Catalytic activities and mechanism of formaldehyde oxidation over gold supported on MnO<Subscript>2</Subscript> microsphere catalysts at room temperature

MnO₂ microspheres with various surface structures were prepared using the hydrothermal method, and Au/MnO₂ catalysts were synthesized using the sol-gel method. We obtained three MnO₂ microspheres and Au/MnO₂ samples: coherent solid spheres covered with wire-like nanostructures, solid spheres with nanosheets, and hierarchical hollow microspheres with nanoplatelets and nanorods. We investigated the properties and catalytic activities of formaldehyde oxidation at room temperature. Crystalline structures of MnO₂ are the main factor affecting the catalytic activities of these samples, and γ-MnO₂ shows high catalytic performance. The excellent redox properties are responsible for the catalytic ability of γ-MnO₂. The gold-supported interaction can change the redox properties of catalysts and accelerate surface oxygen species transition, which can account for the catalytic activity enhancement of Au/MnO₂. We also studied intermediate species. The dioxymethylene (DOM) and formate species formed on the catalyst surface were considered intermediates, and were ultimately transformed into hydrocarbonate and carbonate and then decomposed into CO₂. A proposed mechanism of formaldehyde oxidation over Au/MnO₂ catalysts was also obtained.     

我国南方四省集中连片水稻田土壤重金属污染评估研究

以2013—2014年南方湖南、江西、浙江、福建四省集中连片水稻田的63个采样数据为基础,利用单因子评价法和内梅罗指数评估南方水稻田土壤重金属的污染情况.结果表明:南方集中连片水稻田土壤Cd点位超标率为0;Hg、As和Ni 3种重金属含量超出《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)二级标准的比例最大,分别为6.3%、4.8%和7.9%;研究区水稻田土壤重金属以清洁为主,70%以上符合农业生产和生活要求,但少量样点Hg为中度和轻度污染,As和Ni为轻度污染;从内梅罗综合指数看,研究区土壤重金属仅有3.18%和1.59%的为轻度污染和中度污染,主要分布在湖南和江西.     

Layered sphere-shaped TiO2 capped with gold nanoparticles on structural defects and their catalysis of formaldehyde oxidation

We describe here a one-step method for the synthesis of Au/TiO₂ nanosphere materials, which were formed by layered deposition of multiple anatase TiO₂ nanosheets. The Au nanoparticles were stabilized by structural defects in each TiO₂ nanosheet, including crystal steps and edges, thereby fixing the Au–TiO₂ perimeter interface. Reactant transfer occurred along the gaps between these TiO₂ nanosheet layers and in contact with catalytically active sites at the Au–TiO₂ interface. The doped Au induced the formation of oxygen vacancies in the Au–TiO₂ interface. Such vacancies are essential for generating active oxygen species (*O⁻) on the TiO₂ surface and Ti^3 + ions in bulk TiO₂. These ions can then form Ti^3 +–O⁻–Ti^4 + species, which are known to enhance the catalytic activity of formaldehyde (HCHO) oxidation. These studies on structural and oxygen vacancy defects in Au/TiO₂ samples provide a theoretical foundation for the catalytic mechanism of HCHO oxidation on oxide-supported Au materials.     

我国削减并逐步替代全氟辛烷磺酸盐(PFOS)的策略与建议

全氟辛烷磺酸盐(PFOS)具有低表面张力、良好的热稳定性和化学稳定性等特性,作为含氟表面活性剂被广泛应用于卫生、消防与电镀等工业领域。但是,PFOS具有高持久稳定性,会在环境、人体与动物组织中富集,因此2009年《斯德哥尔摩公约》将PFOS列为新增POPs受控物质。目前,我国还在生产和使用PFOS,如何对其进行有效控制,削减并逐渐替代PFOS及其衍生物,是我国面临的巨大挑战。在介绍了PFOS的生产与应用现状基础上,结合其替代技术,提出了削减和逐步替代PFOS的策略。     

污水集中处理厂污水中金属(重金属)的分布

系统地建立集中污水处理装置是环境管理和污染治理的发展方向之一，在工业发达国家已相当普及，本文分析了美国和加拿大污水集中处理厂原污水和常用治理流程各工序中金属（重金属）的分布情况。结果表明，由于地理，气候，人口，特别是工业分布的影响，原污水中金属含量会有较大变化，因为变化范围大且超过排放标准2－10倍（按均值计），在设计和评价时应予化重点考虑的几种金属为：Cd,Cu,Cr,Pb,Ni和Zn，经典型的沉淀－活性污泥工艺处理后，金属除去率大于80％，可以满足排放要求。     

低瓦斯综采放顶煤工作面通风除尘的研究

通过对低瓦斯综采放顶煤工作面的研究,选择了合理的通风方式和最优排风速和,即有利于工作面降温,保证了工作面安全生产.     

H2O2／Fe（Ⅱ）处理山梨醇废水的试验研究

对H2O2／Fe（II）处理山梨醇生产废水进行了研究。考察了过氧化氢的投加量、pH值、反应时间等对处理效率的影响。通过试验确定了废水处理的最佳条件：过氧化氢（30％）投加量为0．12mL,硫酸亚铁投加量为0．18g,pH值为3．2,处理时间为40min,温度为35℃,硫酸镁投加量为1．0g,此时CODcr去除率为81．19％。试验结果表明此法处理山梨醇生产废水,不但降低了CODcr,对氧化反应后剩余的铁离子去除效率也比较高。     

不同粒径易自燃煤常温氧化实验研究*

为探究易自燃煤在常温条件下的氧化特性,自行设计煤常温封闭氧化实验装置,采用实验研究与回归分析2种方法,分析易自燃煤发生氧化反应的气体变化过程,探究3种粒径煤样在20 ℃有限空间内的耗氧与产气特征。结果表明:易自燃煤样在16 d常温封闭氧化过程中,容器内O2体积浓度呈指数衰减、CO和CO2体积浓度呈指数增长的变化规律;在0.06~0.83 mm范围内,粒径越大,易自燃煤耗氧速率越大,CO和CO2产生速率则先增大后减小;介于中间的粒径为0.13~0.25 mm易自燃煤氧化反应最强烈,更容易发生氧化。研究结果对揭示生产环境温度下煤粒粒径对煤自燃的影响有一定的意义。     

戈壁荒漠上大气稳定度分类方法探讨和大气湍流变化特征

为了研究戈壁荒漠上大气扩散规律和边界层结构。根据气象铁塔常规气象观测和湍流观测的结果,分析戈壁荒漠大气边界层温度梯度和湍流变化的一些特征。分析结果表明,同其它下垫面相比温度梯度日变化大,与风速的关系较为奇特。采用通常P─T分类标准直接应用该地区作大气稳定度分类,与实际情况有较大误差,须经适当修改后才能使用。湍流统计量的日夜变化强,表明戈壁荒漠下垫面的热力作用对湍流混合的助长和抑制。这些特征为进一步分析戈壁荒漠上大气边界层结构和大气扩散研究提供了依据。     

脲硫酸复肥新工艺减少氟逸出的研究

用脲硫酸代替硫酸分解磷矿生产复合肥，研究了反应温度、磷矿粉细度、搅拌强度、酸解剂配比(尿素与硫酸、水的摩尔比)对磷矿转化率和气相氟逸出率的影响。结果表明，酸解剂配比是影响氟逸出率的最主要因素，由于尿素的加入使氟逸出率较传统酸解磷矿减少75％以上。在酸解剂配比3．6：1：1、反应温度85℃、搅拌强度400r／min、磷矿粉细度120～150目条件下，磷矿初期分解率可达90％以上，气相氟逸出率可降至3％左右，固相氟含量未增加。