2006~2020年广东省大气甲醛排放演变特征

大气甲醛（HCHO）是臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）二次组分的关键前体物,在大气光化学反应和二次污染形成过程中扮演着重要角色,并存在致癌性.然而,当前对大气HCHO排放来源认识存在不足,制约了二次污染形成机制研究和污染防控策略制定.采用排放因子和成分谱结合方法,建立2006~2020年广东省HCHO排放趋势清单,识别了广东省主要HCHO排放来源和排放时空演变特征.结果表明,2006~2020年期间广东省HCHO排放量在3.9~5.6万t区间波动,整体呈现极微弱的下降趋势;生物质燃烧源是广东省重要HCHO排放源,而受到管控措施的显著影响,其排放量占比从2006年的58%降至2020年的27%;溶剂使用源的HCHO排放则逐渐突显,2020年占比增长至28%,并成为广东省首要排放源,其中塑料制品和沥青铺路是主要贡献行业.移动源中以柴油作为燃料的工程机械和货车也是HCHO重要排放来源;虽然珠三角和非珠三角地区对广东省HCHO排放量贡献相当,但空间分布结果表明HCHO排放热点区域分别集中于珠三角中心区域和非珠三角的东西两角,这是由于珠三角主要来源为溶剂使用源和移动源,而非珠三角主要受生物质燃烧源影响.因此,未来应进一步加强珠三角中心区域的工业和移动源减排以及粤西地区的生物质燃烧监管.     

珠三角某石化园区VOCs排放特征及影响评价

石化行业是挥发性有机物(VOCs)的重要来源之一,然而,当前石化行业VOCs研究多集中于炼油厂VOCs排放特征分析,针对有机化工和合成材料等子行业的研究较为缺乏.选取珠三角地区某石化园区中石油炼制、合成材料和有机化工3个主要行业的8家代表性企业和园区周围敏感点为研究对象,采集分析了包含22种含氧VOCs(OVOCs)在...     

珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

基于高分辨率在线测量的轻型汽油车含氧挥发性有机物排放模型构建

机动车排放的含氧挥发性有机物(OVOCs)具有较高的大气反应活性,但在线测量识别其高分辨率排放特征的研究仍处于起步阶段,缺乏计算和预测OVOCs排放特征的模型工具.本研究利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)与离子/分子反应质谱仪(IMR-MS),在简易瞬态测试工况下对轻型汽油车排放甲醛、丙酮和乙醇等8种OVOCs组分进行了在线测量.结果表明,OVOCs组分受工况变化影响显著,国Ⅰ～国Ⅴ车辆排放过程中OVOCs排放峰值相对于怠速阶段的增幅分别为183％、105％、56％、92％和244％,同时随着排放标准从国Ⅰ升级到国Ⅴ,含量较高且作为特征组分的甲醛、丙酮和甲醇排放量的降幅分别为90.9％、93.3％和93.7％,但乙醇排放相对稳定.国Ⅰ～国V排放标准下轻型汽油车8种OVOCs总量排放因子分别为12.5、10.2、5.4、4.2和1.6 mg-km-1,总体减排幅度87％.本研究发现OVOCs排放率与比功率(VSP),排放因子与修正碳燃烧效率(MCE)密切相关,将不同排放标准车辆的VSP与排放率和MCE与基于里程的排放因子(EFs)进行拟合,分别建立了一阶线性函数关系.提出了修正碳燃烧损失率(MCL)这一概念,并得到简化的MCL与排放因子的正比例函数关系,从而阐明了OVOCs排放因子的决定性因素.基于VSP和MCL建立的OVOCs排放模型可以计算和预测轻型汽油车在不同热运行状态下的排放率和排放因子,从而为准确评估OVOCs排放贡献和建立排放源清单提供有效工具.     

基于实际道路测试的轻型汽油车甲烷排放因子模型构建与评估

针对目前机动车温室气体甲烷(CH₄)排放因子缺乏的问题,利用便携式尾气测量系统(Portable Emission Measurement System,PEMS)对13辆轻型汽油车开展实际道路车载测试,获得汽油车CH₄排放因子及排放特征.结果表明,轻型汽油车CH₄排放因子随着国标加严而下降,国6轻型汽油车CH₄排放因子相较于国1车辆下降了约94.5%.基于CH₄逐秒排放特征分析发现,在实际行驶工况下CH₄排放变动剧烈,排放峰值通常出现在高速或高加速工况.同时,研究发现CH₄排放因子与燃烧效率(MCE)、机动车比功率(VSP)呈现显著相关性,通过CH₄与MCE、VSP的关系构建了轻型汽油车不同标准下的基于MCE及基于VSP的排放因子模型.以一辆国4汽油车实测值对模型进行验证与评估,该车CH₄排放因子的实测值为(3.9±0.6) mg·km^-1,基于MCE、VSP的模型模...     

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明：①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_2.5、BC、OC、CH₄、CO₂和N₂O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气 污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_2.5、BC、CH₄和N₂O的减排比例均在80%以上.     

不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物(VOCs)排放特征研究中缺乏含氧VOCs(OVOCs)覆盖、缺乏最新国Ⅵ排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国Ⅰ～国Ⅵ不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ～国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋...     

广东省移动源中等挥发性有机物（IVOCs）排放清单及不确定性分析

中等挥发性有机物（Intermediate Volatility Organic Compounds,IVOCs）是二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物.然而,当前我国IVOCs排放清单研究相对较少,现有研究大多采用基于IVOCs/POA比值法估算,导致IVOCs排放表征存在很高的不确定性.以移动源为研究对象,在优先采用本土实测的排放因子的基础上,构建了基于实测排放因子的广东省2019年移动源IVOCs排放清单,并与基于IVOCs/POA比值法建立的排放清单进行对比评估.结果显示：2019年广东省移动源IVOCs总排放量为2.1万t,其中,道路移动源IVOCs排放量为1.5万t,占总排放量的70%,主要来自柴油重货（33%）、柴油轻货（23%）、汽油小客（14%）.其中,道路移动源IVOCs汽油车主要以国四、国五标准车型为主,分别占 汽油车排放的36%和49%,而柴油车主要以国三、国四标准车型为主,分别占柴油车排放的53%和28%.相比实测因子法,比值法计算的道路移动源IVOCs排放整体偏高了100%~200%,但计算的非道路移动源IVOCs排放整体偏低了近1/3.通过不确定性量化对比也发现,实测因子法建立的IVOCs排放清单不确定性整体比比值法平均降低了60%,表明实测排放因子能够提高IVOCs表征的可靠性.此外,本土和国外实测排放因子建立的道路移动源IVOCs排放也有明显差异,采用国外实测排放因子可能会导致广东省2019年道路移动源IVOCs排放低估30%~50%.     

珠江三角洲二氧化碳源汇演变特征及驱动因素

随着经济与人口快速增长，珠江三角洲（珠三角）地区是我国碳中和压力最大的区域之一.通过建立珠三角地区二氧化碳（CO₂）源汇历史趋势清单，分析碳排放与碳汇的历史演变特征，并基于指数分解法识别了影响珠三角碳源汇的关键驱动因素.结果表明：① 2006~2020年珠三角碳排放总量从2.18亿t上升至3.66亿t，呈现出波动上升的演变特征，总体上升了67.86%，尚未实现碳达峰；② 2006~2020年珠三角绿地碳汇总量从1567.26万t下降至1552.59万t，呈现出波动下降的趋势特征，总体下降了0.94%，碳汇量远低于碳排放量，距离碳中和仍有很大缺口；③珠三角碳源主要来源于能源部门（40.38%）和工业部门（26.33%），碳汇主要来源于林地（67.92%）和耕地（18.09%）；④"十一五"至"十三五"期间，碳源的主要正向驱动因素是经济增长和人口规模，主要负向驱动因素是能源强度（单位GDP的能源使用量），但"十三五"以来，降低能源强度可以释放的CO₂减排潜力正在减弱，未来需要挖掘能源、工业和交通等方面结构调整的负向驱动潜力；⑤"十一五"至"十三五"期间，碳汇的主要正向驱动因素是绿地规模，源于"十一五"期间城市绿地面积增加，主要负向驱动因素是碳汇系数，源于自然灾害导致的水稻等高碳汇系数作物减产，未来绿地增汇需重视绿地结构调整.研究可为珠三角制定降碳增汇政策提供科学支撑.     

简易瞬态工况下汽油车挥发性有机物在线排放特征研究

机动车是大气挥发性有机物（VOCs）的重要排放源之一,识别其高分辨率排放特征对于VOCs污染控制具有重要意义.针对现有研究对不同行驶状态下机动车VOCs排放特征精细化描述较为缺乏这一问题,本研究构建了在线与离线相结合的VOCs测量系统,采用底盘测功机运行的简易瞬态工况（VMAS）,对广州市36辆不同排放标准的汽油车尾气VOCs高分辨率排放特征开展在线测量.实时观测结果发现,随着国标加严,VOCs排放至少下降2个数量级.庚烷、丁烯、甲苯、甲醛和甲醇为各类VOCs的特征组分,各组分间的相关系数普遍在0.90~0.97之间.然而,随着国标加严,组分间的相关系数下降到0.20~0.94,醇类与其它组分出现负相关或无相关性.VOCs排放分布集中于变速阶段,高于怠速和匀速阶段所占的比重,其中,甲醛、乙醛和丙酮等含氧挥发性有机物（OVOCs）在不同变速阶段维持较高且稳定的排放.这说明在城市地区降低机动车VOCs排放,长期任务是减少因拥堵或其它因素造成的频繁启动和变速,尽可能确保行驶畅通.本研究在线与离线测试所识别的VOCs组分比对结果一致性较高,在线仪器的使用较好地弥补了离线测试识别VOCs实时排放特征的局限性.