铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能

针对非均相芬顿传质效率低和Fe（Ⅲ）Fe（Ⅱ）转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101（Fe,Cu）],并研究了材料界面性质、催化降解染料（亚甲基蓝）性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101（Fe,Cu）晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m² ·g^-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101（Fe,Cu）在广谱pH范围可活化H₂ O₂高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂对20 mg ·L^-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101（Fe）/H₂O₂和单独H₂ O₂分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基（·OH）是MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu（Ⅱ）掺杂引入新的活性位点,且Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅰ）循环和Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101（Fe,Cu）作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.     

金属铁还原降解2,4-二硝基甲苯的实验研究

研究了金属铁对2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)的还原降解情况.实验结果表明,2,4-DNT的还原降解与溶液初始pH值、初始浓度和溶解氧等因素有关.氯离子能消除金属铁的钝化现象.金属铁表面附载的铜对2,4-DNT的还原降解具有催化作用.     

Catalytic dechlorination of chlorobenzene in water by Pd/Fe bimetallic system

IntroductionChlorinatedorganiccompoundshavebeenusedonalargescaleinthechemical,petrochemical,andelectronicindustries.Inrecentyears ,worldwideattentionhasbeengiventotheenvironmentalandhealthimpactofthemasaclassofcontaminants .Severalareknowntocauseozonedepletion ,whileothersproduceadverseeffectsonthehumancentralnervoussystemandhavebeenlinkedtodiseasessuchascancer.Almostallofthechlorinatedaromaticcompoundsaretoxicandthermallystable .Oncereleasedintoenvironment,theywillaccumulateinthesurroundings…     

Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附性能及其机理

通过成核/晶化隔离法制备了氯离子型镁铝层状双金属氢氧化物(Mg-Al-Cl-LDH),并用于磷酸盐的吸附;借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)进行了表征,并探究其吸附磷酸盐的机理.结果表明:当pH为4～7时,Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附效果较好,而在碱性条件下吸附量会下降;磷质量浓度为50mg·L-1,当pH为5时,Mg-Al-Cl-LDH投加量为2g·L-1时,磷去除率可达到100％;共存离子CO32-会对吸附产生一定影响,当CO32-质量浓度为50mg·L-1时,磷去除率由87％降低到63％.Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附过程在前15 min迅速,90min时达到平衡,符合准二级动力学和Sips吸附等温模型,说明主要吸附过程以化学吸附为主,理论最大吸附量为62.46mg·g-1o表征结果表明,Mg-Al-Cl-LDH为典型的六边形层片结构,吸附后依旧保持该结构.Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附机理主要为静电吸引、层间阴离子交换、配体交换过程.     

纳米镍/铁和铜/铁双金属对四氯乙烯脱氯研究

以实验室合成的纳米双金属颗粒(Ni/Fe和Cu/Fe)为反应材料,对四氯乙烯(PCE)进行脱氯试验研究.纳米金属颗粒(直径范围在1～100nm)比表面积比微米级铁颗粒高数十倍.结果表明,纳米Ni/Fe和Cu/Fe对四氯乙烯有明显的脱氯作用,且脱氯反应符合准一级反应动力学方程;在作为还原剂的铁表面镀上一薄层起催化作用的金属Ni或Cu,催化剂的存在大大降低脱氯反应活化能,提高了脱氯速率,并减少氯代副产物的产量.与零价铁及微米级双金属系统(Ni/Fe,Cu/Fe)相比,纳米颗粒对PCE的脱氯速率有明显提高,尤其是纳米Ni/Fe,标准化反应速率常数KSA为4.283 mL·m-2·h-1,分别比零价铁和微米级Ni/Fe系统快33.23倍和11.59倍.纳米Cu/Fe标准化反应速率常数KSA为1.194 mL·m-2·h-1,分别比零价铁和微米级Cu/Fe双金属系统快9.26倍和5.24倍.在相同条件下,纳米Ni/Fe脱氯速率常数KSA是纳米Cu/Fe的3.59倍.     

双负载双金属催化剂催化有机卤化物水相脱卤研究

通过把起相转移作用的聚乙二醇链固载在硅胶上（SiO2-PEG600）,再将聚乙稀吡咯烷酮（PVP）络合双金属Pd-Cu(PVP-PdCl2-CuCl2)后负载其中,制成一种新型双负载双金属水相脱卤催化剂PVP－PdCl2-CuCl2/SiO2-PEG600。以甲酸钠为氢转移试制,在水相中催化有机卤化物脱卤,研究结果表明：反应温度为800℃,Pd∶Cu=2∶1（摩尔比）,反应介质pH≈11.7左右时,该催化剂对芳香氯化物及α－氯代酮、酯具有良好的催化脱氯和重复使用性能。     

粉煤灰基层状金属氧化物对水中活性红X-3B的吸附

以粉煤灰(FA)为原料,采用共沉淀法制备了层状双金属氢氧化物(LDH)和层状金属氧化物(LMO,也称LDO),并采用XRD和BET技术进行了表征。比较了FA、LDH、LMO对活性红X-3B染料(X-3B)的吸附效果;考察了LMO吸附X-3B的影响因素,并探讨了吸附机理。XRD表征结果表明,LMO在吸附X-3B后重新恢复LDH层状结构。BET表征结果表明,LMO的比表面积大于LDH。吸附实验结果表明,3种吸附剂对X-3B吸附效果的优劣顺序为:LMOLDHFA;在初始X-3B质量浓度为50 mg/L、LMO投加量为2.0 g/L、吸附温度为25℃、吸附pH为7、吸附时间为30 min的条件下,X-3B去除率可达98.1%;LMO对X-3B的吸附符合Langmuir等温吸附方程,饱和吸附量为129.53 mg/g,且吸附过程可用准二级动力学方程描述。     

纳米钯?铝双金属对水中3-氯酚的脱氯降解研究

采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.25%(质量分数,下同)～96.67%的钯可有效负载于铝材上。(2)在pH为3.0、纳米钯/铝双金属投加量为2g/L、钯负载量为1.16%(质量分数)、反应温度为25℃下降解初始摩尔浓度为0.389mmol/L的3-CP,反应终了时脱氯率在99%以上。利用纳米钯/铝双金属降解氯代有机污染物具有高效低耗的优势,在实际应用上具有较好的前景。     

微米Cu／Fe对污染土壤洗脱液中有机氯农药的降解

以表面活性剂TritonX-100（TX-100）为洗脱剂,某有机氯农药（organochlorinepesticides,OCPs）污染场地土壤为对象,七氯、氯丹和灭蚁灵为目标污染物,研究微米Cu／Fe双金属对污染土壤洗脱液中OCPs的降解效果。考察了洗脱液中OCPs初始浓度、洗脱液pH值、微米零价铁加入量和cu负载量对Cu／Fe去除OCPs效果的影响。结果表明,微米Cu／Fe可以有效的去除土壤洗脱液中目标污染物。当微米零价铁加入量为1．0g（25g／L）,cu负载量为1．0％,洗脱液pH值为6．89时,Cu／Fe对2号土壤洗脱液中七氯、γ-氯丹、α-氯丹和灭蚁灵的去除效果最好,去除率分别为100．0％、99．3％、80．8％和71．1％。洗脱液中OCPs初始浓度越低,微米零价铁加入量越大,Cu／Fe对OCPs去除率越高;偏酸性条件有利于Cu／Fe对γ-氯丹和灭蚁灵的去除,而α-氯丹在中性条件下去除效果最好;1号土壤和2号土壤洗脱液的最佳铜负载量分别为2．O％和1．0％。