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铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能 总被引:1,自引:0,他引:1
针对非均相芬顿传质效率低和Fe(Ⅲ)Fe(Ⅱ)转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101(Fe,Cu)],并研究了材料界面性质、催化降解染料(亚甲基蓝)性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101(Fe,Cu)晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m2 ·g-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101(Fe,Cu)在广谱pH范围可活化H2 O2高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2对20 mg ·L-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101(Fe)/H2O2和单独H2 O2分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基(·OH)是MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu(Ⅱ)掺杂引入新的活性位点,且Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ)循环和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101(Fe,Cu)作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景. 相似文献
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制备了以KNbO3为载体材料的Co(OH)2复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO3@Co(OH)2.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)来降解帕珠沙星(pazufloxacin,PZF),结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基(sulfate radicals,SO4·-)和羟基自由基(hydroxyl radicals,HO·)来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co(OH)2沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH+的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇(tert-Butanol,TBA)或者乙醇(ethanol,ETOH)进行自由基的淬灭实验,结果表明SO4·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co(OH)2核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景. 相似文献
6.
通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe2+与Fe3+之间的转化、H2O2分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe2+的程度增大、H2O2分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe2+可以通过Fenton反应转化成Fe3+,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe3+并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持. 相似文献
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采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明:FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理:由PMS活化产生的SO4-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO4-·. 相似文献
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油脂对红壤结构性质与水流运动特征的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
本文通过室内灌水入渗试验,研究了灌溉水油脂浓度(0,1.0,3.0和10.0g/L)、灌水频率(1d1次,2d1次,4d1次)和灌溉模式(纯清水灌溉,纯含油脂灌溉水灌溉,含油脂灌溉水-清水交替灌溉)对受灌土壤结构性质与水流运动特征的影响.结果显示,随灌水进入到受灌土壤中的油脂主要集中在优先流通道中快速运动,优先流湿润锋处的土壤油脂浓度较高且不受灌溉水中油脂浓度的影响,表明即便是采用较低油脂浓度的灌溉水灌溉,依然对地下水系统存在较高的污染风险;高频率、低定额的含油脂灌溉水灌溉有利于进入到受灌土壤中的油脂向深层土壤运动,使得斥水性土层厚度增大,从而导致入渗水流运动的不确定性及地下水系统的污染风险均增大;油脂对受灌土壤团聚体的再团聚作用只有在其浓度较高时才能形成,含油脂灌溉水-清水交替灌溉因降低了受灌土壤的油脂浓度反而导致土壤团聚体分散和破碎.研究成果对再生水和原污水农田灌溉制度设计具有参考价值. 相似文献