边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

基于无人飞机-吸附管采样技术研究化工园区大气VOCs垂直廓线

基于无人飞机和吸附管采样技术建立了一种大气边界层VOCs的采样方法,并将该方法应用于上虞化工园区(杭州湾上虞经济技术开发区)大气VOCs垂直廓线观测研究. 使用该方法采集高空VOCs样品后,基于PAMS和TO-15混合VOCs标气,利用TD-GCMS (热脱附-气相色谱质谱联用)检测富集在吸附管上的VOCs,获得了上虞化工园区大气VOCs垂直廓线. 结果表明:①该方法测定的97种VOCs体积分数在3×10?9~30×10?9范围内线性良好,检出限范围为0.14×10?9~0.96×10?9,回收率在93.6%~124.0%之间. ②上虞化工园区大气中φ(卤代烃)、φ(芳香烃)和φ(烷烃)较高,主要污染物有十二烷、十一烷、二氯甲烷、1,2,4-三氯苯和1,4-二乙苯;不同VOCs组分具有不同的垂直廓线特征,φ(芳香烃)、φ(卤代烃)、φ(烯烃)和φ(含氧化合物)随高度的上升呈先增后降的趋势,而φ(烷烃)随高度上升不断降低. ③大部分污染物体积分数峰值出现在100 m高空,这可能与大气逆温现象有关;14:00 的φ(TVOCs)(TVOCs为总挥发性有机物)高于17:00,可能是午后高温导致有机溶剂挥发量增大所致;白天φ(VOCs)在100~300 m高空范围内下降较快,说明在该范围内可能存在较强的光化学反应,夜晚φ(VOCs)可能来自区域水平输送. ④观测期间,对大气OFP (臭氧生成潜势)贡献较大的组分为芳香烃和烯烃,主要包括1,2,3-三甲苯、1,4-二乙苯、顺式-2-丁烯和1,2,4-三甲苯. 研究显示,高浓度卤代烃及OFP贡献较高的芳香烃是上虞化工园区需首要减排的VOCs组分.      

基于多旋翼无人机平台的大气PM2.5垂直结构观测技术

目的设计可用于大气边界层范围的大气污染观测平台。方法使用多旋翼无人机作为载体,集成多种大气污染物和气象要素的便携式检测设备,组建无人机观测平台。通过地面比对实验,保障所搭载的设备数据可靠,通过与大载荷系留气艇平台的垂直比对实验验证平台集成后的数据可靠性。结果对于重点观测指标PM_(2.5)而言,无人机和系留气艇所获取的垂直廓线表现出良好的一致性,各个航次的R2最低值为0.762,多数航次的组内相关系数为0.94以上。在2017年12月18日的案例中,无人机的观测数据表明,早上的大气垂直结构呈现了明显分层,0～200 m高度较为稳定的大气层结阻碍了污染物向上扩散,导致了近地面PM_(2.5)80μg/m~3的较高浓度,而下午的观测数据有助于解释污染消散。结论文中搭建的多旋翼无人机平台可以用于0～1000 m范围内的边界层观测,尽管个别航次数据和系留气艇平台仍存在差异,但现有观测结果已表明,该平台有助于研究人员了解污染事件的发生和消散,可以进一步推广应用。     

基于CALIPSO资料的东亚地区气溶胶垂直分布特征分析

目的分析东亚地区气溶胶的垂直分布特征。方法利用2006—2012年CALIPSO星载激光雷达资料,基于气溶胶光学厚度分析结果,选取有代表性的经度带和纬度带,分别研究东亚大陆东部沿海地区气溶胶的垂直分布和东亚-北太平洋地区沙尘气溶胶的垂直分布。在此基础上,选取三个有代表性的格点,进一步研究华北和华南地区气溶胶的垂直分布及塔克拉玛干沙漠沙尘的气溶胶垂直分布,并对其垂直分布特征曲线进行拟合。结果平均来看,除少数地区个别月份外,东亚地区气溶胶主要出现在近地面附近。东部沿海地区,一定高度以上,气溶胶的消光系数随高度的增加总体上呈指数减小;西北沙尘源区,大致在近地面至对流层中层,沙尘气溶胶的消光系数随高度的增加几乎呈线性递减。气溶胶的垂直分布具有显著的月际变化和地区差异,中纬度地区,亚洲沙尘气溶胶跨北太平洋传输在1—5月份较强。结论高垂直分辨率的CALIPSO资料可作为精细分析气溶胶垂直分布特征的有力工具。     

垂直流人工湿地强化地表径流脱氮的研究

为提高垂直流人工湿地脱氮效果,作者选择分层进水、添加缓释碳源和降低淹水高度3种措施进行强化脱氮处理。结果显示,在进水浓度相同的条件下,3种措施均增加了沿程COD的浓度和碳源,但并未导致出水COD浓度的升高。降低淹水高度对总氮的去除效果最为明显,去除率可达86.4%,出水浓度只有1.8 mg/L。当降低淹水高度时,水力负荷和污染负荷对硝氮和亚硝氮沿湿地深度的变化影响较小,且不存在显著性差异(p0.05)。     

武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征

为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前（11:49-12:18）和12月18日重污染期间（11:00-11:16）在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1 000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）与ρ（O₃）随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩散;PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）]在800 m以下为0.60~0.80,在800~1 000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层（距地面0~150 m）、覆盖逆温层（150~370 m）、混合层（370~500 m）和自由大气（500 m以上）4个层次.③NO_x主要在对流边界层内聚积;高空O₃在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM_2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ（PM_2.5）在覆盖逆温层内呈双峰（峰值分别出现在150和370 m）分布,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.      

杉木幼林土壤垂直剖面CO2通量对土壤增温的响应

研究土壤垂直剖面CO_2通量的分布是了解生态系统碳循环的重要环节.本研究以亚热带杉木幼林为研究对象,于2014年5月至2015年5月,采用气井法结合Fick扩散法则和扩散系数模型计算15、30、60 cm各层土壤的CO_2通量,探讨增温对其影响.结果表明:杉木幼林土壤增温影响可至60 cm土层,增温显著降低了各层土壤含水量(p0.05).增温显著增加了杉木幼林土壤CO_2通量(p0.05),深层尤为显著;增温处理(W)后15、30、60 cm土层的土壤CO_2通量年均值分别为1.35、0.73和0.36μmol·m-2·s-1,比对照(CT)相应增加了36%、180%和192%,并且增温显著影响了土壤基础呼吸速率F10和土壤温度敏感性指数Q10(p0.05).土壤温度和含水量能够共同解释各层土壤CO_2通量季节变异的62%~87%,且增温处理后其R2增大.双因子模型拟合结果优于单因子模型.增温能够增加土壤呼吸,对全球大气CO_2浓度升高具有正反馈作用.     

天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征研究

为了解天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征,于2013年12月23日—2014年1月18日,利用Andersen撞击式采样器在天津大气边界层观测站采集10 m和220 m高度颗粒物样品,分析了水溶性离子、碳组分.结果表明,不同天气下不同粒径颗粒物质量浓度分布均呈双峰形,峰值出现在1.1~2.1μm和9.0~10μm粒径段.PM10浓度均随高度的增加而降低,污染日和清洁日最大浓度峰值分别出现在1.1~2.1μm、9.0~10μm粒径段.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+等二次离子质量浓度、百分占比及OC/EC的比值均随高度的上升而增加;清洁日二次离子质量浓度随着高度的上升而降低,但百分占比随着高度的上升而增加,OC/EC的比值均随高度的上升基本保持稳定.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-质量浓度及百分占比均较清洁日增加明显,燃煤、机动车及二次离子为颗粒物的主要来源,并在220 m高度二次污染较重.污染日和清洁日下NO_3~-/SO_4~(2-)的比值均随着高度的上升而增加,低层机动车排放对亚微米模态(1μm)贡献明显,而对于粗粒径段,燃煤源的贡献则大于机动车.污染日和清洁日二次离子、OC、EC主要富集于细粒子,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Na~+等一次离子主要富集于粗粒子.     

陕西师范大学长安校区夏冬季节臭氧垂直变化特征

本文通过观测陕西师范大学长安校区52 m高度范围内的臭氧浓度和相关气象条件,研究了西安市长安区O_3浓度的昼夜变化和垂直变化规律,探究O_3浓度与NOx浓度、与气象条件之间相关性,为客观地掌握西安市长安区O_3污染特征提供参考和依据。观测结果表明:(1)西安市长安区52 m高度范围内夏季的臭氧浓度比冬季高,大约是冬季浓度2倍。冬季和夏季的臭氧浓度昼夜变化趋向大致相同,将变化特点分为3个阶段,分别是04:00?—?08:00、10:00?—?20:00和22:00?—次日02:00,呈现一高一低的阶段变化。(2)西安市长安区夏季与冬季臭氧浓度垂直变化规律各有2种类型。夏季第1种类型出现在08:00?—?18:00,其变化特点是臭氧浓度在1?—?16 m、19?—?28 m、31?—?52 m高度分别随着高度增加而呈现递增、递减再递增的变化规律。冬季08:00?—?18:00出现第1种类型,在1?—?16 m、19?—?37 m、40?—?52 m高度臭氧浓度也随着高度增加而呈现递增、递减再递增的变化规律。夏季与冬季20:00?—?次日06:00均出现第2种类型,臭氧浓度在1?—?16 m、19?—?52 m高度随高度增加而呈现先递增后递减的变化规律。(3)西安市长安区夏季与冬季臭氧浓度与风速、相对湿度以及氮氧化物浓度呈负相关,与温度呈正相关,与气压的相关性较低。     

深圳冬季边界层大气中污染物垂直分布特征

为更好地掌握深圳城区近地边界层大气污染物的性质、来源及大气理化过程,2017年冬季利用深圳市356 m石岩梯度观测塔进行大气主要污染物的垂直观测,获得包括4个高度(60 m/70 m、110 m/120 m、210 m/220 m和325 m/335 m)的污染物浓度垂直分布廓线.分析了不同高度浓度的垂直廓线、相关性和日变化特征,并探讨了风向风速对其的影响.结果表明,SO_2浓度随高度升高先降低再升高,在高空存在明显的区域输送特征;NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)浓度随高度升高而下降,70 m高度近地大气中NO_x和PM_(2.5)受局地源影响显著,白天存在由近地大气向上混合扩散的过程,而PM_(10)中的粗粒子部分在整个气层中显现出一个比较稳定的本底值;O_3浓度随高度升高而升高,主要由于夜间高空O_3缺乏NO的滴定反应而具有一个较高的背景值.