长三角背景点夏季大气PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源解析

为研究长三角背景点夏季PM_2.5污染特征,于2018年5月30日—8月15日在上海市崇明岛对PM_2.5样品进行昼夜采集,并对其中水溶性无机离子(Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+)进行了分析.运用PSCF(潜在源贡献)方法判别污染物排放源区,并结合PCA(主成分分析)和PMF(正交矩阵因子)源解析探究PM_2.5来源.结果表明:①观测期间崇明岛ρ(PM_2.5)平均值为(33±21)μg/m3,低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》一级标准限值(35 μg/m3),但在部分时段存在显著超标现象,ρ(PM_2.5)最高值在120 μg/m3以上.②水溶性无机离子质量浓度平均值为(14±9.3)μg/m3,占PM_2.5的42.4%,其中SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者统称)为主要离子,占水溶性离子总质量浓度的85.7%.③n(NH₄+)/n(SO₄2-)(NH₄+与SO₄2-的摩尔浓度比)显示,清洁期〔ρ(PM_2.5) < 15 μg/m3〕呈贫铵状态,过渡期〔15≤ρ(PM_2.5)≤35 μg/m3〕和污染期〔ρ(PM_2.5)>35 μg/m3〕均呈富铵状态;过渡期SNA主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃形式存在,而污染期则主要以(NH₄)₂SO₄和NH₄NO₃形式存在.④通过对两次典型污染事件进行离子相关性分析和PSCF分析发现,E1污染事件(5月30日—6月8日)为局地生物质燃烧型污染事件,E2污染事件(7月23日—8月1日)为区域传输污染事件.源解析结果进一步表明,两次典型污染事件期间气态污染物的二次转化对PM_2.5的贡献最显著,贡献率分别为62.8%和59.8%;其次是生物质燃烧,其贡献率分别为32.5%和20.1%;E2污染事件期间海盐源对崇明岛PM_2.5贡献率较高(16.6%),远超过E1污染事件期间对PM_2.5的贡献率(2.7%).研究显示,区域输送对崇明岛PM_2.5有显著贡献,二次颗粒物累积是崇明岛PM_2.5超标的主要原因.      

三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征及潜在硝化速率

氨氧化过程是硝化作用的限速步骤,氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria, AOB)和氨氧化古菌(ammonia-oxidizing archaea, AOA)是氨氧化作用的主要驱动者,其分布特征及其对硝化作用的相对贡献是氮素循环的研究热点.采用实时荧光定量PCR技术研究了三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征,并通过测定潜在硝化速率分析了AOB和AOA对硝化作用的相对贡献率.结果表明,多数采样点中,AOA amoA基因丰度高于AOB amoA基因丰度; AOB丰度冬季较高,AOA丰度夏季较高,且冬季AOA和AOB丰度的比值较低;溶解氧、pH、总有机碳和硝态氮对AOB和AOA丰度影响较大; AOB和AOA在夏季的潜在硝化速率均高于冬季,冬季AOA对硝化作用的相对贡献率较高而夏季则是AOB在硝化作用中占主导地位,AOB和AOA的潜在硝化速率与amoA基因丰度均不存在显著相关性.     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

基于神经网络的东北地区秸秆焚烧预测

选取农作物秸秆露天燃烧严重的东北地区,采用人工神经网络的方法,结合卫星火点和气象数据,开展秸秆露天燃烧预测研究.结果表明：人工神经网络预测模型成功验证了松嫩平原地区2015年10月25日~11月15日的秸秆露天燃烧情况,其准确度为67.1%,经过多次试验,在神经网络建模与验证数据配比为80：20时,预测准确度最高,可达69.7%,同时该模型的稳定性较好.而对不同区域,不同时间段的预测研究表明,人工神经网络较适用于长时间序列的预测.就影响因素而言,相对湿度是影响秸秆露天燃烧的最重要因素.本研究结果可为空气质量模式提供火点预测数据,提高其预报预警能力,为区域联防联控政策的制定提供科技支持.     

模拟盐水入侵及Fe(III)浓度增强对河口感潮淡水沼泽湿地土壤反硝化速率及理化特征的影响

以闽江河口塔礁洲感潮淡水野慈姑(Sagittaria trifolia Linn.)湿地为研究对象,于2016年2、4、7和9月每月均在连续2个小潮日内向研究样地施加人造海水和Fe(OH)_3溶液,研究短期的盐水入侵及Fe(III)浓度增强对河口感潮淡水湿地土壤反硝化速率及理化特征的影响.结果表明,短期的盐水入侵、Fe(III)浓度增强对河口感潮淡水沼泽湿地土壤反硝化速率的影响不显著,然而,盐水和Fe(III)共同施加会显著提高湿地土壤反硝化速率,与对照(CK)相比,盐水和Fe(III)共同施加可使土壤反硝化速率提高270.9%.盐水入侵、盐水和Fe(III)共同施加均可显著提高湿地土壤、间隙水的电导率及Cl~-、SO_4~(2-)的含量;Fe(III)浓度增强可显著降低土壤和间隙水pH值,同时显著提高土壤三价铁含量.     

海水中阴极极化对X80钢应力腐蚀及氢脆敏感性的影响

目的研究不同p H值海水中阴极极化对X80管线钢应力腐蚀及氢脆的抑制作用。方法采用慢应变速率拉伸试验、电化学测试、微观组织观察等分析方法。结果 X80钢在天然海水中的析氢电位约为-940m V(vs.SCE,下同),海水p H为3.5时析氢电位发生正移。其应力腐蚀敏感性与极化电位有很大关系,随着极化电位负移,X80钢的氢脆敏感性增加。天然海水中当极化电位负于-950 m V时,断口出现准解理断裂特征形貌。在-1050 m V极化电位下,钢材进入氢脆断裂区发生脆性断裂。海水p H为3.5时,-900 m V钢材有发生氢脆的危险。结论与天然海水相比,X80钢在p H为3.5的酸性海水中具有较高的应力腐蚀敏感性,两种海水介质中X80钢的应力腐蚀敏感性均随极化电位负移而增加。     

碱片—离子色谱法测定大气中硫酸盐化速率方法探讨

实验证实碱片－离子色谱测定大气中硫酸盐化速率方法操作简便快速，准确可靠，最低检出浓度可达０．１ｍｇ／Ｌ，可替代碱片－重量法测定。     

不同区域城市空气O3和PM2.5累积速率时序模型

利用2017—2018年全国7个区域10个典型城市环境空气O₃和PM_2.5浓度数据，统计污染物累积速率，进而采用回归方法拟合污染物浓度及其累积速率的时间序列模型，分析不同区域污染物时序变化特征差异。结果表明：不同区域O₃浓度时序曲线拟合程度总体高于PM_2.5，石家庄O₃拟合程度最高，西安PM_2.5拟合程度最高。以07：00、14：00分别作为O₃、PM_2.5模拟起点是24 h中的最优模型。不同城市夏季O₃小时浓度时序变化曲线均为单峰形态，O₃浓度及累积速率峰值出现时间可能由城市所处经度决定，太原O₃累积最快，西安O₃消解最快。各城市间冬季PM_2.5小时浓度及其累积速率时序变化曲线形态差异较大，沈阳PM_2.5累积和消解均最快。与浓度相比，城市环境空气O₃和PM_2.5累积速率与光照、扩散条件等有更好的时间相关性。     

雨天硫酸盐化速率样品扩散分析

选择采样期不同降雨天数的碱片，测定余边的硫酸盐化速率含量，其结果为：采样期全月无雨时，余边上的硫酸盐均未检出；半月以上至全月有雨时检出率为１００％，检出量占样品量的２．７０～１５．９５％。经扩散试验，查清了余边上的硫酸盐主要是有效面积上采集的样品的扩散，并提出了相应的修正方法。     

硫酸盐化速率与大气二氧化硫,降水硫酸盐相关关系的研究

硫酸盐化速率的测定原理是:空气中的二氧化硫、硫酸雾、硫化氢等与玻璃纤维滤膜上的硫酸钾反应生成硫酸盐,用重量法或离子色谱法测定硫酸盐的含量,计算硫酸盐化速率,其结果以每日在100cm~2面积上所含二氧化硫毫克数表示.反应式为:2K_2CO_3+2SO_2+O_2→2K_2SO_4+2CO_2.整个转化反应是一个非常复杂的过程,它受到空气温度、湿度、光化学反应以及Fe、Mn存在时的催化作用等诸多因素的影响.目前在国内外硫酸盐化速率主要应用在流行病研究方面;而作为环境监测方面的应用、特别是用在大环境质量评价方面的报道微乎其微.国外学者认为硫酸盐化速率不是二氧化硫的特异反应,它不表示空气中的浓度.那么,对采样简便、周期长、时间代表性强的项目——硫酸盐化速率,在南京分布规律如何?与大气中二氧化硫和硫酸盐之间存在着什么关系?在大气环境质量评价中起