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μ-H2O-桥联均相铁(Ⅲ)催化剂的合成及其对邻苯二甲酸二丁酯的降解性能
引用本文:杨军, 谢晟瑜, 陈扬, 王新鑫, 沈昊宇, 夏清华. μ-H2O-桥联均相铁(Ⅲ)催化剂的合成及其对邻苯二甲酸二丁酯的降解性能[J]. 环境化学, 2016, 35(9): 1745-1752. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016012805
作者姓名:杨军  谢晟瑜  陈扬  王新鑫  沈昊宇  夏清华
作者单位:1. 浙江大学宁波理工学院, 生物与化学工程学院, 宁波, 315100;;; 2. 有机化工新材料湖北省协同创新中心, 有机功能分子合成与应用教育部重点实验室, 湖北大学, 武汉, 430062
基金项目:浙江省自然科学基金(LY14B04003),宁波市自然科学基金(2014A610092),国家级大学生创新创业训练计划项目(201513022009),浙江省新苗计划项目(2015R401181)资助.
摘    要:合成了μ-水桥联的双核铁(Ⅲ)配合物[Fe2(μ-H2O)(TS)4(H2O)2]2Cl4·4H2O](μ-H2O-Fe(Ⅲ)-TS)(TS=N,N'-triethylentetramine-salicylideimine;即三乙烯四胺水杨醛亚胺),并以其为催化剂、通过类Fenton反应考察了其对邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的催化降解性质.结果表明,μ-H2O-Fe(Ⅲ)-TS在可见光条件下即可对DBP进行高效催化降解.采用UV-vis谱监测了μ-H2O-Fe(Ⅲ)/DBP/可见光体系在加入H2O2前后不同时间的光谱,结果表明催化剂的活性位点可能为Fe(Ⅲ)-H2O-Fe(Ⅲ)中心,形成了有利于H2O2活化的Fe(Ⅲ)-H2O-Fe(Ⅲ)-H2O2过渡态,使得·OH可以在可见光作用下便可产生.降解实验研究表明,在pH值3.0-8.0范围内,μ-H2O-Fe(Ⅲ)-TS的浓度为1.16-11.56 μmol·L-1,H2O2的浓度为0.408-40.8 mmol·L-1,μ-H2O-Fe(Ⅲ)-TS/H2O2/可见光体系均能在5 min内对浓度为14.39-143.88 μmol·L-1的DBP实现近100%降解,较普通Fenton反应体系有更宽的pH适用范围.μ-H2O-Fe(Ⅲ)-TS可循环使用,是有优异潜力的水中DBP绿色降解催化剂.

关 键 词:μ-水桥联的双核铁(Ⅲ)配合物   邻苯二甲酸二丁酯(DBP)   类Fenton反应   催化降解
收稿时间:2016-01-28
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