锰矿石人工湿地中去除双氯芬酸的机理研究

以双氯芬酸为目标有机药物污染物,探究其在以锰矿石为填料并接种了异化金属还原菌（Geobactermetallireducens,简称GS-15细菌）的垂直流人工湿地中的去除过程.结果表明,双氯芬酸在锰矿石人工湿地中的平均去除率最高为23.56%.采用XRD和XRF对反应前后的锰矿石进行物相和元素相对含量分析,得出锰（Mn）是参与降解双氯芬酸的关键响应元素.GS-15细菌利用锰矿石发生异化还原对双氯芬酸的氧化降解是锰矿石人工湿地对双氯芬酸的主要去除途径.此外,利用液质联用技术（LC-MS/MS）对降解产物进行鉴定,发现双氯芬酸被降解生成了5-羟基双氯芬酸、双氯芬酸-2,5-亚氨基琨和1,3-二氯苯三种降解产物,该研究成果对有机药物废水的深度处理提供新的方法和理论指导.     

染色残液电化学处理碳素阴极材料性能比较

为实现染色残液的高效处理及废水回用,鉴于染色残液良好的导电性,选用电化学处理技术,以模拟活性红X-3B染色残液为研究对象,在钌铱形稳电极为阳极和合适的电解条件下,比较石墨板、石墨毡、炭毡、ACF（活性炭纤维毡）、碳纤维电极〔CFF（碳纤维布）、CFB（碳纤维刷）〕等碳素阴极材料的电化学处理效能.结果表明:碳素阴极材料可实现染色残液的完全脱色,活性红X-3B的降解过程符合一级反应动力学特征,其中CFF为阴极时COD_Cr去除率达到86.37%,一级动力学反应常数为0.010 3 min-1,是石墨毡（0.007 3 min-1）的1.4倍.相比于石墨板电极,CFB显示出优异的二电子氧还原和产H₂O₂能力,单位面积产H₂O₂的浓度为10.40 μmol/L,是石墨板（1.08 μmol/L）的9.7倍,产生的H₂O₂导致活性红X-3B的降解,30 min内实现完全脱色.循环伏安曲线表明,碳纤维电极（包括CFF和CFB）的析氧电位明显高于其他电极,可有效抑制析氧副反应,提高有机污染物降解过程中的电催化效率,有利于降低能耗.研究显示,碳纤维可作为阴极材料应用于电化学处理染色残液,具有良好的稳定性.      

郑州市民运会期间大气PM2.5改善效果评估

利用2019年8月5日至9月30日大气污染物和颗粒物组分在线数据,评估郑州市少数民族运动会空气质量管控效果.根据政府管控措施的实施时间,将研究时期分为管控前(8月5～24日)、管控中(8月25日至9月18日)和解除管控后(9月19～30日).相较管控前,管控中PM_(2.5)平均浓度增加2.3μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)的浓度增加了11.7μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)浓度增幅高于管控中,表明管控措施对颗粒物有显著的减排效果.从颗粒物组分来看,研究期间郑州市主要组分依次是有机物、硝酸根、铵根、硫酸根和地壳元素.相比于管控前,管控期间PM_(2.5)组分中有机物和硝酸根占比分别上升3.9%和0.9%,硫酸根、铵根和地壳元素的占比下降了1.1%、 1.9%和2.2%.利用正定矩阵因子分解法解析颗粒物来源,结果表明二次硫酸、二次硝酸、二次有机气溶胶、机动车源、工艺过程源、扬尘和燃煤是PM_(2.5)主要来源.管控对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,贡献比分别下降8.3%、 8.2%和8.1%;机动车贡献上升3.8%;二次有机气溶胶和二次硝酸占比上升.结果表明郑州市此次管控对二次前体物氮氧化物和VOCs的减排效果弱于对一次污染物的管控.     

生物质基活性炭负载金属催化还原NOx

为研究生物质材料的脱硝性能,利用木质素与纤维素2种生物质基活性炭作为还原剂,用碱金属与过渡金属作为催化活性相,制备了一系列生物质基活性炭负载金属催化剂用于富氧环境中催化还原NO_x,考察了生物质原料种类、炭化温度以及催化剂组分对脱硝效率的影响.结果表明:①当反应温度低于250℃时,炭表面主要是NO_x的吸附过程;而当反应温度高于250℃时,炭还原NO_x行为占主导,并伴随N₂、CO₂与CO的生成.炭化温度对炭反应活性的影响主要依赖于炭化温度对炭材料表面含氧官能团、比表面积以及炭表面金属还原性的影响.②研究中考察的金属（K、Cu、Fe、Ni）均对还原NO_x与O₂有催化作用,其中,K对C-NO_x反应具有明显促进作用,但对C-O₂反应并无明显促进作用,所有样品中SAC-K的选择性因子为0.56,对还原NO_x的选择性最高,且恒温反应过程NO_x还原量（以C计）达到了1 293 μmol/g.③与传统煤基活性炭催化剂相比,木屑基活性炭负载钾催化剂表现出了优良的NO_x还原选择性;X-射线光电子表征结果显示,木屑基活性炭负载钾催化剂优良的性能与其表面钾活性相的高度分散有关.研究显示,相比于煤基炭材料,生物质基炭材料具有更加优异的选择性还原NO_x性能.      

气候变暖背景下西南地区干旱灾害风险评估

论文利用全国基准基本站地面气温、降水资料,NCAR/NCEP土壤湿度资料及各类经济数据,采用加权综合评价法对西南地区干旱灾害风险因子进行分析,结果表明：四川和云南致灾因子危险性较高,气候变暖后四川东南部、云南和贵州西部危险性增加;西南地区中部到东南部成灾环境敏感性较高,气候变暖后四川东部、贵州及云南东部敏感性增加;承灾体易损性主要分布于西南中东部地区,人口密度、经济密度、耕地面积比重越高的地区易损性程度越高;四川中部、云南东北部、贵州南部及重庆西部防灾减灾能力较高。西南地区干旱灾害风险最高区域为云南东部、四川东部、贵州西部及重庆大部分地区;气候变暖后四川东南部、云南西部危险性明显增加。     

Alkali resistance promotion of Ce-doped vanadium-titanic-based NH3-SCR catalysts

The effect of K deactivation on V_2O_5/WO_3-TiO_2 and Ce-doped V_2O_5/WO_3-TiO_2 catalysts in the selective catalytic reduction(SCR) of NOxby NH_3 was studied.Ce-doped V_2O_5/WO_3-TiO_2 showed significantly higher resistance to K deactivation than V_2O_5/WO_3-TiO_2.Ce-doped V_2O_5/WO_3-TiO_2 with K/V = 4(molar ratio) showed 90% NOxconversion at 350°C,whereas in this case V_2O_5/WO_3-TiO_2 showed no activity.The fresh and K-poisoned V_2O_5/WO_3-TiO_2 and Ce-doped V_2O_5/WO_3-TiO_2 catalysts were investigated by means of in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(DRIFTS),NH_3-temperature progress decomposition(NH_3-TPD),X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) and H2-temperature program reduction(H_2-TPR).The effect of Ce doping on the improving resistance to K of V_2O_5/WO_3-TiO_2 were discussed.     

厌氧条件下可溶性有机质对汞的还原与氧化作用

在沉积物、湿地和淹水的水稻土中天然可溶性有机质(DOM),如胡敏酸(HA)和富里酸(FA)处于还原状态,其介导Hg(Ⅱ)的还原,影响汞的转化及地球化学循环.本文通过模拟黑暗厌氧环境,研究还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原.结果表明,还原态HA与FA的还原容量高于对照氧化态HA与FA.还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原最佳浓度分别是0. 2mg·L~(-1)和1. 5 mg·L~(-1).而高于最佳浓度时,由于发生巯基竞争性络合作用,抑制Hg(Ⅱ)的还原;特别是还原态HA大于5mg·L~(-1)时,不能还原Hg(Ⅱ)为Hg(0).还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原反应动力学表明:有机碳(DOC)与Hg(Ⅱ)摩尔比DOC∶Hg(Ⅱ)=400∶1时,还原反应速率IHSS-HA FRC-HA FRC-FA;高摩尔比[DOC∶Hg(Ⅱ)=10 000∶1]时,还原态HA对Hg(Ⅱ)的还原反应停止,甚至向相反方向进行.还原态HA与FA对Hg(0)氧化结果表明,当还原态HA与FA浓度分别增加至5 mg·L~(-1)和10 mg·L~(-1)时,样品中检测不到Hg(0),还原态HA与FA对Hg(0)发生诱导性氧化络合作用.在汞的氧化还原与络合作用中,还原态DOM扮演双重角色,影响活性汞的可利用性,进而影响微生物汞的甲基化.     

不同类型植被河岸缓冲带对模拟径流及总磷的消减研究

在九龙江上游北溪流域,选择杂交狼尾草(Pennisetum americanum×P.purpureum)、红花檵木(Loropetalum chinense var.rubrum)、红叶石楠(Photinia fraseri)3种植物及原生撂荒杂草地,构建对照(A)、草本(B)、灌草(C)和灌木(D)4种不同处理的植被缓冲带,通过模拟不同浓度面源污染下的农田径流,探讨不同植被组合对径流量及总磷的消减效果.结果表明:各缓冲带不同植被对径流量及总磷的消减效果均表现为草本灌草灌木,其中,草本缓冲带对径流量的消减率最高,达到86.93%,在高、低浓度进水时对总磷浓度的消减分别为95.20%、80.69%;4种不同植被缓冲带对总磷浓度的消减效果随缓冲带宽度的增加均出现上升的趋势,其中,前半段消减效果最佳,后半段消减趋势减缓;高浓度污染进水条件下缓冲带对总磷的消减效率高于低浓度进水;4种缓冲带对磷总量的消减量分别为27.70、28.02、28.06和26.94 g.研究成果可为九龙江上游河岸缓冲带建设及流域氮磷污染率治理和生态评价提供科学示范及理论依据.     

Ag/Cu3(BTC)2复合催化剂的制备及其NH3-SCR催化性能

采用紫外还原的方法成功制备出Cu₃（BTC）₂（均苯三甲酸合铜）负载贵金属Ag纳米颗粒的Ag/Cu₃（BTC）₂复合催化剂,并用于氨法脱硝反应.应用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、BET测试等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征.结果发现Ag纳米颗粒以球状结构高度均匀分散在Cu₃（BTC）₂骨架结构的表面.负载Ag纳米颗粒和Cu-MOF的协同作用,提高了Ag/Cu₃（BTC）₂催化剂的脱硝效率,负载量为15wt%的催化剂表现出最优脱硝效率,在220～260℃达到100%的NO转化率.同时,利用in-situ FTIR技术对NH₃-SCR的反应机理进行了探究.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.