| 甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化 |
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| 引用本文： | 潘华,建艳飞,陈宁娜,刘红霞,何炽,贺亚飞. 甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化[J]. 环境科学, 2017, 38(7): 3085-3094 |
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| 作者姓名： | 潘华 建艳飞 陈宁娜 刘红霞 何炽 贺亚飞 |
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| 作者单位： | 西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,西安交通大学能源与动力工程学院环境科学与工程系, 西安 710049,启源(西安)大荣环保科技有限公司, 西安 710018) |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金项目（21006093，21477095）；陕西省自然科学基金项目（2014JQ2-2009）；中央高校基本科研业务费专项（2015gjhz10，xjj2015132）；陕西省工业攻关项目（2016GY-243） |
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| 摘 要： | 采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.
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| 关 键 词： | Co基/分子筛 氮氧化物 甲烷 催化还原 助剂 载体 |
| 收稿时间： | 2016-10-26 |
| 修稿时间： | 2017-02-07 |
Optimization of Promoter and Support for Co-based/zeolites Catalysts in Catalytic Reduction of NOx by CH4 |
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| PAN Hu,JIAN Yan-fei,CHEN Ning-n,LIU Hong-xi,HE Chi and HE Ya-fei. Optimization of Promoter and Support for Co-based/zeolites Catalysts in Catalytic Reduction of NOx by CH4[J]. Chinese Journal of Environmental Science, 2017, 38(7): 3085-3094 |
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| Authors: | PAN Hu JIAN Yan-fei CHEN Ning-n LIU Hong-xi HE Chi HE Ya-fei |
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| Affiliation: | Department of Environmental Science and Engineering, School of Energy and Power Engineering, Xi''an Jiaotong University, Xi''an 710049, China,Department of Environmental Science and Engineering, School of Energy and Power Engineering, Xi''an Jiaotong University, Xi''an 710049, China,Department of Environmental Science and Engineering, School of Energy and Power Engineering, Xi''an Jiaotong University, Xi''an 710049, China,Department of Environmental Science and Engineering, School of Energy and Power Engineering, Xi''an Jiaotong University, Xi''an 710049, China,Department of Environmental Science and Engineering, School of Energy and Power Engineering, Xi''an Jiaotong University, Xi''an 710049, China and Qiyuan(Xi''an) Dae Young Environmental Protection Technology Co., Ltd., Xi''an 710018, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | Co-based/zeolites NOx CH4 catalytic reduction promoter support |
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