南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响

本研究通过对江西千烟洲香溪流域雨季氮湿沉降及径流过程进行监测,分析降雨及径流过程的各形态氮浓度变化,探讨南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响.结果表明:1 2014年雨季(3~6月)共27场降雨,产生的氮湿沉降负荷达43.64~630.59 kg,氮沉降通量为0.44~6.43 kg·hm-2,呈现出极大的季节变异性;2对其中3场降雨过程进行动态分析发现,当降雨量为8~14 mm时,流域氮沉降负荷达18.03~41.16 kg,而该地区氮湿沉降通量为0.18~0.42 kg·hm-2.其中3场次降雨事件导致流域水体的总径流量为4 189.38 m3,TN总流失负荷16.72 kg,输出通量为4.64 kg·hm-2;DTN总流失负荷为9.64 kg,输出通量为2.68 kg·hm-2;NH+4-N总流失负荷2.93 kg,输出通量为0.81 kg·hm-2;NO-3-N总流失负荷5.60 kg,输出通量为1.56 kg·hm-2.3流域氮湿沉降对流域氮输出的贡献率约为56%~94%,说明降雨对流域氮流失影响巨大,并以硝酸盐为主,流域水体中总氮浓度超过河流水体富营养化阈值(1.5 mg·L-1)存在发生富营养化的隐患.     

厦门室内多溴二苯醚的沉降通量、季节变化与人体暴露水平

室内灰尘是人体对多溴二苯醚(PBDEs)暴露的重要乃至主要途径.吸尘器收集的灰尘中PBDEs的含量与室内人员血液中该物质含量的相关性较差,不适用于估算人体暴露剂量,也不能研究其沉降通量及其季节变化,用被动采样法采集室内降尘则可弥补这些不足.在厦门市选取家庭、办公室、机房和家具厂等采样点49个,用水平放置的玻璃板(四周用洁净铝箔围起)采集一年四季的降尘样品,对降尘中PBDEs的沉降通量、含量、组成、季节变化与人体暴露水平等进行研究.厦门家庭、办公室、机房和家具厂中ΣPBDEs(16种BDE的和,含BDE-209)全年沉降通量几何均值分别为6.1、3.0、1.1和179.8ng·(m~2·d)~(-1),家庭室内ΣPBDEs沉降通量是办公室的两倍,但全年家庭室内降尘中ΣPBDEs的含量(445.5 ng·g~(-1))仅略高于办公环境(384.0 ng·g~(-1)).厦门家庭、办公室、机房ΣPBDEs年均沉降通量与国内外城市相比处于较低水平.家具厂PBDEs沉降通量远高于普通环境.秋季ΣPBDEs沉降通量最大.各类室内环境四季降尘ΣPBDEs中BDE-209的百分比几何均值都在80%以上.家庭、办公室和机房室内ΣPBDEs沉降通量和降尘通量显著相关,而家具厂ΣPBDEs沉降通量与降尘通量无显著相关性.家庭和办公室Σ_(15)PBDEs沉降通量与电脑年龄显著相关,而与电器和家具数量、装修等无统计显著相关性.室内降尘是人体对ΣPBDEs尤其是高溴BDEs的一条主要暴露途径.     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

太湖湖滨带春季悬浮物沉降特征与水体营养盐响应

为研究湖滨带悬浮物沉降过程中水体营养盐时空分布状况,在太湖西岸湖滨带典型区域进行原位沉降实验,计算了沉降量和沉降通量,并对沉降过程中TP、TN、NH+4-N、NO-3-N测定分析.结果表明,太湖西岸湖滨带沉降通量表现为人工芦苇区近岸无植被区自然芦苇区远岸无植被区,平均沉降通量分别为(1 383.40±925.60)、(1 208.67±743.50)、(278.72±142.53)、(245.58±154.25)g·(m2·d)-1,沉降第6 d以后沉降量稳定上升,沉降速率大于分解速率;经过持续15 d野外沉降实验观测,沉降过程中近岸带的TP含量是远岸带的2~3倍,且沉积物捕获器内NH+4-N和NO-3-N含量出现显著的差异(P0.01);沉降量与水体TN和NH+4-N含量呈显著相关(P0.01,n=42),表明沉降量的增加会导致上覆水体TN与NH+4-N含量增加;TN与NH+4-N相关系数为0.84,显示沉降量的增加可能加速氮素不同形态间相互转化,这一现象在当前太湖湖泛治理中应当予以重视.     

隔河岩水库二氧化碳通量时空变化及影响因素

随着气候变化研究的深入,大型河流拦截工程对水域碳循环及温室气体交换的影响引起越来越多的关注.为了评估河流拦截工程对水域生态系统碳循环和二氧化碳交换通量时空分布模式的影响,选择清江隔河岩水库作为典型案例,采用在线分析仪与浮箱相结合的方法,在2015年3月至2016年2月期间开展了完整水文年连续观测实验,获取了水库坝前、上游、支流、消落带与库湾等典型区域二氧化碳通量数据.数据分析结果表明隔河岩水库水气界面二氧化碳平均通量为(55.691 8±66.332 9)mg·(m2·h)-1,呈现年内冬季高其他季节低的时间变化规律,空间上则表现为水库消落带坝前较低、典型库湾区域较高的分布格局.作为水库背景的库尾断面渔峡口区域二氧化碳通量季节变化非常稳定,在大部分时间内反而高于坝前和消落带断面的二氧化碳通量.数据分析表明二氧化碳通量时空分布格局受到水温、pH值和水体碳浓度的显著影响,但其相关程度受到季节和蓄水的双重影响.     

改性沸石湿地脱氮除磷效能及机制

为明确改性沸石湿地对分散性农村生活污水中氮磷的去除效能,并探索其脱氮除磷机制,将改性沸石作为折流湿地填料层填料,应用于厌氧折流板反应器(ABR)+折流湿地(BFCW)组合工艺,为苏州市农村生活污水处理提供新途径.结果表明,改性沸石湿地对氮磷去除良好且稳定,脱氮量和除磷量较沸石湿地分别增大1.8%和1倍多.湿地主要通过填料的吸附截留作用脱氮除磷,以Ca-P和Al-P为主要沉淀磷素形式,植物的泌氧和吸收作用有助于稳定出水水质.湿地前端和后端分别以填料的吸附截留作用和微生物的硝化反硝化作用为主要脱氮途径.改性过程对沸石磷素吸附沉淀性能的大幅提升是在多重途径的协同作用下实现的,湿地构型和植物根系的影响是造成相同区域填料氮磷截留量差异的主要原因.硝化作用强度的高低是改性沸石湿地脱氮效果及稳定性季节性波动的主因.     

树脂基纳米钛锆氧化物复合吸附剂同步去除水中磷和氟

以大孔强碱性阴离子交换树脂D201为基体,负载纳米钛、锆氧化物,制备新型树脂基纳米钛锆氧化物复合吸附剂TiZr-D201.通过吸附等温线实验、pH影响实验、竞争吸附实验、动力学实验及柱吸附实验,并结合对吸附剂的表征,探讨了复合吸附剂对水中磷和氟的吸附性能和相应的吸附机制.结果表明,当pH值为5.8,温度为308K时,Ti-Zr-D201对磷和氟的Langmuir拟合最大吸附容量分别是34.9 mg·g~(-1)和35.1 mg·g~(-1),且吸附行为是自发进行的,温度越高,吸附效果越好;与磷相比,pH值对Ti-Zr-D201吸附氟的影响更为显著;选取SO_4~(2-)、NO_3~-和Cl~-作为竞争离子,Ti-Zr-D201较基体D201表现出很好的抗干扰能力;内扩散模型拟合结果表明Ti-Zr-D201在吸附平衡前存在两个不同的吸附阶段;柱吸附实验表明Ti-Zr-D201具有稳定的结构和良好的动态吸附性能,并且可再生循环使用,具备实际应用的潜力.     

秋夏季黄河三角洲湿地土壤汞和甲基汞的变化

汞在湿地中的行为对湿地水生生物健康具有重要影响.于2011年和2012年分别采集干(夏初)湿(秋季)季节黄河三角洲湿地土壤样品,分析不同季节汞与甲基汞的含量差异和垂直变化.秋季总汞平均含量为0.064 mg·kg-1;夏季为0.027 mg·kg-1,总汞含量平均减少57%,湿地由积水到干旱过程中导致汞的释放.秋季各点位0~10 cm深甲基汞平均含量为0.28μg·kg-1,夏季甲基汞平均含量为0.066μg·kg-1,各点位含量平均减少76%.在秋季受湿地淹水影响,利于甲基汞的形成,水分减少和湿地干旱导致土壤中的甲基汞减少.在垂直方向上,夏季与秋季相比总汞在0~10 cm深度都有减少,土壤中的汞发生释放,因此,湿地在秋季表现为汇,而在春夏季为大气汞的源.硫酸盐还原细菌的含量秋季远高于夏季,在夏季硫酸盐还原菌与甲基汞和甲基化率均显著相关,硫酸盐还原菌、淹水环境、有机物质都会影响甲基汞产生和分布.     

中亚地区气溶胶时空分布及其对云和降水的影响

中亚地区属干旱半干旱气候区,是水资源缺乏最严重的地区之一,也是全球沙尘气溶胶贡献度较大的区域.利用MODIS气溶胶和云资料以及校准后的TRMM降水数据,可从宏观角度分析中亚地区气溶胶、云、降水的时空分布特征,研究气溶胶与云和降水之间的相互影响关系.结果表明:1中亚地区年平均气溶胶光学厚度表现为春季(0~1)夏季(0~0.8)冬季(0~0.42)秋季(0~0.38),2002—2013年间整体呈现增加趋势;冬季COD量值明显高于其他3个季节,12年间整体表现出下降趋势,夏季变化较小,增幅为-0.876%,冬季最大,增幅为-1.713%;云水路径的区域性和季节性变化较为明显,整体处于降低趋势,其中秋季的新疆塔里木盆地变化最为显著,年变化为-6.607%;利用实测降水数据对TRMM月降水数据进行校准处理,可有效提升数据精度,新疆境内夏季降水占年降水量的比重较大,春、秋次之,咸海地区降水量年内分配相对较均匀,季节性差异不明显,中亚干旱区作为一个整体,降水呈现出增加趋势,其中,冬季降水的增加趋势最明显.2气溶胶光学厚度与云光学厚度呈负相关;与云滴粒子有效半径关系复杂,受水汽影响较大,在云层含水量较低的情况下,云滴粒子与气溶胶光学厚度呈负相关,而在云层含水量较高的情况下,二者呈正相关;云水路径随着气溶胶光学厚度的增加而减小,随AOD的变化的敏感程度在秋季最高,冬季最低.3气溶胶和降水关系复杂,整体来看,中亚地区气溶胶抑制降水.