滇西北剑湖沉积物钒空间分布特征和生态风险

用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定剑湖表层及柱状沉积物钒（V）含量,采用改进BCR连续提取法提取V各形态,并对V空间分布特征和生态风险进行了分析,揭示了粒度对剑湖沉积物V及形态含量的影响.结果表明,剑湖表层沉积物和柱状沉积物颗粒均以粉砂粒和细砂为主,细颗粒V含量更高.表层沉积物V含量为（117.82±63.31）mg/kg,其水平空间分布差异较大.V可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态含量分别为（8.91±8.91）,（18.36±10.53）,（7.67±7.67）,（80.22±58.71）mg/kg,主要以残渣态形式存在,且黏粒和粉砂粒对V可还原态和残渣态影响较大.V垂直分布差异大,底层V含量高于表层,少部分区域受黏粒和粉砂粒影响.剑湖沉积物V污染程度小,大部分地区潜在生态风险较低,底层沉积物污染程度和潜在生态风险都高于表层.     

复合负载型γ-Al2O3-Bi-(Sn/Sb)粒子电极电催化降解四环素废水

以模拟废水中的四环素(TC)和TOC(总有机碳)去除率为研究指标,探讨粒子电极的不同体系对降解四环素废水的影响。同时以浸渍法优化制备不同负载型γ-Al_2O_3粒子电极,并研究了其电催化性能和降解能耗,考察浸渍法和后浸渍法制备粒子电极的优劣。结果表明:三维电解体系对TC的降解效果达到40.1%,明显优于二维体系的29.1%;不同负载型粒子电极对TC的降解效果依次为Bi>Sn/Sb>Ti>Co>Cu>Fe>Mn,其中γ-Al_2O_3-Bi粒子电极对TC和TOC的去除效果最佳,分别为63.8%、36.3%;γ-Al_2O_3-Bi和γ-Al_2O_3-Sn/Sb粒子电极的能耗分别为85.9,90.7 (kW·h)/kg,远低于二维降解体系(205.5 (kW·h)/kg);浸渍法制得的γ-Al_2O_3-Bi-(Sn/Sb)对TC的电解效率明显优于后浸渍法制得的粒子电极,其中前者为78.9%,高出后者约10百分点。     

垃圾焚烧飞灰固化体的力学和浸出特性分析

采用磷酸镁水泥(MPC)和普通硅酸盐水泥(OPC)对垃圾焚烧飞灰进行固化/稳定化处理,通过无侧限抗压强度试验、渗透试验和浸出试验分别研究了MPC和OPC对垃圾焚烧飞灰固化体力学和浸出特性的影响规律,并通过压汞试验和形态提取试验分析了相应的微观机理。试验结果表明:随着MPC和OPC添加量的增加,飞灰固化体的强度增加,渗透系数和重金属(Pb、Cd)浸出浓度降低,但相同添加量的OPC固化体的强度、渗透系数及重金属(Pb、Cd)浸出浓度均大于MPC固化体;压汞试验结果表明:在相同添加量条件下,OPC固化体的孔隙体积大于MPC固化体,且OPC和MPC分别通过减少孔径1μm和0. 1μm孔隙的体积来影响固化体的强度和渗透特性;形态提取试验结果表明:OPC和MPC均可促使Pb、Cd从活性态(弱酸提取态)向较稳定态(可还原态、残渣态)转化,但MPC固化体中残渣态的Pb、Cd含量较高。MPC固化体在力学特性、重金属浸出行为及微观结构均优于OPC固化体,OPC和MPC对Pb、Cd固稳机制的差异是MPC固稳效果优于OPC的根本原因。     

草海湖沉积物中重金属污染现状及生态风险评价

贵州草海湖是典型的高原天然淡水湖泊,属于长江上游金沙江支流的上源湖泊,研究其沉积物中重金属分布特征及生态风险评价对该区域及下游的水质监控与污染防治具有重要意义. 2017年7月采集贵州草海湖柱状沉积物,采用电感耦合等离子发射光谱仪法和双道原子荧光光度计法分析沉积物中Zn、Cd、Ni、Fe、V、Cr、Pb、Cu、As等9种重金属元素的质量分数,并利用地累积指数法、富集系数法和潜在生态风险指数法进行重金属污染评价.结果表明:草海湖表层沉积物各重金属质量分数平均值表现为w（Fe）（31 400.00 mg/kg）> w（Zn）（219.18 mg/kg）> w（V）（59.76 mg/kg）> w（Cr）（56.16 mg/kg）> w（Pb）（54.01 mg/kg）> w（Ni）（33.58 mg/kg）> w（Cu）（20.35 mg/kg）> w（As）（15.41 mg/kg）> w（Cd）（0.84 mg/kg）.表层（0~10 cm）沉积物中w（Fe）、w（Cr）、w（V）、w（As）、w（Cu）、w（Ni）分布较均匀,其元素主要来源于岩石风化、土壤侵蚀等自然源;w（Zn）、w（Cd）、w（Pb）分布相对离散,主要来源于农业、炼锌业和交通运输等人为源;在垂直（0~25 cm）方向上,w（Pb）、w（Cu）、w（V）、w（Ni）以波动型为主,w（Zn）、w（Cd）、w（As）主要为稳定型,w（Cr）和w（Fe）为富集型.重金属污染评价结果显示,草海湖沉积物中元素Zn、Pb均为偏中度污染、Cd为中度污染,其潜在生态风险高低表现为下游 > 上游 > 中游.研究显示,草海湖下游区域为中等潜在生态风险,Cd为主要的潜在生态风险因子,重金属的质量分数主要受土法炼锌和农业施肥等人为活动的影响.      

乌鲁木齐市散煤燃烧大气污染物排放清单及时空分布特征

为研究乌鲁木齐市散煤燃烧对大气污染物的贡献情况,根据实地调研收集到的散煤燃烧活动水平数据,利用排放因子法建立2015年乌鲁木齐市散煤燃烧PM_2.5、SO₂和NO_x的排放清单,利用ArcGIS空间分析工具进行空间分布特征分析,使用蒙特卡罗方法进行不确定性分析.结果表明:2015年散煤燃烧排放PM_2.5、SO₂、NO_x分别为1.70×104、4.13×104、2.80×103 t.PM_2.5和SO₂排放的主要贡献区域为乌鲁木齐县,分别占排放总量的27.35%和26.23%,这是由于乌鲁木齐县社区居民和大棚种植耗煤量较大所致;NO_x排放的主要贡献区域为米东区,贡献率高达28.03%,这是因为米东区社区居民所用炉灶为手动炉排层燃炉灶,其排放因子较大所致.空间分布特征表明,污染物主要分布在米东区南部、沙依巴克区北部及乌鲁木齐县中部.不确定性分析表明,村庄、社区、大棚种植、商业和事业单位在95%的置信区间时不确定性分别为-69%~165%、-57%~116%、-68%~171%和-67%~165%.蒙特卡罗预测结果（平均值）高于排放清单的计算结果.研究显示,乌鲁木齐市散煤燃烧对污染物排放贡献较大,并且具有明显的季节性和区域性特征.      

长三角典型站点冬季大气PM2.5中OC、EC污染特征

对2015年1月9日~2015年1月31日临安、南京和苏州3个站点采集的PM_(2.5)样品(共计279组),使用热光反射法(thermal/optical reflectance,TOR)分析了样品中有机碳(OC)与元素碳(EC)的含量,并研究了长三角地区冬季PM_(2.5)中OC和EC的污染特征.结果表明,采样期间临安、南京和苏州的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(123.56±61.11)、(144.77±62.91)和(156.5±68.97)μg·m-3,均超过我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM_(2.5)日均值75μg·m-3;其中3个站点OC与EC的平均质量浓度依次分别为(21.93±11.69)/(6±3.6)、(20.32±10.3)/(5.39±3.07)和(27.08±14.35)/(6.4±4.29)μg·m-3.临安作为长三角大气环境背景点,OC与EC的污染也较为严重.3个站点OC与EC的相关性为临安(R2=0.83)、南京(R2=0.72)和苏州(R2=0.72),表明冬季长三角地区的碳质气溶胶的来源较为一致和稳定.3个站点样品中的OC/EC值均大于2.0,样品的OC/EC值主要分布在2.5~6.0这个区间内,表明燃煤源和机动车尾气排放源是OC与EC的主要来源.使用EC示踪法估算临安、南京和苏州3个站点的二次有机碳(SOC)平均质量浓度分别为(9.23±5.26)、(6.82±4.36)和(12.56±7.52)μg·m-3,在OC中占比为42%、34%和46%,表明SOC是OC的重要组成部分.后向轨迹显示,PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度与主要气团的传输路径有较好的相关性,自空气质量较差区域气团的PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度是来自空气质量较好区域的1.14~1.7倍、1.55~2.1倍和1.94~2.47倍.     

辽东湾大气中多环芳烃的含量组成及气粒分配

2016年5月和8月对辽东湾大气环境中气相和颗粒相样品进行了走航和定点采集,并对24种PAHs在气相和颗粒相中的含量和组成进行探讨,对15种PAHs的气粒分配过程进行了分析.结果表明：5月和8月辽东湾大气气相和颗粒相中∑₂₄PAHs总平均含量分别为28.8 ng·m^-3和24.0 ng·m^-3,气相中∑₂₄PAHs含量5月小于8月,颗粒态∑₂₄PAHs含量5月大于8月,低分子量PAHs主要分布在气相中,高分子量PAHs组分主要分布在颗粒相,中等分子量PAHs的气粒分配更容易受到气温等环境条件影响;气粒分配系数K_p随着PAHs分子量增加而增加;lgK_p-lgP_L模型和lgK_p-lgK_OA模型的斜率m分别为-0.35和0.37,偏离平衡态m为-1或+1,辽东湾气粒分配未达到平衡;假设达到平衡态时的lgK_p-lgK_OA模型、lgK_p-lgP_L模型和碳黑-空气模型均表明,5环PAHs的模型预测结果与实际测定结果之间的吻合程度较好,15种PAHs的碳黑-空气模型能够更好地接近野外实际测定值,低分子量和中等分子量PAHs的气粒分配受到碳黑影响较大.     

黄河流域空气质量时空分布及影响因素分析

本文基于2015—2018年空气质量监测数据,研究了黄河流域空气质量的时空变化特征,量化分析了影响黄河流域空气质量空间分布的主要因素。结果表明:(1)2015—2018年,黄河流域空气质量总体趋于改善,除O3-8h外,PM2.5、PM10等污染物浓度均不同程度下降;(2)空气质量不达标天数未有明显减少,以O3-8h为首要污染物的持续时间明显延长,并且污染天数与PM2.5的差距逐渐缩小;(3)PM2.5、PM10浓度呈现东高西低的分布格局,O3-8h污染区域逐渐扩大并呈持续连片分布,热点城市主要分布在流域下游,冷点城市主要分布在流域上游;(4)平均气温、平均风速、人口密度和城镇居民人均可支配收入是影响PM2.5空间分布的主要因素;地形起伏度、降水量、平均气压和人口密度是影响PM10空间分布的主要因素,累积解释率为65.9%;平均气压、地形起伏度、日照时间和平均风速是影响O3-8h空间分布的主要因素。     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

阳澄湖沉积物重金属空间分布及生物毒害特征

为了解阳澄湖沉积物重金属含量空间分布及污染特征,选取阳澄湖柱状沉积物样为研究对象,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）、原子荧光光谱仪（AFS）和Hydra-c型全自动测汞仪于2018年2月对阳澄湖15个采样点沉积物柱状样中8种重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg进行测定,分析重金属元素含量在水平及垂向的分布特征和污染状况.结果表明,阳澄湖表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg平均含量分别为101.28,68.72,66.54,187.33,15.85,0.45,34.02,0.09mg/kg,是各自背景值的1.34,2.09,2.89,2.88,1.69,4.99,1.54,3.00倍.垂向上重金属的含量随着深度的增加呈现出下降的趋势.对8种重金属进行相关分析和聚类分析,除As、Ni和Hg外,不同重金属之间存在着显著相关关系（P<0.05）,这说明阳澄湖沉积物重金属之间存在着一定的同源性.采用沉积物质量基准（SQG）对阳澄湖沉积物中重金属生物毒性效应进行了评价,结果表明,阳澄湖沉积物中Ni有75%以上的可能性出现生物毒害效应,Cr、Cu、Zn、As则有10%~75%的可能性产生生物毒害效应,而Cd、Pb和Hg造成的生物毒害效应的可能性较小.ERMQ评价结果表明,阳澄西湖沉积物中重金属造成生物毒害的风险较大,其余湖区发生重金属生物毒害的风险较小.