衰变子体对241Am2Zr2O7固化体晶胞体积影响的模拟

为探索241 Am核素衰变子体对241Am2Zr2O7烧绿石固化体晶胞体积的影响,根据递次衰变理论计算了241Am衰变子体种类及其含量随时间的变化值,并以Nd2Zr2O7作为Am2Zr2O7的模拟物,La作为241Am衰变子体Np的模拟元素,采用Sol-喷雾热解法合成了(Nd1-xLax)2Zr2O7(0.1≤x≤0.9)系列模拟固化体.利用XRD和SEM研究了该固化体晶胞参数(α、V)随x的变化关系以及其烧结体的微观结构.结果表明,经103 a后,241 Am核素的相对摩尔分数仅为最初的10-5at％,其子体237Np的摩尔分数将达到70at％以上,并在4.3×103a后达到峰值(约99at％).相较其他常规方法,Sol-喷雾热解法能在更低温度、更温和的条件下获得纯相的(Nd1-xLax)2Zr2O7烧绿石样品,且能保证其烧结体晶粒细小(约10 μm),结构致密,残余气孔率可减少到5％.(Nd1-xLax)2Zr2O7模拟固化体的晶胞参数(α、V)均随x的增加而逐渐增大,在相同x条件下,其晶格常数理论值较试验值大0.2％,其晶胞体积在x为0.9时将膨胀约4％.(Nd1-xLax)2Zr2O7模拟固化体晶胞参数变化趋势与(Am1-xNpx)2Zr2O7固化体的理论值基本一致.