基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

杭州市工业源VOCs排放清单及排放特征

杭州市作为2016年国际峰会、2022年亚运会等一系列重大活动的举办地,对VOC源排放清单的研究,尤其是工业源VOCs的影响越来越受到管理部门和当地居民的重视.通过采取自下而上的方式,首次对杭州市涉及VOCs排放的30多个行业的3 518家企业逐一进行了详细的调查和估算,并在此基础上建立了杭州市工业源VOCs排放清单.从区域排放、排放强度、空间分布等不同角度对杭州市工业源VOCs排放特征进行了系统分析.研究结果表明,2015年杭州市工业源VOCs排放量为36 839.5 t;印刷和记录媒介复制、化学原料和化学制品制造、金属制品、纺织、橡胶和塑料制品行业是杭州市工业源VOCs排放量最大的五个行业;排放总量最大是萧山区,其次是富阳区和大江东产业集聚区;工业源VOCs排放强度最高的区域为富阳区、建德市和临安市;工业源VOCs排放主要集中在萧山区、大江东、富阳区、余杭区等工业企业较为密集的区域.     

江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献

基于江苏省工业、能源、环境等活动水平数据,结合排放因子法和源成分谱研究成果,建立了江苏省分市、分行业、分物种人为源VOCs排放清单,利用最大增量反应活性(MIR)估算了其对臭氧的生成贡献.结果显示,江苏省2015年VOCs人为源排放量为192.78万t,化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、生物质燃烧源、移动源、有机溶剂储运源排放质量分数分别为7.38%、27.93%、39.56%、3.55%、16.18%、5.39%.苏州、南京、徐州3市VOCs排放量居全省前三位,均超过20万t.56种臭氧前驱物所产生的臭氧生成潜势(OFP)总量为542.95万t,行业分布与VOCs排放总量的行业分布相似,机械设备制造、交通工具制造、建筑装饰等涂装行业对OFP的贡献比例是VOCs排放总量贡献比例的1.3~1.6倍,控制喷涂行业等量的VOCs会产生更大的OFP削减.对OFP贡献大的前10位物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1,3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1,2,4-三甲基苯、对-乙基甲苯,对总OFP的贡献为75.63%.     

舟山渔场有色溶解有机物(CDOM)的三维荧光-平行因子分析

利用三维荧光光谱(EEMs)-平行因子分析(PARAFAC)技术研究春季舟山渔场有色溶解有机物(CDOM)的荧光成分组成、分布特征及来源.PARAFAC模型解析出舟山渔场CDOM由2类5个荧光组分组成,即类腐殖质成分C1(330/420 nm)、C2[(290)365/440 nm]、C3[(260)370/490 nm]及类蛋白质成分C4(285/340 nm)、C5(270/310 nm).5种荧光组分的平面分布模式基本一致,在各层均呈现由近岸海域向远岸海域逐渐减小的趋势,但各层又略有差别.表层高值区出现在杭州湾口外北部海域、虾峙门航道口外海域,且杭州湾口外北部海域的荧光值要高于虾峙门航道口外海域;中层高值出现区域与表层相同,但杭州湾口外北部海域的荧光值要低于虾峙门航道口外海域;底层从近岸向远岸梯度减小,高值区出现在舟山本岛附近海域.各荧光组分的分布与盐度之间存在明显负相关关系,与叶绿素a的线性关系不明显.分析表明,春季舟山渔场CDOM表、中层主要受长江输入和舟山工农业等人为活动排放影响,而底层主要受舟山工农业等人为活动排放影响.从垂直分布模式上,CDOM在30°N断面上由中、表层水体向底层呈现逐渐减小的趋势,并在近岸和远岸海域都出现了高值区,且与盐度低值区、叶绿素a高值区相对应,反映该断面近岸区CDOM主要受长江输入影响,远岸区CDOM主要受生物活动影响;在30°N断面,CDOM分布模式与30.5°N断面基本类似,只是在近岸区域底层出现CDOM高值区,可能是由于潮汐、底层上升流等物理外力作用下,沉积物间隙水中高浓度的CDOM释放出来,使得靠近沉积物界面的底层水体中CDOM浓度升高.5种荧光组分中,C1、C3、C4之间相关性较强,与C2、C5相关性相对较弱,说明C1、C3、C4在来源上具有相似性与C2、C5有一定的差异性.春季舟山渔场CDOM腐殖化指数(HIX)的值较小,反映了春季舟山渔场CDOM的腐殖化程度较低,稳定性较差,在环境中存在时间较短;生物指数(BIX)在舟山外海出现高值区,近岸海域出现低值区,反映出在近岸海域人类活动的影响较大,而在外海生物活动的影响较为明显.     

碳磷添加对黄土区农田土壤呼吸及温度敏感性的影响

黄土区耕地面积占全国耕地面积的15%以上,该区域降水资源贫乏,是我国土壤生产力和土壤有机碳储量最低的区域之一。营养的大量投入可以极大地提高土壤生产力,但对于营养添加下土壤CO_2排放有何变化以及是如何改变黄土区土壤环境,进而影响土壤呼吸及温度敏感性还尚不清楚。本文以长武实验田的黑垆土作为研究对象,分别对N12(施氮量120 kg?hm~(-2))土样设置不添加、添加磷源以及CK(长期连作不施肥)土样设置不添加、添加磷源、碳源、碳磷源(共计6个处理),比较分析在15℃和25℃培养下土壤呼吸速率的变化,以及培养周期内土壤温度敏感性Q_(10)(即温度每升高10℃,温室气体排放速率变化的倍数)的变化趋势。通过对呼吸前后土壤pH值、全碳全磷、有机碳、速效磷、硝态氮、铵态氮以及微生物生物量碳磷(MBC、MBP)的测定,分析其影响因素。碳磷添加在一定程度上提高了土壤的呼吸速率,其中碳源的添加明显增强了土壤呼吸速率以及土壤Q_(10)值。碳磷添加大幅度提高了土壤全碳、速效磷含量以及微生物活性,15℃条件培养后,土壤微生物生物量最高。碳磷添加后,土壤呼吸速率与土壤pH、全碳、铵态氮、MBC呈极显著相关关系。该研究为黄土区土壤生产力的提高以及降低温室气体的排放、恢复和改善生态环境提供理论依据。     

清洁取暖对保定市采暖期PM2.5中碳质气溶胶的影响

为了研究清洁取暖措施对保定市PM_2.5中碳质气溶胶浓度和来源的影响,于2014年和2019年冬季采暖期在保定市采集PM_2.5样品,用DRI Model 2001A热光碳分析仪测定样品中OC和EC的浓度.结果表明,2014年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为60.92μg·m^-3和18.15μg·m^-3,2019年采暖期PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为36.63μg·m^-3和6.07μg·m^-3,与2014年相比2019年OC、 EC浓度分别下降了39.87%和66.56%,EC下降幅度大于OC,且2019年气象条件与2014年相比更不利于污染物扩散.通过对OC和EC相关性分析和SOC估算,发现2014年和2019年保定市OC和EC相关性R²分别为0.874和0.811,表明保定市OC和EC具有较为一致的来源.2014年和2019年ρ(SOC)的平均值分别为16...     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

基于不同电力需求的中国减污降碳协同增效路径

当前我国同时面临改善生态环境质量和实现碳达峰碳中和两大战略任务,协同推进减污降碳已成为我国经济社会发展全面绿色转型的必然选择,电力部门在转型过程中将发挥重要作用.面向不同的电力需求情景,构建低成本实现碳达峰、碳中和的多目标模型,求解得出减污降碳协同增效最优路径方案.结果表明,在如期实现碳达峰、碳中和目标的前提下,减污和降碳协同性较好,两者协同控制可高效助力低碳转型的实现;优化电力部门发电结构是实现减污降碳协同增效的关键措施,研究期火电占比不断下降,清洁电力占比超过92.5%;不同电力需求下二氧化碳和主要大气污染物排放量有明显差异,其中二氧化碳排放量受电力需求影响最大,低电力需求、中等电力需求和高电力需求情景下峰值二氧化碳排放量分别为94.16亿、 104.09亿和107.46亿t,主要污染物二氧化硫、氮氧化物和颗粒物的排放同样表现出在低电力需求、中等电力需求和高电力需求情景下依次递增的趋势.电力需求的提高仅增加了电力部门内部发电结构调整的压力,未影响到其他部门的产量和活动水平,即电力需求导致的电力部门减排压力未表现出部门间传递的趋势.     

2006~2020年广东省大气甲醛排放演变特征

大气甲醛（HCHO）是臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）二次组分的关键前体物,在大气光化学反应和二次污染形成过程中扮演着重要角色,并存在致癌性.然而,当前对大气HCHO排放来源认识存在不足,制约了二次污染形成机制研究和污染防控策略制定.采用排放因子和成分谱结合方法,建立2006~2020年广东省HCHO排放趋势清单,识别了广东省主要HCHO排放来源和排放时空演变特征.结果表明,2006~2020年期间广东省HCHO排放量在3.9~5.6万t区间波动,整体呈现极微弱的下降趋势;生物质燃烧源是广东省重要HCHO排放源,而受到管控措施的显著影响,其排放量占比从2006年的58%降至2020年的27%;溶剂使用源的HCHO排放则逐渐突显,2020年占比增长至28%,并成为广东省首要排放源,其中塑料制品和沥青铺路是主要贡献行业.移动源中以柴油作为燃料的工程机械和货车也是HCHO重要排放来源;虽然珠三角和非珠三角地区对广东省HCHO排放量贡献相当,但空间分布结果表明HCHO排放热点区域分别集中于珠三角中心区域和非珠三角的东西两角,这是由于珠三角主要来源为溶剂使用源和移动源,而非珠三角主要受生物质燃烧源影响.因此,未来应进一步加强珠三角中心区域的工业和移动源减排以及粤西地区的生物质燃烧监管.     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...