三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu~(2+)、Ce~(3+)和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h~(-1)、50%O_2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T_(90)为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O_2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO_2和H_2O.     

长江原水臭氧-生物活性炭挂膜中试研究

为了探究面向长江水源的臭氧-生物活性炭深度处理工艺的挂膜技术,进行了长江原水常州段的臭氧-生物活性炭挂膜中试研究.结果表明,在挂膜前期,由于炭柱的物理吸附作用逐渐饱和,炭柱对DOC(溶解性有机碳)、UV_(254)和COD_(Mn)(高锰酸盐指数)的去除率逐渐降低,对氨氮几乎没有去除,在挂膜中后期,由于活性炭上生物膜逐渐成熟,生物降解起主导作用,有机物和氨氮去除率升高并趋于稳定.90 d后,炭柱对DOC、UV_(254)和COD_(Mn)这3个有机物指标的去除率分别稳定在30.64%、57.50%和30.00%以上,氨氮去除率稳定在88.93%左右,认为挂膜成功.扫描电镜图显示活性炭表面出现丰富的菌胶团,同时高通量测序也验证了活性炭中丰富多样的微生物群落结构.     

活性炭的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化水中苯甲酸的影响机制

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeO_x/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由于含氮官能团和含硫官能团的引入,提高了对苯甲酸的吸附性能和催化臭氧氧化性能.采用氮-硫共改性活性炭为载体制备的CeO_x/ACNS催化剂表面Ce~(3+)含量最高,因而具有最高的催化活性,反应30 min,苯甲酸的去除率由单独臭氧氧化的22%提高到88%,TOC的去除率单独臭氧氧化的7%提高到55%.CeO_x/ACNS催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,苯甲酸的去除率仅从88%降低到82%,整个过程中活性组分Ce的流失只占负载量的0.32%,是一种很有应用潜力的臭氧氧化催化剂.     

北京秋冬季一次重污染过程PM2.5来源数值模拟研究

利用WRF模式(The Weather Research and Forecasting Model)和嵌套网格空气质量模式(NAQPMS)对2016年11月发生在京津冀地区一次PM_(2.5)污染事件进行模拟研究并分析污染过程中的天气形势变化.结果表明,均压场、低空逆温层和偏南暖湿气流输送的存在为北京地区PM_(2.5)形成提供了有利条件,NAQPMS模式能够合理的再现北京大气污染物时空变化,细颗粒物PM_(2.5)和可吸入颗粒物PM_(10)模拟与观测数据相关系数达0.71,模拟数据在观测数据两倍范围内占比(FAC2)达65%.源解析结果表明,在不考虑临时实施减控措施下,11月18日区域外输送对北京PM_(2.5)浓度贡献为55.25%,区域内输送贡献为44.75%,北京东北区域PM_(2.5)外地源主要为河北中部、河北南部、天津和山东,所占贡献为9.67%、9.01%、7.90%和7.99%.污染物主要来源为生活源、交通源和工业源,分别占比39.6%、34.6%和20.0%.而实际上北京在唐山、保定采取一系列控制措施后仍在研究时段内出现高PM_(2.5)浓度,意味着在同样天气形势下需要对河北中部、河北南部、天津和山东等浓度贡献占比大的城市加强减排管控才能有效减缓高PM_(2.5)浓度的出现.     

紫外辐射H2O2与PMS氧化准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水

采用紫外（UV）活化双氧水（H₂O₂）和过一硫酸盐（PMS）产生活性氧物种降解准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中有机污染物.结果表明,紫外辐射双氧水（UV-H₂O₂）和紫外辐射过一硫酸盐（UV-PMS）体系对有机污染物的降解相比于单独体系效果显著.初始pH值和氧化剂投加量能够显著影响2种体系的降解效能,增加氧化剂投加量能够一定程度提高2种体系对渗滤液尾水中有机物的去除;2种体系均在酸性条件下效果较好,初始pH值的升高对2种体系过程有机物降解有抑制作用并且对UV-H₂O₂体系的抑制尤为显著.在最优条件下（初始pH值为3,氧化剂投量为0.084mol/L）,UV-H₂O₂与UV-PMS体系处理后出水COD去除率分别达到了72.09%和56.22%.另外,UV-H₂O₂体系中主要活性氧物种是羟基自由基,而UV-PMS体系中主要是由羟基自由基和硫酸根自由基的共同作用.紫外-可见光谱与三维荧光光谱表明两体系中均能降解渗滤液尾水中难降解芳香类有机物质,并且UV-PMS较UV-H₂O₂体系对腐殖质的反应速率更快,但是两种体系对渗滤液尾水中腐殖质的降解途径存在显著差异.研究结果可为光化学氧化处理垃圾渗滤液中难降解有机物提供参考.     

青藏高原中汞的分布特征及影响因素——以典型海洋性冰川小流域为例

本研究以青藏高原典型海洋性冰川的雪冰-径流水为研究对象,分析讨论了雪冰-径流水中汞浓度变化趋势及控制因素.结果表明,贡嘎山冰川中雪、冰样品的THg浓度略高于全球背景值,而明永冰川以及米堆冰川的雪、冰、水样品均处于全球背景水平.3个冰川所有雪样、冰样、水样的THg浓度平均值分别为（4.78±5.99）ng/L、（1.72 ±1.15）ng/L、（1.31±0.91）ng/L.不同的环境介质中THg浓度变化总体表现为：雪 > 冰 > 水,其主要受颗粒汞沉淀作用及气态单质Hg挥发作用的控制.贡嘎山的径流水中THg浓度表现为六月最高（7.48±2.22）ng/L,十一月最低（1.39 ±0.27）ng/L.所有雪冰-径流水体系中HgP与THg存在极显著的正相关关系,雪中HgP/THg最高,其次为冰,最低为径流水.贡嘎山径流水中的HgP/THg及月均THg输出变化趋势受径流量和降雨量的影响.主成分分析表明了本研究区域雪冰中THg浓度主要受大气颗粒物沉降及季风传输的影响.此外,相比于其他2个冰川,贡嘎山冰川由于更加靠近人类活动密集区域,更易受到人类活动的影响.     

基于分类趋势下的我国生活垃圾处理技术展望

梳理我国垃圾分类相关政策,分析生活垃圾处理及分类现状,总结目前存在的问题,并提出适宜我国国情的生活垃圾处理模式和技术发展趋势:城市应建设静脉产业基地,区域布局可再生回收体系,重视有害垃圾的收集处理,发展高效的餐厨垃圾处理技术,提升厨余垃圾设施处理能力;农村应推行多样化有机废弃物处理方式,建立因地制宜的可回收物收集模式,区域统筹其他垃圾的处理,部门协同管理有害垃圾的回收处理。     

基于生态足迹的中国可持续食物消费模式

随着人们饮食需求的不断多样化,可持续食物消费已成为一个全球关注的重要议题。为了探寻可持续的食物消费模式,重点分析了中国食物消费结构演变趋势及特征,运用生态足迹模型量化中国食物消费结构的环境压力动态变化;基于可持续食物消费的内涵,结合中国均衡膳食和环境的可持续性指标,构建食物生态承载级别衡量标准,并据此建立了符合中国食物消费习惯、满足营养摄入需求、环境压力小的可持续食物消费模式。结果显示：中国食物消费生态环境压力不断增大,1978-2013年中国食物消费人均生态足迹增长了154.49%,2008年出现生态赤字,2013年赤字值为0.0705 ghm²;食物生态承载级别持续恶化,2008年生态承载级别由“较高”下降到“中等”;可持续食物消费模式的构建使得人均生态足迹下降了12.92%,表明转变食物消费模式是解决食物消费生态环境压力这一矛盾问题的最有效途径。     

ANAMMOX富集与优化停曝比对MBR-SNAD工艺的影响

采用膜生物反应器（MBR）研究了厌氧氨氧化细菌在富集过程中的活性变化,在启动全程自养脱氮（CANON）工艺中以恒定曝气量,通过优化停曝比实现氨氧化细菌（AerAOB）和厌氧氨氧化细菌（AnAOB）协同脱氮并且有效抑制亚硝酸盐氧化菌（NOB）的活性,然后添加有机物（乙酸钠）逐步启动同步亚硝化-厌氧氨氧化耦合异养反硝化（SNAD）工艺.结果表明,在厌氧氨氧化细菌富集过程中,通过不断缩短水力停留时间（HRT）提高进水氮负荷的方式强化厌氧氨氧化细菌活性,其平均活性由0.603mgN/（h·gVSS）提高到了8.1mgN/（h·gVSS）;当恒定曝气量为50mL/min,停曝比为4：10（min：min）时,AerAOB和AnAOB对氨氮的去除量分别占总氨氮去除量的58.8%和41.2%,NOB氧化亚硝态氮的量占总硝态氮生成量的15.3%,成功抑制了NOB的活性;当C/N比为0.5,调整停曝比为4：15后,反硝化过程氮去除量占总氮去除率的20.9%,厌氧氨氧化过程氮去除量占总氮去除率的79.1%,实现了AerAOB、AnAOB和反硝化细菌（DNB）协同脱氮的目的.     

载铜氮化碳纳米片对单质汞的吸附脱除特性

用简易热剥离法合成了氮化碳纳米片（CNNS）,再通过等体积浸渍法将铜负载于CNNS表面合成了载铜CNNS吸附剂,用于低温下吸附脱除气态单质汞（Hg⁰）.利用氮气吸附-脱附、X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等手段对吸附剂进行表征.结果表明：CNNS对Hg⁰具有良好的吸附性能,吸附温度为120℃时,脱汞效率约为54.2%;载铜修饰可极大提高CNNS的脱汞活性,脱汞效率在40~240℃温度范围内均大于82.3%,这归因于铜与氮化碳间的紧密接触.煅烧温度对载铜CNNS的脱汞活性影响较大,最佳煅烧温度为200℃.通过载铜修饰可有效活化CNNS,提高其对Hg⁰的氧化能力,这可能归因于铜离子与氮化碳之间的莫特-肖特基电子转移效应.SO₂和水蒸气对载铜CNNS的脱汞性能有抑制作用.