垃圾焚烧烟气中HCl与消石灰的反应机理研究

测试了两种消石灰与垃圾焚烧烟气中HCl的反应率,得出了消石灰的反应率与反应时间的反应曲线,分析了消石灰与HCl的反应机理及影响消石灰最终反应率的因素。试验结果表明,消石灰与HCl反应初期按灰层扩散控制进行,两种消石灰的最终反应率分别为16％和36％。     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

基于稳定氢同位素的太原市大气单环芳烃来源

采集太原市城北和城南区域环境空气和5类污染源挥发性有机物样品,测定样品中典型单环芳烃稳定氢同位素（δD）组成,基于同位素质量平衡原理计算单环芳烃从源到环境空气受体的δD初始混合值,探讨单环芳烃来源.结果表明,柴油挥发源、溶剂挥发源、汽油挥发源（97^#）、汽油挥发源（95^#）、机动车尾气（97^#）、机动车尾气（95^#）和民用燃煤源中单环芳烃δD范围依次为：（-138.7‰~-115.5‰）、（-147.0‰~-121.0‰）、（-150.8‰~-117.6‰）、（-131.8‰~-113.8‰）、（-171.2‰~-120.0‰）、（-138.9‰~-102.7‰）和（-168.3‰~-142.3‰）,民用燃煤源中单环芳烃δD显著贫重氢同位素（D）组成,机动车尾气源与汽油挥发源中苯的δD相比显著贫D,可用于探索污染物转化过程;城北和城南环境空气中δD范围为（-131.7‰~-115.1‰）和（-131.9‰~-74.9‰）,δD初始混合值为-138.4‰和-173.9‰,体现了其来源差异.     

深圳湾流域面源与截排溢流污染特征及其对水环境的影响

随着点源污染逐步得到有效控制,面源与截排溢流污染对水环境的胁迫日益突出。基于土地遥感数据、城市排水管网等资料,构建流域—海湾一体化水环境模型,探讨深圳湾流域面源与截排溢流污染特征及其对水环境的影响,研究表明：（1）雨季COD、NH₃-N和TP单位面积面源与截排溢流污染负荷分别为17.21 t/km²与10.21 t/km²、0.17 t/km²与0.69 t/km²、0.04 t/km²与0.07 t/km²;（2）面源与截排溢流污染时间上主要集中于大雨及以上等级降水较多的5月和8月,空间上主要分布在截排工程集中、下垫面面积较大且坡度较陡的深圳河、大沙河和新洲河流域;（3）面源与截排溢流水体COD、NH₃-N和TP浓度可达地表水V类标准的3.7倍、18.2倍和8.5倍;（4）雨季COD、NH₃-N和TP浓度高于旱季的区域分别超过深圳湾总面积的40%、60%和65%。     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

邢台市秋季PM2.5及水溶性离子污染特征

为研究邢台市秋季PM_2.5污染特征,于2017年10月15日~11月14日在邢台市区对PM_2.5样品进行了采集,并对其中水溶性离子（包括Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺）进行了分析.结果显示,观测期间邢台市ρ（PM_2.5）平均值为（130.0±74.9）μg/m³,其中水溶性离子质量浓度为（69.8±11.4）μg/m³,占ρ（PM_2.5）的53.3%,NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺为主要离子,占水溶性离子比例达到了89.7%. 当污染加重,水溶性离子质量浓度随ρ（PM_2.5）增大而升高,且NO₃^-、NH₄⁺及SO₄^2-占比亦逐渐升高,但其他离子占比随之下降,Ca²⁺尤为明显,表明ρ（PM_2.5）升高时主要受二次无机转化影响;观测期间SOR（硫转化率）与NOR（氮转化率）的平均值分别为0.36和0.25,表明秋季SO₂与NO₂转化速率较强,二次无机污染严重,另外SOR及NOR与温度及相对湿度呈正相关,且SOR对二者更为敏感;邢台市秋季PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在;ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为2.13,表明移动源对秋季大气颗粒物的来源贡献较大;PMF分析结果表明,二次转化源、燃烧源及扬尘源为邢台市秋季PM_2.5中水溶性离子的主要来源.     

陆浑水库沉积物重金属空间分布特征及风险评价

为了解洛阳市饮用水水源地陆浑水库沉积物中重金属污染程度,采集32个点位的表层沉积物,分析6种重金属（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn）的空间分布特征,并运用地累积指数法、潜在生态风险指数和聚类分析等方法对研究区重金属污染程度进行评价、生态风险评价及源解析.结果表明：Cd、Cu、Pb和Zn含量超过黄河流域河南段重金属土壤背景值,分别是其8.8、2.0、6.5、2.3倍,重金属存在明显富集,且主要污染集中于坝前区域.地累积指数法评价结果显示,Cd为强污染,Pb为中-强污染.潜在生态风险指数表明,陆浑水库沉积物重金属风险呈自上游至下游逐渐增强的趋势,总体处于高度生态危害,潜在生态风险指数均值达到312.94,其中Cd为主要贡献因子.富集系数法和聚类分析结果显示：Cd、Cu、Pb和Zn主要为人为源,Cr和Pb以自然源为主.总体而言,陆浑水库沉积物中重金属Cd和Pb污染相对较重,可能会对水库水环境构成威胁.     

Advanced molecular-fingerprinting analysis of dissolved organic sulfur by electrospray ionization-Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry using optimal spray solvent

Molecular level characterization of dissolved organic sulfur (DOS) by electrospray ionization-Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (ESI-FTICR MS) is necessary for further understanding of the role of DOS in the environment. Here, ESI spray solvent, a key parameter for ion production during ESI process, was investigated for its effect on the molecular characterization of DOS by ESI-FTICR MS. 100% MeOH as spray solvent was found for the first time to remarkably enhance the ionization efficiency of the majority of CHOS-molecules in NOM, which facilitated a total of 1473 CHOS-molecular formulas with one sulfur atom to be detected. The number of CHOS-molecular formulas obtained using 100%MeOH as spray solvent increased notably over 740 in comparison with those using 50% MeOH aqueous solution (731) or 50% ACN aqueous solution (653). Moreover, due to the enhancement of ionization efficiency of DOS during ESI processes, the tandem mass spectra of the NOM CHOS-molecules could be easily obtained using 100% MeOH as spray solvent, which were hardly obtained using 50% MeOH aqueous solution as spray solvent. The results of the tandem mass spectra suggested the first discovery of organosulfates or sulfonic acids in Suwannee River NOM sample. A simple method based on 100% MeOH as ESI spray solvent for advanced molecular characterization of DOS by ESI-FTICR MS was proposed and applied, and the results revealed more molecular information of DOS in sea DOM samples.     

杭州湾北岸36种挥发性有机物污染特征及来源解析

为研究杭州湾北岸VOCs（挥发性有机物）的浓度水平、组成特征、反应活性和潜在来源,采用GC-FID在线监测系统对杭州湾北岸环境大气中的36种VOCs开展了为期1 a（2017年12月-2018年11月）的连续观测,采用LOH（VOCs的·OH消耗速率）和OFP（O₃生成潜势）2种方法估算了大气VOCs的反应活性,并利用PMF（正定矩阵因子分解）和CPF（条件概率函数）模型分析其来源.结果表明:①φ（VOCs）小时平均值在冬季（26.47×10-9）最高,夏季（9.76×10-9）最低;全年φ（VOCs）小时平均值为21.24×10-9,其中烷烃、烯烃+炔烃、芳香烃、卤代烃的贡献率分别为33.24%、34.13%、15.63%、17.00%;φ（烷烃）、φ（芳香烃）和φ（卤代烃）呈较明显的昼夜变化特征,φ（烯烃）和φ（炔烃）无明显昼夜变化趋势.②大气VOCs的总LOH和OFP分别为9.39 s-1和220.57 μg/m3,KOH（·OH反应速率常数）和MIR（最大增量反应活性）系数的平均值分别为17.34×10-12 cm3/（molecule·s）和3.31;KOH和MIR系数的平均值分别与间/对-二甲苯的KOH和乙苯的MIR系数接近,表明大气VOCs的化学反应活性较强;VOCs关键活性物种为异戊二烯、乙烯、丙烯、甲苯、二甲苯和顺-2-丁烯.③特征物种相关性分析表明,杭州湾北岸大气存在老化现象,异戊烷和正戊烷受煤燃烧源影响较大,二甲苯和乙苯受溶剂排放源影响较大,甲苯和苯除受机动车尾气影响外,还受其他排放源影响.④PMF和CPF模型来源分析表明,大气VOCs主要来自石化工业源、燃料挥发源、生物质燃烧和煤燃烧源、机动车排放源和溶剂使用源,其中,机动车排放源主要来自西北方向,其他源主要来自西北、西和西南方向.研究显示,杭州湾北岸大气VOCs来源复杂,受周边工业区的影响较大.      

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.