南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.     

Size distribution of chemical elements and their source apportionment in ambient coarse, fine, and ultrafine particles in Shanghai urban summer atmosphere

Ambient coarse particles (diameter 1.8-10 μm), fine particles (diameter 0.1-1.8 μm), and ultrafine particles (diameter < 0.1 μm) in the atmosphere of the city of Shanghai were sampled during the summer of 2008 (from Aug 27 to Sep 08). Microscopic characterization of the particles was investigated by scanning electron microscopy coupled with energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM/EDX). Mass concentrations of Si, P, S, Cl, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Rb, Sr, and Pb in the size-resolved particles were quantified by using synchrotron radiation X-ray fluorescence (SRXRF). Source apportionment of the chemical elements was analyzed by means of an enrichment factor method. Our results showed that the average mass concentrations of coarse particles, fine particles and ultrafine particles in the summer air were 9.38 ± 2.18, 8.82 ± 3.52, and 2.02 ± 0.41 μg/m³, respectively. The mass percentage of the fine particles accounted for 51.47% in the total mass of PM10, indicating that fine particles are the major component in the Shanghai ambient particles. SEM/EDX results showed that the coarse particles were dominated by minerals, fine particles by soot aggregates and fly ashes, and ultrafine particles by soot particles and unidentified particles. SRXRF results demonstrated that crustal elements were mainly distributed in the coarse particles, while heavy metals were in higher proportions in the fine particles. Source apportionment revealed that Si, K, Ca, Fe, Mn, Rb, and Sr were from crustal sources, and S, Cl, Cu, Zn, As, Se, Br, and Pb from anthropogenic sources. Levels of P, V, Cr, and Ni in particles might be contributed from multi-sources, and need further investigation.     

珠江三角洲地区气溶胶分档活化特性与闭合实验

使用SMPS与CCNC系统相结合,于2011年12月在广州番禺大气成分站开展了40~200nm气溶胶粒子的分档活化观测.活化率曲线和统计结果显示0.109%、0.20%、0.39%、0.67%四个过饱和比下临界干粒径Dmid依次为143.7,99.5,74.7,62.6nm;对应的截断粒径Dcut为171.9, 119.1, 90.2, 72.5nm.进一步分析表明,气溶胶粒子的活化能力主要受粒径控制,成分与混合状态的影响在活化临界位置附近最为显著.本次观测结果与华北地区和周边城郊地区相比,气溶胶活化能力较弱.闭合实验计算得到的CCN数浓度与观测值存在很好的相关性(R2=0.9477),计算值较观测值高约16%.考虑到仪器系统误差等因素,认为两者闭合良好.对CCN数浓度计算中使用的3个因子,即气溶胶数浓度NCN、气溶胶谱型NSD、活化率曲线ARSR进行了敏感性实验,结果显示各因子对CCN数浓度的影响程度存在如下关系:NCN> NSD> ARSR.     

基于颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法构建与评估

大气颗粒物污染来源解析可以为大气污染防控提供科学支撑.大部分颗粒物源解析研究是以化学组分为基础,此外,粒径特征也是颗粒物的重要属性之一,通过分析化学组分的粒径特征,有助于提高解析结果准确性.针对目前组分粒径分布信息利用不充分的问题,在三维多粒径因子分析模型(ABB)基础上,将已知源类标识组分粒径分布信息作为约束限制,构建基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型(SDABB).通过模拟数据集对模型进行了评估,探究了SDABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性的敏感程度.结果表明,ABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性较敏感,将粒径分布规律纳入后的SDABB模型,两种情景效果均明显变优,即SDABB模型可以较好解析共线性源类,并且对贡献粒径分布相似性不敏感.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.