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Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3单晶的制备及催化性能的研究
作者姓名:郑怀礼  黄小红  蒋绍阶  杨铀  蒋小东
作者单位:重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆400045;重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆400045;重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆400045;重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆400045;重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆400045
基金项目:国家自然科学基金项目(20777095);重庆市自然科学基金重点项目(CSTC-2006BA7029);三峡库区生态环境教育部重点实验室访问学者基金项目;重庆大学研究生创新基金项目(200706A1A0110231);重庆大学大型设备开放基金项目
摘    要:采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆与钴(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型非均相Fenton催化剂单晶Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3;通过单晶X衍射、红外光谱和C、N和H元素分析对该单晶结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C3H7NS2和1个TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型.利用该单晶催化氧化降解了直接蓝6和直接绿28;结果显示,在酸性和碱性条件下,染料的降解率和矿化率都较高,这是因为活性中心Co(Ⅲ)提高了H2O2的效率.当投加量在1 200~1 600 mg·L-1之间时,处理90 min后,直接蓝6和直接绿28的降解效率可分别达到94.39%和94.78%.相比之下,不加该单晶光催化剂,其它条件完全相同时,处理90 min后2种染料的降解率均不到45%,降解缓慢.使用后的单晶,通过过滤,可反复使用,有利于降低处理成本.此外还研究了催化反应的动力学,反应遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型;2种染料降解反应速率常数k分别为3.03×102和6.25×102 mg·(L·min)-1,吸附常数K分别为1.52×10-4和7.23×10-5 L·mg-1.

关 键 词:单晶;非均相Fenton法;高级氧化法;染料废水;降解
收稿时间:2008-01-21
修稿时间:2008-03-10
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