泰山夏季O3和PM2.5污染特征及成因分析

华北地区是我国空气污染最严重的地区之一.泰山为华北平原最高峰,可代表华北地区背景大气的环境特征.本研究利用2021年6-8月在泰山顶的强化观测数据,开展了基于观测的化学盒子模型模拟,结合位于泰山下国控站点(泰安市监测站)同期监测数据的对比分析,探究了泰山顶夏季PM_2.5和O₃的污染特征及成因机制.结果表明：(1)观测期间,泰山顶NO₂、SO₂、CO的日均浓度均明显低于泰山下,而泰山顶O₃浓度相对更高.泰山顶O₃浓度超标天数为61 d,超标率为67.0%,最长连续超标天数达23 d;泰山顶PM_2.5日均浓度亦略高于泰山下.(2)泰山顶日间(07:00-17:00)O₃浓度主要来源于光化学反应,而夜间主要来源于区域传输.观测期间,泰山顶O₃的生成主要处于NO_x控制区.(3)随PM_2.5小时平均浓度的增加,其中二次无机盐(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)浓度增加的...     

2017~2022年环渤海地区代表性城市臭氧时空分布特征及气象条件的影响

近年来环渤海地区城市环境空气臭氧（O₃）污染问题引起广泛关注.在对2017~2022年环渤海地区代表性城市东营市O₃浓度时空分布特征进行分析的基础上,评估了气象因素及海陆风环流对O₃浓度的影响.结果表明：①2017~2022年,东营市O₃年评价值呈波动上升趋势,以O₃为首要污染物的污染天数增加. O₃污染主要出现在春夏秋三季,其中5~6月最为严重,且O₃污染季持续时间变长. O₃浓度日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）的月际变化呈双峰分布,第5和25百分位数增加明显,空间分布呈现“南北高,中部低”的特征.此外,近年来东营市夜间O₃浓度也表现出明显增加的趋势. ②气象因素对东营市O₃浓度变化有较大影响.在温度 > 30℃、相对湿度 < 50%、风向为西南偏南或东北偏东时易出现O₃高值.研究期间东营市气象因素贡献了MDA8 O₃变化的30%;在O₃中度污染与重度污染的情况下,气象因素对MDA8 O₃变化的贡献率可高达40%. ③海陆风对O₃超标日的发生具有一定贡献.海陆风日午后O₃浓度比非海陆风日高20 μg·m^-3左右.在O₃中度及重度污染日,海陆风日10：00~16：00的O₃浓度比非海陆风日O₃浓度高,且20：00~23：00 O₃浓度也处于较高水平.可见海陆风能够显著影响沿海地区城市O₃浓度,为该地区的O₃污染防控带来极大的挑战.建议未来环渤海地区城市进一步加强区域O₃污染联防联控联治,加大氮氧化物和挥发性有机物的减排力度,以减少陆风气团中污染物浓度,从而降低海风气团对环渤海地区城市空气质量的影响.     

基于观测的臭氧污染研究方法

总结了国内外研究中常用的基于外场观测的臭氧污染成因分析方法。区域传输和本地生成的相对贡献以及臭氧与前体物的非线性关系是研究臭氧污染和制定控制对策的两个关键科学问题。基于对观测数据的分析,常见的量化区域传输和本地生成贡献的方法包括背景点测量法、TCEQ区域背景臭氧估算法和主成分分析区域背景臭氧估算法;用于诊断臭氧光化学生成机制的方法包括光化学指示剂比值法和基于观测的化学模型。本文对上述方法的原理和应用情况进行了总结,并对其优缺点和适用条件进行了评述,以期为环境监测资料的深入科学分析提供参考和借鉴。     

济南市典型机动车的尾气颗粒物污染特征与影响因素研究

采用便携式仪器,借鉴双怠速尾气检测法,利用自行设计的尾气采样装置,选择济南市区道路上10辆不同类型的机动车,现场测量尾气颗粒物的质量浓度和数浓度.基于实验数据,分析了机动车尾气颗粒物污染特征,深入探索了影响尾气颗粒物浓度的主要因素,提出了相应的对策建议.结果表明:①怠速工况下机动车尾气中PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度、PM_(0.01～1)数浓度较低,平均分别为0.035～1.434和0.049～3.669 mg·m~(-3)、(0.95～21.69)×10~4 cm~(-3);高怠速工况下颗粒物质量浓度和数浓度较高, PM_(2.5)质量浓度为0.350～5.132 mg·m~(-3),最大值来自大型柴油货车8.394 mg·m~(-3); PM_(10)质量浓度高达1.708～7.862 mg·m~(-3),最大值来自大型柴油客车8.672 mg·m~(-3); PM_(0.01～1)数浓度为(6.78～40.68)×10~4 cm~(-3).②随着发动机转速和车型增大、排放标准降低,机动车尾气中颗粒物质量浓度和数浓度明显升高.与怠速工况相比,高怠速工况下的PM_(2.5)质量浓度升高3～44倍, PM_(0.01～1)数浓度升高2～33倍.与小型车相比,中、大型车的PM_(2.5)质量浓度升高约5倍, PM_(0.01～1)数浓度升高约2倍.使用92号汽油排放的颗粒物质量浓度与数浓度约为95号汽油车的2倍,柴油车排放的颗粒物浓度高于汽油车.国III标准的汽油车尾气颗粒物的质量浓度与数浓度约是国IV和国V标准的2～4倍.③提高机动车排放标准和燃油品质,减少在实际道路行驶中突然加速或启动等高怠速工况的瞬态变化,加强对中、大型车尤其是大型柴油车的监管,能够一定程度上减轻机动车尾气颗粒物污染.     

实验室模拟研究硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺反应体系生成棕碳的影响

二次有机气溶胶是有机气溶胶的重要组成部分。大气中羰基化合物与胺/铵反应可以产生吸光性有机气溶胶（如棕碳）,对大气辐射和全球气候产生深刻影响。本文模拟研究了大气中硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺（如甲胺、甘氨酸）反应生成棕碳的影响。通过对反应溶液紫外—可见吸收光谱和反应动力学分析,发现硫酸铵对反应体系棕碳的生成起抑制作用,而甘氨酸和甲胺的混合可以协同促进棕碳生成;通过对产物进行质谱分析,发现反应机理主要为半缩醛/缩醛反应以及含氮化合物的亲核加成;通过对产物有机碳进行分析,发现当硫酸铵参与反应时,有利于大分子二次有机碳生成。这些发现对棕碳在大气中的形成途径、乙醇醛在化学模型中对棕碳形成的贡献以及对大气中其他羰基行为的预测具有重要意义。     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

泰山大气卤代烃的长期变化趋势与来源

卤代烃是大气环境与气候变化研究的热点问题.基于2003 ～2018年在泰山山顶(36.25°N,117.10°E,海拔1534 m)的6期强化观测数据,结合气流轨迹模型与受体源解析模型,分析了华北平原区域背景大气中卤代烃的长期变化趋势和主要来源.结果 表明,《蒙特利尔议定书》已淘汰物种(CFC-12、CFC-11、CF...     

济南冬季典型商业室内环境颗粒物污染特征

2010年1月31日~2月7日,利用宽范围颗粒物分光计(WPS)对济南典型商业室内环境(超市和办公室)的颗粒物数浓度进行了研究.结果显示颗粒物数浓度主要分布在爱根模态(20~100nm),济南室内颗粒物总数浓度(10~2500nm)和国外一些发达国家相当,但质量浓度高一个数量级.超市和办公室颗粒物的日变化和粒径分布研究表明,超市和办公室颗粒物浓度主要受到室外源控制,同时办公室颗粒物浓度还受到打印机使用和吸烟的影响.超市打扫卫生和频繁的顾客流动虽使粗模态颗粒物的体积浓度提升4~7倍,但仅占颗粒物总体积浓度的5%左右.办公室内打印机的使用可使室内30nm左右的颗粒物数浓度显著升高,并且在打印机结束使用后高浓度仍可维持20min左右;吸烟使办公室100nm左右颗粒物升高且可维持6h,吸烟时白天颗粒物体积浓度是无吸烟时的2.5倍,说明即使在受到室外高浓度的颗粒物控制时,这2个室内源的贡献仍不容忽视.     

基于观测的模型(OBM)的发展历程及其在我国大气化学研究中的应用与展望

基于观测的模型OBM(observation-based model)作为分析大气化学过程的重要方法之一,在深度挖掘大气综合观测数据以及全面认识区域大气复合污染成因方面具有广阔的应用潜力. 为进一步推进OBM在大气化学研究中的应用并提升PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控的有效性和科学性,本文梳理了OBM结构和内置大气化学机制的发展历程,并总结了应用OBM解析O₃和二次气溶胶生成机制及其他活性成分化学机制的研究成果. 结果表明:OBM结构和内置大气化学机制在不断更新,使OBM由最初用于O₃生成机制的研究逐步发展成为功能强大的大气化学全过程分析工具,为我国大气复合污染防治工作提供了重要的技术支撑. 但是,OBM自身结构的局限性、我国尚未掌握OBM核心技术以及可利用的观测数据仍有限等原因制约了OBM在我国大气化学研究中的进一步应用和推广. 针对上述问题提出如下建议:在实际应用中应根据大气化学过程解析需求来选择合适的模型,充分发挥OBM的优势;开发具有中国自主知识产权的在线OBM运行系统和大气化学机制;建立有代表性的区域监测网络为OBM的进一步应用和推广提供综合数据支撑.      

东北吉林地区云水化学航测研究

利用飞机航测于2007年夏季在东北吉林地区采集了24个云水样品,对云水的pH值与主要无机水溶性离子成分进行分析.结果表明,该地区云水呈酸性,平均pH值为4.93;主要离子成分依次为SO42- 109.7 meq/L, NH4+ 74.8 meq/L, Ca2+ 71.9 meq/L,和NO3- 51.4 meq/L; SO42-/NO3-的当量比为2.1,与龙凤山降水样品比值相当.云水离子浓度主要受天气形势及气团输送特征影响.集合后推气流轨迹分析表明离子浓度最高的云水样品主要受到华北地区污染输送的影响.对比同步采集的高空云水与地面降水样品,发现云下冲刷过程可对降水酸度起到一定的中和作用.