Chlorophenols in lake bottom sediments: A retrospective study of drinking water contamination

Lake and brook bottom sediments were analyzed for chlorophenols to provide historical data of exposure assessment, after the water intake plant of a Finnish village had been found to be contaminated in 1987, and subsequently elevated non-Hodgkin lymphoma risk was detected. Highly elevated 2,3,4,6-tetrachlorophenol and pentachlorophenol levels were found in all four lake sediment cores investigated. The distribution was uneven with much higher concentrations in the estuary, in contrast to PCB compounds which were more evenly distributed within the basin. The inlet origin of the chlorophenols in the sediments was further supported by the regional distribution pattern of these compounds in the sediment and water along transects of the inlet and its tributaries. The composition of chlorophenol congeners in the sediments was similar to that in a commercial fungicide used by a local sawmill, but different from other sediment analyses reported in Finland, also implying a local source. Dating of three cores by Pb-210 and soot ball chronology indicated that the contamination of the watercourse started in the early 1970s at the latest but possibly earlier. This would provide the latency time required for tumour appearance in the 1970s and 1980s.     

La1-xCexFe0.7Co0.3O3-δ网状多层纳米纤维对碳烟催化燃烧性能研究

采用静电纺丝法制备了一系列钙钛矿催化剂La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)(x=0、0.1、0.2、0.3和0.4),并采用XRD、SEM、FT-IR、H2-TPR和O_2-TPD等技术分析了Ce掺杂量对催化剂结构、微观形貌及理化特性的影响.同时,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了催化剂对碳烟的催化燃烧活性,探讨了催化剂对碳烟的催化燃烧机理.结果表明:在La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)中掺杂适宜的Ce有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在催化剂与碳烟松散接触条件下,当Ce掺杂量(质量百分比)为0.3时,所制备的La_(0.7)Ce_(0.3)Fe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)对碳烟的起燃温度(T_(ig))、最大燃烧温度(T_m)和燃尽温度(T_f)分别为329.5、409.8和421.1℃,呈现良好的催化氧化活性.碳烟最大转化效率为98.7%,平均活化能为123 kJ·mol~(-1),CO_2选择率为98.2%,实现了对柴油机碳烟排放污染物有效"过滤+催化燃烧"的双重目标.     

生物柴油的碳烟形貌及影响因素分析

使用热场发射扫描电子显微镜拍摄了5种生物柴油和0号柴油在常温常压状态下燃烧产生的碳烟照片,分析了碳烟粒子的形貌及影响形貌和生成量的因素。研究表明,碳烟粒子多呈球状,平均直径在35～75nm之间,粒径分布符合高斯分布,总体排列呈现链状或者块状;碳烟形貌及生成量与火焰温度、燃料的氧含量、芳香烃含量、硫含量以及十六烷值等因素有关,与柴油相比,生物柴油燃烧火焰温度高、含氧量高、芳香烃和硫含量少,十六烷值高,使生物柴油的碳烟粒径普遍较小,整体排列更紧密,粘结程度更强。     

不同后处理器对DMCC发动机PM排放的影响

在一台整车排放达到国Ⅲ标准的YC4D140电控单体泵增压中冷柴油机上加装甲醇喷射系统,改成柴油甲醇组合燃烧(DMCC)发动机.使用AVL 415S烟度计和DMS 500快速颗粒物光谱仪研究不同后处理器对DMCC发动机颗粒物(PM)排放的影响.试验结果表明,各工况下单独CDPF、DOC+CDPF基本可以消除发动机产生的干炭烟.DOC+CDPF后处理方式与单独CDPF相比,颗粒物捕集效率明显提高,且前者对颗粒物中核态部分的捕集效果更加突出.甲醇掺烧后,炭烟和颗粒物几何平均直径降低.经CDPF和DOC+CDPF处理,415S烟度计测得的炭烟进一步降低;DMS颗粒物光谱仪显示的颗粒物粒径,因其中核态部分大部被氧化捕集而仅余较大几何平均直径的部分.小负荷时经CDPF和DOC+CDPF处理,颗粒物的几何平均直径会增大,大负荷时则相反.各工况下相比于CDPF,DOC+CDPF对核态颗粒物捕集更有效.     

33年来中国铁路运输行业的大气污染物排放

铁路是中国重要的交通运输方式,但中国至今尚无铁路运输行业大气污染物排放的报道.根据中国铁路部门逐年统计数据,采用基于燃料消耗量的排放因子法,估算了1975～2007年中国铁路机车大气污染物排放量,并分析了大气污染物排放强度及其变化.结果表明,33年来中国铁路机车烟尘、SO2、CO和CnHm排放量逐年降低,分别由1975...     

Ce/Zr系列催化剂上碳颗粒物燃烧行为

分别在TG和TPO上考察了CeO₂,ZrO₂及不同Ce/Zr比的CexZr1-xO₂固溶体催化剂上soot的燃烧性能,同时考察了反应气氛对活性的影响.结果表明:Ce基催化剂能明显降低soot的起燃温度,Ce/Zr比的不同导致Ce_xZr_1-xO₂催化剂性能的差异.反应的速度控制步骤随O₂浓度的不同而改变;H₂O对Ce_0.5Zr_0.5O₂上soot的氧化活性基本没有影响;由于NO氧化产生的NO₂具有更强的的氧化能力,因此NO对soot的燃烧具有促进作用,起燃温度降低了30℃.催化剂上的β氧种参与了soot燃烧过程.     

无锡市大气PM2.5中黑碳的粒径分布与混合态特征

针对长江三角洲地区PM2.5中的重要组分黑碳(BC)气溶胶,2010~2011年利用单颗粒黑碳光度计(SP2),对江苏省无锡市夏冬两季BC气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行了连续在线观测.结果表明,无锡市冬季BC质量浓度(6.1μg/m3)是夏季(2.5μg/m3)的2.4倍,内混态BC比例(NIB)冬季(64.8%)也显著高于夏季(44.6%),说明冬季BC污染与来外来污染传输有关.反向轨迹分析表明,来自华北平原的污染气团输入是冬季高浓度BC污染的首要原因. NIB的日变化趋势与BC质量浓度的完全相反.午后BC质量浓度最低时NIB最高,反映了二次光化学产物包覆在BC颗粒外层的老化过程.此外,夏冬两季BC粒径分布保持稳定,其质量浓度峰值对应粒径在225nm左右,数浓度峰值对应粒径在120nm左右.     

钙钛矿LaMnO3负载贵金属在催化氧化碳烟中的作用

采用共沉淀法制备钙钛矿LaMnO₃,并用浸渍法在LaMnO₃上负载不同的贵金属得到系列催化剂.利用程序升温氧化反应对催化剂催化氧化碳烟的性能进行了测试.程序升温还原(H₂-TPR)、BET、XRD、SEM和FT-IR等表征手段对催化剂进行了表征.结果表明,当Pd的负载量在0.5%时,催化剂Pd/LaMnO₃的催化性能最好,和单独的LaMnO₃相比,最高燃烧速率温度降低了40℃.当负载量较小和较多时,碳烟起燃温度反而会比LaMnO₃高.在5种贵金属负载的催化剂中,其中Pd催化性能最好,依次为Au、Ru、Pt和 Rh.TPR测试表明贵金属的负载有助于钙钛矿中Mn⁴⁺的还原,对高温时Mn³⁺的还原作用不大.XRD衍射角向低角度出现了少许偏移,显示负载在表面的贵金属部分进入钙钛矿LaMnO₃的晶格结构中,使其晶粒增大;BET和SEM结果表明催化剂在反应后出现了轻微团聚现象.IR图谱显示反应前后,主要特征红外吸收带没有明显变化, 表明催化剂具有较好的结构稳定性.适量的贵金属在钙钛矿LaMnO₃上负载,能够有效地提高催化燃烧碳烟的活性.     

柴油车尾气碳烟颗粒催化消除研究进展

本文针对柴油车尾气中碳烟颗粒污染环境的问题,综述了国内外关于碳烟颗粒催化消除及其作用机理的研究进展.指出了转换频率(TOF)更能从真正意义上表征催化剂的内在活性,从而有利于认识真实的反应机制和开发更高活性的催化剂.基于碳烟催化燃烧技术的特点和存在的问题,对今后相关的研究工作进行了展望.     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.