| (FeS)m(m=1～6)团簇与O2相互作用的密度泛函理论研究 |
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| 引用本文： | 高建村,隋红宾,武司苑,张人友,许芹,张孟鑫,崔博伦,初慧琳.(FeS)m(m=1～6)团簇与O2相互作用的密度泛函理论研究[J].安全与环境学报,2023(11):3928-3935. |
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| 作者姓名： | 高建村 隋红宾 武司苑 张人友 许芹 张孟鑫 崔博伦 初慧琳 |
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| 作者单位： | 1. 北京石油化工学院安全工程学院;2. 北京市安全生产工程技术研究院 |
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| 基金项目： | 北京市自然科学基金项目(2214071)；;国家级大学生创新创业计划(URT)项目(2022J00089)； |
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| 摘 要： | 为探究石化行业中硫铁化合物自燃的微观机理，基于密度泛函理论建立了(FeS)m(m=1～6)团簇模型，计算O2在(FeS)m(m=1～6)团簇上的吸附性质与反应过程。吸附性质计算表明，O2倾向于吸附在Fe原子周围，随着FeS团簇尺寸增大，吸附能先增大后减小，当m=3时吸附能最大。O2吸附前后，(FeS)m(m=1～6)团簇的能隙均逐渐减小，其中(FeS)3团簇在所有吸附结构中能隙最小，化学活性最好。反应路径计算表明，反应分不同阶段，反应初期有FeSO、SO等产物形成，随着反应进行会生成S2和FeO,反应后期产物S2会受热氧化生成SO2。各阶段反应在动力学和热力学上均是可行的。分析认为FeS的氧化过程是一个自发的多阶段放热反应，FeS的氧化释放大量的热，引发S2的氧化反应，两步反应形成协同效应，加剧体系的反应进程，使反应体系不断积聚热量直至发生自燃。
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| 关 键 词： | 安全工程 硫铁化合物 自燃 反应机理 密度泛函理论 |
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