柴油车尾气碳烟颗粒催化消除研究进展

本文针对柴油车尾气中碳烟颗粒污染环境的问题,综述了国内外关于碳烟颗粒催化消除及其作用机理的研究进展.指出了转换频率(TOF)更能从真正意义上表征催化剂的内在活性,从而有利于认识真实的反应机制和开发更高活性的催化剂.基于碳烟催化燃烧技术的特点和存在的问题,对今后相关的研究工作进行了展望.     

过渡金属掺杂对镧锡烧绿石催化碳烟燃烧性能的影响

催化燃烧是去除机动车排放碳烟颗粒物的有效方法之一.利用CTAB辅助法制备了不同过渡金属掺杂的镧锡烧绿石型La_2Sn_(1.8)TM_(0.2)O_7(TM为Sn、Mn、Fe、Co和Cu)复合氧化物催化剂.采用XRD、氮气吸脱附、SEM、FT-IR、H2-TPR和荧光光谱(PL)等手段表征了催化剂的理化性质,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了其催化碳烟燃烧的活性.研究发现,催化剂经900℃焙烧后呈球形形貌,具有相对较大的比表面积(~20 m2·g~(-1)).低价过渡金属离子的掺杂使氧空位的整体浓度增加,有利于催化剂活化吸附氧分子,改变材料的氧移动和氧化还原性能.富氧气氛下,少量过渡金属掺杂提高了烧绿石催化碳烟燃烧的活性和选择性,这与氧空位浓度的增加以及氧化还原能力的提高有关,其中Co-LSO具有较好的催化性能,起燃温度(T10)为379℃,CO_2选择性接近100%;NOx气氛存在可以进一步提升催化剂氧化去除碳烟的活性.利用等温反应和碳烟厌氧滴定实验进行了活性氧浓度的定量和反应动力学分析,并计算出富氧气氛下催化反应的转化频率(TOF),其中Co-LSO样品的TOF值最大为3.20×10~(-3)s~(-1),基于TOF的活性顺序与TPO法得到的起燃性能的结果基本一致.     

柴油车燃料添加型催化剂研究进展

现代柴油机油耗低、动力强,但是排放的尾气中黑烟颗粒物PM(particulate matter)会对环境和人类健康造成危害。随着排放法规的日益严格,净化处理刻不容缓。当前对其排放控制的主要手段是使用颗粒物捕集器DPF(diesel particulate filter)捕集PM,并采用催化剂或提高尾气温度促其燃烧以实现DPF再生。燃料添加型催化剂FBC(fuel borne catalyst)能保证催化剂与PM紧密接触,使DPF在尾气温度范围内即可再生。文章对近年来FBC的研究开发进展进行了总结,并指出了该类催化剂的发展方向,即发展纳米级FBC。     

Pd-K/MgAlO催化剂上的NO_x存储、脱附和还原过程

利用程序升温脱附(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和原位红外光谱(in situ IR)等技术研究了Pd-K/MgAlO催化剂上的NOx存储、脱附和还原过程.结果表明,NOx在Pd-K/MgAlO上主要以硝酸根和亚硝酸根的形式存储.在Pd的催化作用下,部分亚硝酸根被氧化为强酸性的硝酸根,变得更容易存储.由NOx-TPD计算得到Pd-K/MgAlO的NOx存储容量高达890.4μmol.g-1.此外,在NOx脱附及H2还原的实验中均发现了Pd催化的亚硝酸盐歧化分解反应,该反应通过亚硝酸盐溢流至Pd位实现.亚硝酸盐的溢流产生了两个作用:促进NOx低温脱附及促进H2对存储NOx的还原.此发现为NOx存储物种的溢流机理提供了一个有力的证据.