Synergistic effect of F and triggered oxygen vacancies over F-TiO2 on enhancing NO ozonation

Oxidation-absorption technology is a key step for NO_x removal from low-temperature gas. Under the condition of low O₃ concentration (O₃/NO molar ratio = 0.6), F-TiO₂ (F-TiO₂), which is cheap and environmentally friendly, has been prepared as ozonation catalysts for NO oxidation. Catalytic activity tests performed at 120°C showed that the NO oxidation efficiency of F-TiO₂ samples was higher than that of TiO₂ (about 43.7%), and the NO oxidation efficiency of F-TiO₂-0.15 was the highest, which was 65.3%. Combined with physicochemical characteristics of catalysts and the analysis of active species, it was found that there was a synergistic effect between F sites and oxygen vacancies on F-TiO₂, which could accelerate the transformation of monomolecular O₃ into multi-molecule singlet oxygen (¹O₂), thus promoting the selective oxidation of NO to NO₂. The oxidation reaction of NO on F-TiO₂-0.15 follows the Eley-Rideal mechanism, that is, gaseous NO reacts with adsorbed O₃ and finally form NO₂.     

黄棕壤不同粒级组分对镉的吸附动力学与热力学研究

采用一次平衡法研究了黄棕壤不同粒级组分(粘粒≤2 μm、粉粒2～20 μm、细砂粒20～200 μm、粗砂粒200～2000 μm)对镉的吸附动力学与热力学,并采用拉格朗日假一级动力学方程、假二级动力学方程、颗粒内扩散模型对试验数据进行拟合.结果表明,2种温度下各粒级组分对镉的吸附均可分为快反应和慢反应2个阶段,0～15 min内为快反应阶段,吸附量达到饱和吸附量的95%以上,此后为慢反应阶段;随着温度由25℃升高到45℃,各组分对镉的饱和吸附量增加了4.86%～25.3%;各组分对镉的吸附动力学符合拉格朗日假二级动力学方程,吸附过程以化学吸附为主;二级动力学吸附速率常数表明,随着各组分粒级增大,吸附速率降低;在试验温度范围内随着温度升高,吸附速率加快;吸附过程的限速步骤为颗粒间扩散;各粒级组分对镉的吸附为吸热反应,反应能自发进行.     

山梨酸废水在ABR中的基质降解行为

稳态条件下,采用厌氧折流板反应器(anaerobic baffled reactor,ABR)处理山梨酸废水并进行基质降解动力学研究.实验表明,在污泥负荷为0.54～1.63 kg COD/(kg VSS·d)的范围内,COD去除率随着负荷的增加从85%降到55%.各隔室出水COD沿程递减,前3个隔室承担了去除COD的重要作用,但随着污泥负荷的增加,后部承担的COD去除率比例增大.基于各串联隔室完全混合的假定,推导ABR中山梨酸废水的基质降解动力学方程,并通过实验确定相关动力学参数及相应的动力学方程.实测值与预测值基本吻合.     

UV/SO32-体系降解水中十溴联苯醚

十溴联苯醚（BDE-209）是全球应用最广泛的溴系阻燃剂之一。它可以长时间在环境中迁移,是一种亲脂疏水、可生物积累的难降解有机污染物。研究了UV/SO32-高级还原体系对BDE-209的降解动力学,并分别考察了SO32-浓度、pH、BDE-209初始浓度对其降解和脱溴效能的影响。结果表明,UV/SO32-体系在BDE-209初始浓度为0.3 μmol·L-1、pH为7、SO32-为1.0 mmol·L-1、反应90 min时的降解效果最佳,降解率为93.54%;SO32-浓度越高,BDE-209的降解和脱溴效果越好;酸性条件有利于BDE-209的降解;较高的BDE-209浓度不利于体系脱溴反应的进行。BDE-209的降解过程遵循伪一级动力学规律;脱溴过程主要通过eaq-攻击C-Br键分步实现。     

土壤中多环芳烃菲的自然降解特性

自然降解是去除环境中有机污染物的一种重要手段。为了解土壤中多环芳烃的自然降解规律,选择陕北风沙滩地区风积砂为典型土壤,多环芳烃菲为典型污染质,探讨了菲在风积砂中的自然降解规律;建立了菲的降解动力学模型;进一步考察了污染浓度、温度、pH值、含氧量等环境因素对降解的影响。结果表明,风积砂中菲的自然降解符合准一级反应动力学,降解半衰期为17 d;菲的降解率与生物量呈正相关;污染浓度对菲的自然降解影响不显著;25~35℃、中性条件能够促进风积砂中菲的降解;好氧微生物是降解的关键,氧的存在对于土壤中菲的降解具有重要的作用。     

PDMDAAC改性膨润土对石油类污染物脱附行为的研究

石油类污染是水体环境主要的污染源之一,并且石油是不可再生资源,用吸附法处理含有石油类污染的废水有较好的处理效果.膨润土是一种优良的吸附剂,对其进行改性能提高其吸附石油类污染物的性能.改性膨润土在在含油废水处理方面得到广泛的应用,但其对石油类污染物脱附行为的研究还较少.本实验考察了搅拌时间、搅拌速度、pH、温度和盐度的变化对饱和吸附含油废水的聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDMDAAC)改性膨润土脱附行为的影响,并通过正交实验优化了最佳脱附条件:搅拌时间为25 min,搅拌速度为200 r/min,pH为3,温度为35℃,在此条件下,脱附率可达92.05%.在最佳脱附条件下使其再生,并和原土进行了比较,通过脱附动力学研究了其脱附的过程.结果表明,饱和吸附含油废水的PDMDAAC改性膨润土在最优条件下,脱附率可达92.05%,可以用来回收石油;再生得到的改性膨润土用于处理含油废水,去除率在82.84%左右,可以重复使用来处理含油废水;准二级脱附动力学能较好地描述脱附过程.旨在探索改性膨润土的吸附及脱附的规律, 为膨润土用于含油废水处理奠定基础.     

氢氧化铝胶体对2,2′,4,4′-四溴联苯醚的吸附

溴代阻燃剂多溴联苯醚（polybrominated diphenyl ethers, PBDEs）是一种被广泛使用的阻燃剂,其对神经、甲状腺、肝脏等具有潜在毒性。其中,2,2′,4,4′-四溴联苯醚（BDE-47）作为一种重要单体,在环境介质中被广泛检出。胶体是环境中污染物迁移过程中的重要载体,它对有机污染物在土壤-地下水系统中的迁移有不可忽略的影响。开展典型无机胶体氢氧化铝胶体对BDE-47的吸附动力学和吸附热力学研究,以期为BDE-47在土壤-地下水中的迁移提供理论依据。结果表明：Sips等温吸附方程对该吸附过程拟合效果最佳（R2adj=0.943 94）,计算得出氢氧化铝胶体对BDE-47的饱和吸附量为609.37 mg·g-1;吸附动力学实验结果显示,准二级反应动力学方程拟合氢氧化铝胶体对BDE-47吸附反应过程最佳（R2adj>0.95）,同时该吸附反应速率随BDE-47浓度的升高逐渐减小;Van’t Hoff方程拟合表明,吸附热力学参数标准反应焓变△H0 =40.506 kJ·mol-1、标准反应熵变△S0 =0.075 7 kJ·（mol·K）-1,标准反应吉布斯自由能△G0 （298 K）=17.98 kJ·mol-1。此外,反应体系的pH和阳离子种类及浓度均会影响氢氧化铝胶体对BDE-47的吸附过程。     

复合式膜生物反应器对船舶生活污水中有机物的降解

研究了复合式膜生物反应器(HMBR)中生化反应及膜自身对船舶生活污水中浓度较高的有机物的去除作用。当进水COD浓度为1 000 mg/L左右,反应器容积负荷为2.4 kg COD/(m3·d)时,HMBR曝气池内生化反应对COD的去除率平均可达91.63%,膜本身去除率平均为5.09%。可见,曝气池内生化反应对有机物的去除起到了主要作用,而膜则维持了系统出水水质的稳定。对曝气池内有机物降解动力学模型进行了研究,曝气池内有机物降解遵循一级反应,其相应动力学参数为vmax=2.79 d-1,Ks=395 mg/L,所得动力学方程可用于指导船用膜生物反应器的设计及运行维护。     

磁性复合有机海泡石吸附双酚A特性及动力学

通过对天然海泡石进行磁改性与有机改性,制得新型水质净化功能材料——磁性复合有机海泡石(MCOS),采用振动样品磁强计对其进行了表征,考察了其在不同pH、投加量、初始浓度、时间和温度下对水中双酚A(BPA)的吸附效果,并研究了其对BPA的吸附动力学。结果表明:MCOS具有超顺磁性,饱和磁化率为14.1 emu·g-1;MCOS对BPA的最佳吸附pH为10.0;当BPA的初始浓度为30 mg·L-1时,MCOS的适宜投加量为1.0 g·L-1;MCOS对BPA的平衡吸附时间为90 min;随着反应温度的升高,MCOS对BPA的吸附量减小。准二级反应动力学模型可以很好地描述MCOS对BPA的吸附动力学行为。颗粒内扩散模型表明,在BPA的吸附初始阶段发生了颗粒内扩散。吸附活化能为11.7 kJ·mol-1,表明吸附过程可能由化学吸附控制。     

东湖通道工程沙滩浴场围堰施工对水中胞外碱性磷酸酶动力学行为的影响

城镇化过程常伴随市政建设面积与强度的大幅度增加,但其与湖泊富营养化的关系尚未得到充分的研究。2014年3-5月在武汉东湖通道工程沙滩浴场围堰施工区与相关湖区（郭郑湖、汤菱湖、团湖）的19个位点分5次采集水样,分析了水中胞外碱性磷酸酶的动力学参数及其与溶解有机磷和溶解反应性磷比值的关系。结果表明,施工致使酶的最大反应速度与底物亲和力均显著降低,有机磷酶促再生为生物可利用性无机磷的周转时间明显延长。这一结果指示施工区磷营养的相对充足,施工干扰可能有效促进了沉积物磷向水柱的补给。