷、丁烷、异戊烷、戊烷的体积浓度百分比显著上升,说明该炼油厂VOCs排放体量大,对局地环境影响显著.扣除背景点VOCs,获得了该炼油厂VOCs排放化学成分谱,其主要成分体积浓度百分比:乙烷(23.4%)、丙烷(11.8%)、丁烷(10.4%)、异丁烷(9.0%)、戊烷(5.3%)、异戊烷(6.4%)、丙烯(11.5%),成分谱特征与国内相关文献相似.ISCST-3模型反演结果显示,该炼油厂TVOCs年排放量平均值为(2201.6±1011.9) t/a,折合排放因子约0.73g VOCs/kg原油.该计算结果偏低,原因可能在于:其一,测试季节为春季,较低的环境温度致使了炼油厂挥发散逸环节的排放低于全年平均水平;其二,ISCST-3模型为扩散模型,未考虑VOCs化合物在局地范围的化学衰减.     

Numerical model to quantify biogenic volatile organic compound emissions: The Pearl River Delta region as a case study

This article compiles the actual knowledge of the biogenic volatile organic compound (BVOC) emissions estimated using model methods in the Pearl River Delta (PRD) region, one of the most developed regions in China. The developed history of BVOC emission models is presented briefly and three typical emission models are introduced and compared. The results from local studies related to BVOC emissions have been summarized. Based on this analysis, it is recommended that local researchers conduct BVOC emission studies systematically, from the assessment of model inputs, to compiling regional emission inventories to quantifying the uncertainties and evaluating the model results. Beyond that, more basic researches should be conducted in the future to close the gaps in knowledge on BVOC emission mechanisms, to develop the emission models and to refine the inventory results. This paper can provide a perspective on these aspects in the broad field of research associated with BVOC emissions in the PRD region.     

珠江口西岸冬季海陆风背景下羰基化合物的初步研究

于2008年12月7~9日对珠江三角洲新垦的大气环境进行连续加强观测,采用DNPH-HPLC/UV分析方法测量了冬季海陆风条件下大气挥发性羰基化合物的组成及浓度水平,研究了污染特征和来源.结果表明,新垦大气中共检测到17种挥发性羰基化合物,浓度变化范围为7.78′10-9~31.78′10-9,大多数物质地面浓度高于楼顶.其中浓度最高的污染物是丙酮,其次是甲醛和乙醛,三者占总羰基化合物浓度的比例高于70%.大气挥发性羰基化合物的浓度分布呈现出以12月8日为代表的受城区污染物长距离输送影响的变化规律,以及以12月7日和12月9日为代表的受海陆风影响的变化规律.甲醛/乙醛和乙醛/丙醛的特征比值及各成分相关性分析表明它们主要来自城区人为污染源的排放,其组成和含量的变化与污染物长距离输送过程和海陆风影响有密切关系.大气光化学反应生成的二次产物和当地植被排放亦是重要来源.     

机动车VOCs排放特征和排放因子的隧道测试研究

为了得到真实道路交通状态下的城市机动车排放因子,选取广州珠江隧道,进行了机动车VOCs排放特征和排放因子的隧道实验.实验得到隧道机动车平均排放因子为(0.52±0.07)g·km-1·辆-1,其中轻型车排放因子为(0.32±0.14)g·km-1·辆-1,重型车排放因子为(0.26±0.33)g·km-1·辆-1,摩托车排放因子为(1.16±0.26)g·km-1·辆-1.机动车排放的VOCs中烷烃占39.7%,烯烃和炔烃占35.3%,芳香烃占25.0%.排放物质居前三位的排放因子分别为乙烯(52.9±7.4)mg·km-1·辆-1、异戊烷(41.5±7.0)mg·km-1·辆-1和甲苯(31.7±5.5)mg·km-1·辆-1.隧道实验得到的排放因子与机动车台架实验的结果基本吻合.