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1.
该文以UV185为光源,研究紫外高级氧化技术对印染废水中酸性红G(ARG)的光降解反应机理。结果表明:UV185对ARG降解具有显著效果,远远优于UV254光源,光照20 min后降解率可达97.4%。光照功率增加对ARG降解效果显著。酸性条件对ARG的降解速率有提升作用,碱性条件有抑制作用,p H为3.0、6.7、9.0、11.0时,反应动力学常数分别是0.261、0.174、0.151、0.093 min-1。降解反应动力学过程符合准一级动力学模型,R2>0.990。自由基捕获实验说明UV185光照中产生的活性物种·OH和1O2对ARG降解贡献程度较大,而·O2-无贡献。台式电子顺磁共振波谱仪检测到·OH和1O2存在,未检测到·O2-。CO3... 相似文献
2.
制备了以KNbO3为载体材料的Co(OH)2复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO3@Co(OH)2.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)来降解帕珠沙星(pazufloxacin,PZF),结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基(sulfate radicals,SO4·-)和羟基自由基(hydroxyl radicals,HO·)来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co(OH)2沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH+的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇(tert-Butanol,TBA)或者乙醇(ethanol,ETOH)进行自由基的淬灭实验,结果表明SO4·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co(OH)2核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景. 相似文献
3.
通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe2+与Fe3+之间的转化、H2O2分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe2+的程度增大、H2O2分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe2+可以通过Fenton反应转化成Fe3+,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe3+并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持. 相似文献
4.
采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明:FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理:由PMS活化产生的SO4-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO4-·. 相似文献
5.
于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为(18.523±20.978)×10-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率(LOH)、82%的臭氧生成潜势(OFP)和97%的二次气溶胶生成潜势(SOAFP).观测站点主要受来自北部内陆地区气团(1#)、西部内陆地区气团(2#)、台湾海峡南端气团(3#)以及南部海洋地区气团(4#)的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到(8.437±5.561)×10-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O3和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献. 相似文献
7.
为了研究预磁化对ZnO@Fe_3O_4活化过一硫酸盐(PMS)去除水中酸性橙7(AO7)性能的影响,考察了预磁化强度、ZnO@Fe_3O_4投量、PMS投量及初始pH对Mag-ZnO@Fe_3O_4/PMS体系降解AO7效果的影响.结果表明,当预磁化强度由0 T逐渐增大至2 T时,催化剂去除AO7的表观速率常数由0.0463 min~(-1)逐渐增大至0.1832 min~(-1),反应速率提高倍数达到1.4~4.0倍; Mag-ZnO@Fe_3O_4和PMS投量的增加对AO7的去除率均有提升效果,在最优条件下反应20 min后AO7的去除率达92%;体系初始pH对AO7降解有显著影响, pH为6~8条件下有利于Mag-ZnO@Fe_3O_4催化PMS氧化反应的进行.通过投加不同种类的猝灭剂,证实了AO7的降解主要是各种自由基共同作用的结果.经过预磁化处理后的催化剂产生感应磁场,从而影响了反应体系中自由基的复合概率,使得污染物被自由基氧化的速率提高. 相似文献
8.
采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe3O4@α-MnO2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO2包覆Fe3O4形态的Fe3O4@α-MnO2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS与单一的Fe3O4和α-MnO2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe3O4@α-MnO2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·. 相似文献
9.
采用中国地面气象观测站网2007~2016年的辐射日值数据集和中国空气质量在线监测平台2014~2016年逐日观测数据,分析了京津冀、长三角和珠三角近10a太阳总辐射年际和季节变化,近3a臭氧日最大8h平均(O3_8h_max)和细颗粒物(PM2.5)的污染过程频次变化,通过不同因子及其不同强度等级的分型统计,探讨PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射的关系.结果表明:京津冀近10a太阳总辐射显著上升,京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升.三大经济区PM2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O3污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.三大经济区O3_8h_max与太阳总辐射相关系数均在0.71以上,有较强的正相关;而PM2.5与太阳总辐射的相关性具有区域差异性.三大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋三季O3_8h_max与PM2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性均较弱;珠三角夏季两者正相关最为显著;不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射的线性拟合效果较好,体现出较强的正相关关系,各经济区拟合曲线的倾向率均随PM2.5升高而增大.PM2.5>75μg/m3时拟合优度均达到最大. 相似文献
10.