深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

结合WRF/Chem和PMF方法的邯郸市PM_(2.5)源解析

<正>向源模型法和反向受体模型法是进行城市PM_(2.5)源解析的2种方法,两者各有所长。该研究应用三维空气质量模型Weather Research and Forecasting Model with Chemistry(WRF-Chem)模型和受体模型Positive Matrix Factorization(PMF),以2014年10月为研究时段,分别对邯郸市的细微颗粒物(PM_(2.5))进行源解析。PMF模型的解析结果表明,邯郸市PM_(2.5)来源为二次源30.2%,燃煤源25.4%、金属冶炼源15.1%、机动车源14.4%、扬尘源9.8%,生物质燃烧源5.2%。应用WRF-Chem模型,Brute-Force方法解析出的结果为,在本地源贡献中,工业源贡献了49.0%,民用源11.9%、农业源9.6%、交通源3.8%和电厂源-1.5%(负值由于PM_(2.5)前体物之间的非线性反应所致)。应用源模型对二次成分(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行再解析,结果显示,燃煤源源贡献率最大,达到25.7%,其次分别为农业源(24.0%)、工业源(6.5%)、生物质源(1.8%)和机动车(0.03%)。结合2种方法得出,邯郸市的PM_(2.5)中,本地燃煤源贡献了37.1%,其次分别为金属冶炼源(18.4%)、机动车源(15.1%)、扬尘源(13.3%)、生物质燃烧源(6.2%)。     

春季广州城区空气中VOCs来源解析

2013年4月在广州市区对大气中挥发性有机化合物(VOCs)进行了观测,对其变化特征和来源进行了分析。结果表明,观测期间测得的VOC总平均混合比为41.35×10~(-9),表现为烷烃芳香烃烯烃炔烃;利用PMF解析出观测时段内影响广州市区的9个VOCs主要来源,各源占比情况依次为:LPG排放老化VOC汽油挥发石化、未知源汽油车排放油漆溶剂柴油车排放天然源;与机动车相关和工业相关的来源分别占到了大气VOCs的46.8%和21.0%。     

天山北坡经济带土壤重金属来源及污染评价

为定量识别与评价天山北坡经济带中奇台、吉木萨尔、阜康等地区土壤重金属来源与生态风险,对该区域171个表层土壤中Zn、Cu、Cr、Pb、Hg、As和Cd7种常见重金属的含量进行测定.运用统计学方法、主成分分析、正定矩阵因子分解（PMF）与潜在生态风险指数进行重金属污染程度评价以及来源分析.结果表明,研究区土壤Zn、Cu与Cr之外,Pb、Hg、As和Cd分别超过了新疆土壤背景值4.1、2.0、8.0和48.0倍;与国家土壤重金属风险筛选值相比,Zn、Cr和Hg浓度在安全范围内,Cu与Pb有少部分样点污染较严重,超出筛选值,As与Cd平均值分别超出筛选值的3.09倍与19.17倍.污染来源分析结果显示研究区土壤中的重金属元素主要来自于燃煤源、交通运输、大气降尘、农工业排放和自然因素.生态风险评价结果分析表明,Zn、Cu、Cr和Pb处于轻微风险状态;Cd处于极高风险水平;73.68%的Hg处于中等风险,18.71%处于高风险;43.86%的As生态风险处于中等风险,51.46%处于高风险.综合潜在生态指数介于472~2575.69,Cd对综合潜在生态指数贡献率达到了89.24%,其次是As与Hg,表明研究区Cd对土壤生态环境危害很大,As与Hg也需要特别引起重视.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

天津市郊夏季VOCs化学特征及其时间精细化的来源解析

夏季为环境空气中臭氧污染事件的频发时期,针对挥发性有机化合物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的时间精细化的来源解析研究,对有效地进行臭氧污染防控具有非常重要的作用.利用2019年夏季(6～8月)天津市郊区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析臭氧污染事件和非臭氧污染时期环境受体中VOCs及其OFP的变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行精细化的来源解析研究.结果表明,夏季环境受体中VOCs平均体积分数为24.42×10-9,臭氧污染事件中的VOCs平均体积分数为27.72×10-9,较非臭氧污染时期增加15.69％.夏季总VOCs(TVOCs)的OFP为87.92×10-9,其中烯烃的OFP最高,对TVOCs的OFP的贡献达58.28％.臭氧污染事件中TVOCs的OFP为102.68×10-9,较非臭氧污染时期增加19.59％.臭氧污染事件中VOCs的来源分别为石化工业及汽油挥发(29.44％)、柴油车尾气(23.52％)、液化石油气及汽油车尾气(22.00％)、天然气及燃烧(13.41％)、溶剂使用(6.14％)和植物排放(5.49％).相比于非臭氧污染时期,液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气分别增长4.84％和5.29％.石化工业及汽油挥发和植物排放的贡献均表现为08:00开始上升,11:00达到最高,这与太阳辐射增强和温度不断上升密切相关.液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气均具有明显的早晚高峰特征,并在夜间(00:00～06:00)保持较高贡献水平.根据PMF结果并结合OFP的计算方法,解析了不同源类对臭氧生成潜势的 贡献.石化工业及汽油挥发(31.01％)和柴油车尾气(36.64％)是较高贡献源类,相比非臭氧污染时期分别增加了 1.74％和8.27％;并且石化工业及汽油挥发贡献率在臭氧污染事件发生过程的上升阶段显著增加,而在下降阶段明显下降.     

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

基于PMF-PCA/APCS与PERI的菏泽油用牡丹种植区表层土壤重金属潜在来源识别及生态风险评估

研究特色农产品产区土壤重金属来源及其潜在风险,对科学管理、安全利用土壤和作物资源具有重要意义.以菏泽油用牡丹种植区为研究对象,采集并测定了254件表层土壤样品As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等8种重金属的含量.采用多元统计法分析了重金属的含量特征及相关性,利用地累积指数（I_geo）、正定矩阵因子分解法（PMF）和主成分分析/绝对主成分分数法（PCA/APCS）相结合的手段解析了表层土壤中重金属的来源,借助潜在生态风险指数（PERI）对该8种重金属的生态风险进行了评估.结果表明,土壤中除Cd元素的平均值高于菏泽市背景值1.44倍之外,其余7种重金属的平均含量均与菏泽市土壤元素背景值基本一致;经相关分析和聚类分析,土壤中Pb、Hg和Cd元素受后期人为活动的干扰影响较大;研究区8种重金属的来源为自然源、农业化肥源、工业燃煤源和生活交通源,贡献率分别为81.31%、15.45%、2.74%和0.50%;研究区84.25%的点位处于轻微生态风险,而中度风险和强风险点位占比分别为14.96%和0.79%,其中Cd和Hg是研究区生态风险主导元素.