锰铁氧体吸附及催化柠檬酸还原六价铬的过程及机理

本文探究了磁性纳米铁锰氧体(MnFe_2O_4)及其黏土矿物负载材料对六价铬(Cr(Ⅵ))的吸附作用,同时研究了锰铁氧体-柠檬酸溶液体系中,铁锰氧体催化柠檬酸还原Cr(Ⅵ)的机理.结果表明,MnFe_2O_4材料对Cr(Ⅵ)的吸附量随着吸附时间的增加而增加,在0—5 min内快速吸附并达到平衡,符合准二级动力学模型.伴随MnFe_2O_4负载量的增加,凹凸棒土负载铁锰氧体(ATP-Fe Mn)的吸附量大幅增加,ATP-FeMn14吸附量最大达到了29.2 mg·g~(-1),且吸附等温线均可用Langmuir方程或Freundlich方程拟合,属于单分子层吸附.MnFe_2O_4和负载ATP材料吸附Cr(Ⅵ)的最佳pH值为3—4,ATP-FeMn14对六价铬的去除率最高,最佳投加量为5 g·L~(-1).在铁锰氧体-柠檬酸体系中,溶液pH值是影响Cr(Ⅵ)的去除效率的重要因素,当溶液pH值在4和5时,Cr(Ⅵ)的去除率(76.5%、66.2%)显著高于其他处理;4 mmol·L~(-1)柠檬酸的处理去除率(89.8%)显著高于其他浓度柠檬酸的处理去除率;而在相同体系中,MnFe_2O_4的处理去除率(89.8%)显著高于其他研究材料.本研究表明铁锰氧体不仅对Cr(Ⅵ)具有良好的吸附性能,在与有机酸共存时,还可以催化有机酸还原Cr(Ⅵ),降低Cr(Ⅵ)的环境风险.     

基于文献计量分析的场地化学氧化修复技术研究热点和趋势

化学氧化修复技术具有污染物去除效率高、修复周期短和成本低等优势,在污染场地修复领域具有广阔的应用前景。基于Web of Science数据库,通过文献计量可视化软件VOSviewer和CiteSpace,分析了1990—2022年场地污染土壤和地下水化学氧化修复领域的研究热点及趋势。结果表明,1990—2022年年度发文量呈增长趋势,中国和美国是发文量排名前二的国家,2010年后中国年发文量快速增加并位居第一,中国科学院在发文量及被引频次方面均高居榜首。基于关键词分析,总结归纳了化学氧化修复技术适用污染物类型、氧化剂种类和催化/活化方法以及化学氧化联合修复技术。当前研究热点集中在催化/活化方法研发、污染物降解机理探究以及在土壤和地下水中修复应用等方面;未来研究重点将聚焦于研发新型氧化剂和靶向催化/活化材料,探究材料迁移扩散机制和活性氧化物质产生机理,发展协同化学氧化修复技术体系并推进工程化应用,以及建立化学氧化修复全过程风险监测和评价体系。     

基于保护健康和水环境的氯代烃类污染场地地下水风险评估

电子废弃物在拆解加热过程中释放出多环芳烃(PAHs)。一部分释放于烤板车间空气中,一部分经烟道收集于旋风除尘袋中,故将PUF膜分别暴露于烤板车间,通过聚氨酯(PUF)膜对空气中的PAHs进行自然吸附,分析检测PUF膜吸附的PAHs浓度。可知:随着暴露时间增加,检出的单体多环芳烃种类增多,以3、4环PAHs为主,PUF膜吸附PAHs的速率为6.684 mg/(m~3·d)。为研究PAHs释放机制,将烤板车间旋风除尘袋中的灰于管式石英炉中加热,发现温度为200,250℃时,PUF膜能吸附灰尘中释放PAHs的潜在最大量分别为556,391 ng/g。温度升高时,PAHs的释放量增加,但PUF膜吸附量减少。     

固定化微生物技术修复PAHs污染土壤的研究进展

多环芳烃(PAHs)是环境中普遍存在的一类典型有机污染物,绿色修复PAHs污染土壤已成为国内外环境和土壤界共同关注的热点问题之一.作为一种新型的微生物修复技术,固定化微生物修复有机污染土壤正受到越来越多的关注,国内外相关研究刚刚开始.本文重点评述了近几年国内外有关固定化微生物技术修复PAHs污染土壤的最新进展,总结了固定化微生物技术的修复原理、微生物固定化载体的选择、高效降解菌的筛选、固定化方法及影响因素等方面,并提出今后的发展方向,为我国开展固定化微生物技术修复有机污染土壤的研究提供参考.     

多相抽提技术在化工污染地块修复中的应用潜力

多相抽提(MPE)技术是采用真空抽取污染区域土壤气体、地下水和非水相液体(NAPL)到地面进行气液相分离及处理,以去除土壤与地下水中有机污染物的一种环境友好型原位修复技术。本研究从水文地质条件和污染物特征2方面阐述了MPE技术在长江经济带下游地区化工污染地块原位修复中的适用性,梳理了MPE技术原位修复污染地块现状及其联用技术的研究进展,并分析了其在长江经济带下游地区化工污染地块中的应用潜力。结果表明,长江经济带下游地区为填土、粉质砂土、粉土、粉质黏土和黏土等中低渗透性地层结构,该区域化工污染地块主要污染物包括多环芳烃、卤代有机化合物、苯系物和石油烃等,MPE技术在长江经济带下游化工污染地块修复中具有较高的适用性。针对部分污染地块低渗透性地层结构和难挥发有机污染物的复合污染特征,需选择合适的联用技术解决修复后期的拖尾现象,以强化MPE技术修复效果。     

酸碱改性生物质炭-纳米零价铁增强六价铬去除的机理

通过氢氟酸和氢氧化钠改性水稻秸秆生物质炭(BC),得到改性材料BC-HF和BC-NaOH,在此基础上负载纳米零价铁(Nanoscale zero-valent iron,nZVI)制得生物质炭负载纳米零价铁(nZVI@BC)、氢氟酸改性生物质炭负载纳米零价铁(nZVI@BC-HF)和氢氧化钠改性生物质炭负载纳米零价铁(nZVI@BC-NaOH)。通过比表面积分析、元素分析、红外光谱分析、X射线衍射分析以及动力学等方法,研究了不同材料对Cr(Ⅵ)的去除性能与机理。结果表明：酸碱改性后的生物质炭比表面积、孔体积显著增加,促进了Cr(Ⅵ)的去除,BC-HF和BC-NaOH对Cr(Ⅵ)的去除量分别为30.87、19.59 mg·g⁻¹,为BC的2.68、1.70倍;负载nZVI后,进一步增强了Cr(Ⅵ)的去除效果,其中,nZVI@BC-HF和nZVI@BC-NaOH对Cr(Ⅵ)的去除效果显著,去除量分别为76.36、65.62 mg·g⁻¹。酸碱改性生物质炭使nZVI得到了有效分散,其表面的Si-O-Si官能团与nZVI耦合成Si-O-Fe键,增强了nZVI对Cr(Ⅵ)的还原;同时,酸碱改性生物质炭负载nZVI促进了铁铬化合物的结晶,有利于反应的持续进行。本研究表明,酸碱改性生物质炭-纳米零价铁复合材料对于地下水中Cr(Ⅵ)的去除具有较大的应用潜力。     

生物炭携载纳米零价铁对溶液中Cr(VI)的去除

利用液相还原法,使生物炭携载纳米零价铁,可以有效解决纳米零价铁在水处理应用中自身团聚问题,从而提高Cr(VI)的去除效率。研究发现:在添加相同剂量纳米的条件下,当炭铁质量比为5:1时,生物炭携载纳米零价铁对溶液中Cr(VI)的去除率可达到96.8%,比纯纳米零价铁去除Cr(VI)的效率高35.9%;TEM和BET分析表明,生物炭携载纳米零价铁比纯纳米零价铁有更好的分散性和更高的比表面积,这是其去除Cr(VI)效果更好的主要原因;当溶液中Cr(VI)的反应初始浓度从25 mg/L提升至125 mg/L时,表观速率常数kobs从0.104 1 min-1降低至0.023 5 min-1,说明反应速率随着Cr(VI)初始浓度的增大而降低;当反应溶液初始pH在4.5~8.5之间时,携载纳米零价铁的生物炭对溶液中Cr(VI)的去除率均达到92.1%以上,表明生物炭携载纳米零价铁具有较广的pH适应范围,且对Cr(VI)具有较好的去除效果。