Al掺加赤铁矿去除水中U（Ⅵ）的机理研究

采用共沉淀法制备了吸附剂铝掺加赤铁矿（Al-Hem）,并通过XRD、TEM等手段进行了表征,考察了初始pH、Al15-Hem加入量、吸附时间和初始U（Ⅵ）质量浓度对U（Ⅵ）去除率的影响。实验结果表明：在吸附温度为25℃、初始pH为6、Al15-Hem加入量为0.20 g/L、初始U（Ⅵ）质量浓度为5 mg/L、吸附时间为120 min的条件下,Al15-Hem对U（Ⅵ）的去除率为98.8%;Al15-Hem经4次解吸后,对U（Ⅵ）的去除率仍大于77.6%,具有一定的重复利用性;Al15-Hem对U（Ⅵ）的吸附以化学吸附为主,其机理可能是U（Ⅵ）与吸附剂表面含氧官能团发生了配位反应。     

赤铁矿的硫化改性及硫化产物对水中六价铬的还原固定化

以赤铁矿为原料、硫化钠为硫化试剂,对赤铁矿进行了硫化改性,考察了硫化赤铁矿(SH)对水中六价铬Cr(Ⅵ)的还原固定化性能。Langmuir等温吸附模型拟合结果表明,该材料在pH=7时对Cr(Ⅵ)的最大吸附量为66.7 mg·g^-1,约为原始赤铁矿的39倍。SH对Cr(Ⅵ)的去除过程符合准二级动力学模型,表明该过程可能受化学吸附控制。进一步采用TEM、XRD等手段对SH进行了表征,并结合材料吸附前后的XPS图谱变化,对SH去除水中Cr(Ⅵ)的机制进行了分析。结果表明,与未改性的赤铁矿相比,硫化改性赤铁矿对Cr(Ⅵ)去除性能显著提高的原因可能源于赤铁矿表面形成的铁-硫化合物层。在SH还原固定化Cr(Ⅵ)的过程中,表面硫化层中的还原性物质FeS、吸附态Fe(Ⅱ)和S(-II)将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),从而实现对Cr(Ⅵ)的稳定化。     

富里酸和胡敏酸对水铁矿转化过程中铁氧化物上铜释放动力学特性的影响

在受重金属污染的土壤中,天然有机质（NOM）和重金属通常会同时参与铁氧化物的转化.但关于这一重要的环境反应过程中重金属释放动力学的研究目前还比较少.为阐明NOM对铁氧化物转化过程中Cu释放行为的影响,本研究使用两种代表性NOM：富里酸（FA）和胡敏酸（HA）,开展了二者存在下的"铁氧化物-重金属-NOM"转化研究,并对转化不同时间点的铁氧化物进行了Cu释放动力学实验.动力学实验中采用了一个流动搅拌装置模拟pH=5.5环境条件下Cu的释放过程.结果表明,Cu的释放量随着铁氧化物的转化而降低,NOM的存在增加了Cu在流动搅拌实验中的释放量.球差校正扫描透射电子显微镜（Cs-STEM）结果显示,铜可以掺入铁氧化物纳米颗粒中,可以有效固定Cu,而FA和HA处理均产生了具有疏松结构的椭球形颗粒,为Cu的吸附提供了丰富的位点.这种疏松的结构导致了更多吸附态Cu的存在,阻碍了铜的掺入,与Cu释放结果一致.因此,Cu释放能力的差异性主要是铁氧化物老化的结果,与Cu和NOM的络合关系不大.这项研究的结果将有助于更好地理解在NOM存在下铁氧化物转化过程中Cu的环境行为,同时在纳米尺度上阐明Cu和C与赤铁矿相互作用的机理.     

介质阻挡放电协同Bi2WO6/天然赤铁矿降解乙酸乙酯

为强化DBD（介质阻挡放电）技术对VOCs（挥发性有机物）的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi₂WO₆/NH（NH为天然赤铁矿）复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA（ethyl acetate,乙酸乙酯）.采用XRD（X射线衍射）仪、BET（比表面积及孔径）分析仪、SEM（扫描电子显微镜）分析仪对催化剂进行表征,对比分析DBD、DBD/Bi₂WO₆（DBD协同Bi₂WO₆）、DBD/NH（DBD协同NH）及DBD/Bi₂WO₆/NH（DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂）4个体系中EA去除率和能量产率随输入功率、初始ρ（EA）及气体停留时间的变化情况,同时探究输入功率和催化剂对ρ（O₃）及矿化率的影响,并对降解产物进行分析.结果表明:①在不同工艺参数条件下,EA去除率和能量产率均表现为DBD/Bi₂WO₆/NH体系> DBD/NH体系> DBD/Bi₂WO₆体系> DBD体系.②EA去除率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而增加,随初始ρ（EA）的升高而降低;但能量产率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而降低,随初始ρ（EA）的升高而增加.③在输入功率为84 W、初始ρ（EA）为0.40 mg/L、气体流量为1.0 m3/h的条件下,相较于DBD体系,DBD/Bi₂WO₆/NH体系中EA去除率和矿化率分别提高了19.16%和14.44%,而ρ（O₃）降低了74.47%.④DBD降解EA的最终产物主要为CO₂、H₂O及微量的CH₄、CH₃CH₂OH及CH₃COOH等小分子有机化合物.研究显示,DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂能够高效去除EA.      

循环流化床粉煤灰与煤粉炉粉煤灰磁选除铁差异性研究

粉煤灰中氧化铁是其高值化利用过程的主要杂质,高效去除铁杂质对于粉煤灰高值利用具有重要意义。采用湿法磁选方法对循环流化床粉煤灰（CFB灰）、碳热还原循环流化床粉煤灰（R-CFB灰）及煤粉炉粉煤灰（PC灰）进行除铁研究,并对不同类型粉煤灰中铁的存在形式进行对比,最后对粉煤灰中铁的去除和铝的回收进行了考察。结果表明:CFB灰直接磁选铁的去除率仅为17.6%,PC灰直接磁选铁的去除率可达到55.8%,这与CFB中的铁主要以赤铁矿形式存在,而PC灰中的铁主要以磁铁矿形式存在有关;经碳热还原后CFB灰中的铁由赤铁矿转变为磁铁矿,在磁场强度为400 mT,磁选3次,液固比为20:1的条件下,R-CFB灰的除铁率为64.7%,,铁含量从3.4%降低到1.2%,且铝的回收率为78.6%。与PC灰磁选法除铁效果对比,经碳热还原的CFB灰可达到较高的除铁率。     

金属氧化物颗粒/水界面上NOM吸附机制的研究

以腐殖酸作为天然有机物(NOM)的代表,研究了腐殖酸分子在金属氧化物(赤铁矿)颗粒/水界面上的吸附特征,分析了pH值和离子强度对界面吸附配位反应的影响,及它们对赤铁矿颗粒表面吸附密度和团聚体粒径的影响.结果表明,吸附密度随pH值的升高而减少,随离子强度的升高而增大;颗粒团聚体粒径随pH值的升高先增大后减小,随离子强度的升高而增大.pH=4时吸附密度最大,为6.22 mg/m2,但此时团聚体粒径最小;pH=5时吸附密度较小,但团聚体粒径较大;pH=8为配位反应等电点,吸附密度和团聚体粒径均较小;pH=10吸附密度最小,为0.50 mg/m2,团聚体粒径也较小.应用SS/SF混合模型初步分析了赤铁矿颗粒/水界面上腐殖酸分子的吸附构型.当pH值较低时,构型多为链状和环状;当pH值较高时,构型多为扫尾状.离子强度越高,链状和扫尾状构型越多;离子强度越低,环状构型越多.     

Interaction of humic substances and hematite: FTIR study

IntroductionInteractionsofhumicsubstances(HSs)andironoxidesareofgreatsignificanceinmanygeochemicalprocesses.ItisclearthatadsorptionofHSstothesurfaceofironoxidescangreatlyinfluencethepropertiesofsuchsurfaces,thuspotentialaffectthefate,behavior,transportandtransformationofenvironmentalpollutants(Mcknight,1992).Ononehand,whenadsorbedtosurfacesofironoxides,HSsmaybindandhenceimmobilizetracemetals,radionucilides,andnonionicorganicpollutants,andtheyalsoalteroxidesurfacechargepropertiesandflocculat…     

福建漳浦砖红壤磁学特征及其环境意义

福建南部漳浦零星分布有砖红壤,是中国砖红壤分布的北界.该地区属南亚热带,纬度地带性土壤为赤红壤,而砖红壤是热带地区的纬度地带性土壤.漳浦砖红壤形成时期气候条件如何?是否可以反映气候带的变迁?这是值得深入研究的问题.基于此,通过系统的环境磁学分析,结合漫反射光谱、色度和常量地球化学元素指标,类比漳浦砖红壤和热带地区的广东徐闻现代砖红壤磁学特征的异同,探讨其环境指示意义.结果表明:(1)漳浦砖红壤中的磁性矿物以磁赤铁矿和赤铁矿为主,赤铁矿含量高于磁赤铁矿,磁赤铁矿主导剖面的磁学性质.磁性矿物颗粒以细粒的超顺磁(SP)和单畴(SD)为主;(2)与徐闻现代砖红壤相比,漳浦砖红壤中的磁性矿物具有更高Fe3+?/?Fe2+比例、赤铁矿相对含量更高、磁性矿物颗粒更粗的特点,表明漳浦砖红壤形成时期气温更高;(3)漳浦砖红壤是古土壤,其形成时期的年均气温较现今高2.5℃以上;当时华南地区热带面积范围扩大,纬度北移4°以上.本研究为全球气候变化提供了土壤学的实证.     

电镀废水中低浓度镍和锌离子的高效富集研究

电镀废水中低浓度重金属离子的处理普遍采用混凝沉淀法,由此产生了大量重金属污泥,其安全处置过程复杂且成本较高.基于此,本文研究了一种资源化回收电镀废水中低浓度镍离子(Ni~(2+))和锌离子(Zn~(2+))的方法.结果表明,电镀废水经过铁盐混凝后,产生的沉淀溶解于硝酸中,得到硝酸溶解液中Ni~(2+)和Zn~(2+)浓度分别高达2.3 g·L~(-1)和1.5 g·L~(-1),而杂质铁(Fe~(3+))浓度为12.2 g·L~(-1).将硝酸溶解液直接进行水热处理,溶液中Ni~(2+)和Zn~(2+)浓度不变,残留铁浓度为1.76 g·L~(-1).向硝酸溶解液中添加乙酰丙酸(C_5H_8O_3)后进行水热处理,Ni~(2+)和Zn~(2+)浓度依然不变,但溶液中残留铁浓度仅为0.78 mg·L~(-1).硝酸溶解液中铁的去除主要源于水热条件下铁的水解和缩聚转化为高结晶度的赤铁矿.添加乙酰丙酸能够同时降低溶液中NO~-_3浓度和提升pH值,促进溶液中铁的水解和缩聚.