Fe、N共掺杂原子级分散Fe-g-C3N4催化剂活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的机制

采用煅烧法制备了一种将孤立的Fe单原子和Fe团簇共同锚定在g-C3N4骨架上的原子级分散的催化剂Fe-g-C₃N₄（600）.通过球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）对材料进行表征分析,证明了Fe单原子成功锚定在载体表面.该催化剂在非均相活化过硫酸盐（PMS）催化降解亚甲基蓝中表现出高活性和高稳定性.实验分析表明,Fe单原子比Fe团簇具有更高的催化活性,同时,N与孤立Fe原子形成的配位位点（Fe-N_x）是PMS活化的最主要活性中心. Fe-N_x反应位点可以直接激活PMS产生高价铁氧化物,这是亚甲基蓝高效降解的关键.此外,Fe-g-C₃N₄（600）在湖水和自来水水源中对亚甲基蓝降解也展现出了卓越的催化效果,且当水源水为湖水时,亚甲基蓝的降解效率最高.本工作证明了Fe-g-C₃N₄（600）/PMS体系能高效地降解被污染水体中的亚甲基蓝,且具有较好的应用潜力.     

金属单原子催化剂稳定、制备与应用的研究进展

金属单原子通常具有独特的物理和化学特性,在催化应用中展现出优越的催化剂活性,已成为催化领域的一个研究热点.单原子催化剂是一种由单个金属原子锚定在载体上的催化剂,其最大限度地提高了金属原子的利用效率.单原子催化剂的制备方法主要有湿法化学法、金属-有机配位法、原子层沉积法和高温裂解法.本文基于近几年国内外单原子催化剂的研究,总结了单原子稳定负载的主要条件,单原子最优结合位点的预测和判断方法.同时,围绕单原子催化剂的特性,系统地讨论了单原子催化剂在环境和能源等方面的应用,并进行了展望.