北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

上海中心城区二氧化氮在线测量比对研究

对比了基于腔衰减相移光谱技术(CAPS)、化学荧光法(CL)和非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)3种不同方法在线测量NO_2浓度的仪器,并于2017年5月10日—6月10日采用3台仪器对上海中心城区大气环境NO_2进行监测,验证了IBBCEAS实验装置的稳定性、灵敏度、检测下限等关键特性,证明可以实现复杂环境下大气痕量气体高精度在线监测.IBBCEAS装置与其它两种仪器监测数据的一致性较好,监测过程中上海市中心NO_2日浓度变化范围为3~63 ppbv.各仪器测量结果之间的线性关系图表明,3种方式对NO_2浓度监测较为准确,偏差普遍在10 ppbv.根据早晚高峰车流量增加情况分析可以看出,NO_2高浓度污染主要来自于车辆排放.另外发现,受局地污染源的影响,NO_2浓度随时间推移而增加.     

抗生素抗性基因在两级废水处理系统中的分布和去除

废水处理系统被认为是水环境中抗生素抗性基因(ARGs)的重要污染源.为探究ARGs在废水处理系统中的分布特征和去除情况,选取某精细化工园区内的制药废水处理系统和园区综合性废水处理系统,使用PCR和实时荧光定量PCR对不同处理单元中ARGs的存在情况和丰度变化进行研究.在两个系统进水中分别检出了10种和15种ARGs,其中以四环素类和磺胺类ARGs居多,并首次检出了dfrA13基因.进水中sulⅠ和sulⅡ基因的丰度最高,随后依次是dfrA13、tetQ、floR、tetO和tetW基因.制药废水处理系统使总ARGs浓度上升了0.21个数量级,出水汇入园区综合性废水处理系统再次处理,其对综合性废水处理系统进水中总ARGs的贡献率为5.05%.综合性废水处理系统使总ARGs浓度下降了1.03个数量级,残留ARGs同最终出水一起直接排海,对近海环境中微生物群落的潜在影响有待深入研究.     

成都双流夏秋季环境空气中VOCs污染特征

为了解成都市大气污染重点防治区域——双流地区的环境大气中挥发性有机物(VOCs)的污染特征和来源,2016年8月30日~2016年10月7日,VOCs外场观测在成都市双流区展开.结果表明,在线观测期间,采样站点总的大气挥发性有机物(TVOCs)的平均体积分数为(45. 15±43. 74)×10-9,其中烷烃的贡献最大(29%),其次是芳香烃(22%)、卤代烃(17%)、含氧挥发性有机物(OVOCs,15%)、烯烃(9%)、乙炔(7%)、乙腈(1%);优势物种为丙酮、二氯甲烷、乙炔、乙烯、苯、甲苯、间/对-二甲苯、丙烷、1,2-二氯乙烷以及丁酮.通过比较VOCs的化学反应消耗速率发现,反应活性最大的为芳香烃,其次是烯烃;反应活性最强的物种为苯乙烯、间/对-二甲苯、异戊二烯、乙烯等.整个观测期间,有两次明显的生物质燃烧活动.国庆假日期间,TVOCs浓度相比之前明显上升,平均体积分数达57. 65×10-9,其中,短链烯烃、卤代烃以及OVOCs浓度上升最为显著.分析某些关键的非甲烷总烃(NMHCs)和OVOCs的日变化特征发现,其变化规律反映了双流地区不同源排放特点.双流区环境空气中VOCs受本地工业源排放影响较大.     

我国西南四省(区)大气煤基PAHs排放系统动力学分析

由于未来相当长时期内煤炭在我国的主体能源地位不会改变,全国许多地区均可能面临持续的大气煤基PAHs污染.为此,本文选取PAHs污染相对严重但缺乏足够关注的广西、四川、贵州与云南4个西南省份作为研究对象,基于煤基PAHs排放、能源消耗与经济发展之间的相互作用关系,利用系统动力学方法构建了一套综合评估模型,并将其应用于分析不同情景下西南四省(区)煤基PAHs排放的动态变化.结果表明,在维持情景下,未来10年煤基PAHs排放相对增长率的省份次序为:广西(44.54%)贵州(29.44%)云南(26.37%)四川(-2.19%).经过产业与能耗结构的调整,四川和云南在规划情景下的相对增长率分别比维持情景减少了27.17%和20.88%,这两个省的减排效果最大.同样的情况,贵州与广西仅分别减少了7.32%和5.52%,仍保持较快的增长趋势.要实现煤基PAHs的有效减排,各省份需实施有针对性的调控政策.云南应同时考虑工业源与生活源控制政策,四川应减少工业源排放量,广西和贵州应在进一步优化产业与能耗结构的基础上分别采取工业源和生活源控制政策.总体而言,系统动力学方法适用于分析非常规大气污染物的复杂动态变化,可为当地政府提供科学调控区域经济-能源结构-环境质量之间发展关系的政策参考.     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

污水磷回收新产物——蓝铁矿

渐行渐近的磷危机使磷回收从理论已经走向实践.磷回收产物形式很多,但经济、具有高附加值的产物才能驱动企业自愿实施.在污水处理生物污泥中新近发现的蓝铁矿(Vivianite,Fe_3(PO_4)_2·8H_2O)沉淀物因潜在的特殊用途以及经济价值而备受关注.自然界,蓝铁矿广泛存在于地表水体沉积物中,是一种非常稳定(K_(sp)=10~(-36))的磷铁化合物.决定蓝铁矿生成的条件除富铁、富磷之内在因素外,还需要环境中存在合适的还原性条件(ORP-300 mV)以及中性上下的pH条件(6～9).实践中,污水或污水处理过程中有时刚好存在蓝铁矿形成的内、外在条件,荷兰污水处理厂在生物污泥中便检测发现有蓝铁矿物质的存在.为推动蓝铁矿基础及其应用研究,本文综述蓝铁矿化学性质、经济价值及回收潜力;分析pH、ORP、微生物、硫化物等环境影响因素;辨析其在生物污泥中的生成路径;提出从污泥中分离、提纯蓝铁矿的研发思路.     

Fe(Ⅲ)掺杂Mg/Al-LDO作为氮磷吸附剂的研究

针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石（Mg/Al/Fe–LDHs）,在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石（Mg/Al/Fe–LDO）.研究了Fe（Ⅲ）掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3：0.6：0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数（R²）达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.     

垃圾衍生燃料灰渣中主要元素变化的研究

以垃圾衍生燃料(RDF)为研究对象,在600~1100℃条件下灼烧RDF灰渣,对灰渣中的主要元素变化情况进行分析.研究结果表明,RDF灰渣中主要元素包括硅、氧、铝、钙、镁、钾、钠、碳、硫、氯、磷、钛、锌等;灰渣中的可溶盐倾向富集在≤0.3 mm的灰渣颗粒上;在600~1000℃范围内,其总量处于动态平衡,在1100℃则大幅度减少.随着温度的上升,碳转化为二氧化碳气体;硫元素转化为硫酸盐,随后部分再转化为二氧化硫气体;氯元素转化为以氯化钠和氯化钾为主的氯化盐,在达到一定温度时发生相变转化为气体.硅、氧、铝、钙、镁、磷等元素留存于废渣中,随着温度提高,发生复合化学反应,相互键接形成复合硅酸盐物质.     

基于CESM-EnSRF系统全球甲烷及臭氧卫星资料同化试验研究

臭氧(O3)与甲烷(CH4)均是大气中重要的微量气体,对全球气候变化有着重要的影响.为提高全球范围的臭氧、甲烷在气候模式中的预报效果,使用集合平方根滤波(En SRF)同化方法及地球系统模式(CESM)构建了CESM-En SRF卫星资料同化预报系统,并通过设计试验,将大气红外探测器(AIRS)的臭氧与甲烷观测资料同化到气候模式中,对模式的同化再预报效果进行系统的测试与评估.结果显示,臭氧、甲烷分析集合均值的偏差及均方根误差皆低于背景集合均值的偏差及均方根误差.臭氧、甲烷的同化再预报偏差及均方根误差较控制实验都得到改善,但对5 h Pa以上高度臭氧预报准确性的改进效果很小.随循环同化的进行,平流层臭氧与甲烷的平均同化改进率呈增加趋势,并逐渐趋于稳定;对流层平均同化改进率随时间变化不明显.试验表明,该系统可有效利用臭氧与甲烷的观测资料对模式场进行合理的改善,从而有效地提高臭氧、甲烷在气候模式中的再预报效果,但对于平流层顶-中间层高度(5 h Pa以上)臭氧预报准确度的提高,模式中臭氧光化学过程的准确模拟较同化观测资料具有更重要的作用.此外,循环同化对提高5~150 h Pa高度臭氧及1~200 h Pa高度甲烷在CESM模式中的预报效果最有效.