过氧化氢/磷钼酸体系的催化机制及对苯胺的降解效果

以苯胺为目标污染物,通过苯胺的降解实验从3类6种过氧化氢催化剂中筛选出催化效果较好的杂多酸催化剂磷钼酸(PMA)。利用氧化还原电位测定法、电子顺磁共振波谱法、化学发光法以及拉曼光谱法分析了H₂O₂/PMA催化体系的催化机制,初步推测PMA催化H₂O₂生成高活性的[Mo(OO)₂]*和[Mo(OOH)₂]*中间体。同时,考察了PMA用量、pH以及苯胺与活性氧的摩尔比对苯胺降解效果的影响,获得了H₂O₂/PMA体系最佳反应条件。
当H₂O₂和PMA质量分数分别为1%和0.365‰、溶液pH为4,在1 min内对4 mg·mL⁻¹苯胺的降解率可达98%以上。通过气相色谱质谱联用仪(GC/MS)、液相色谱质谱联用仪(LC/MS)和离子色谱(IC)等仪器分析方法检测确定苯胺的降解产物,推测其在H₂O₂/PMA催化体系的降解途径主要以N、C原子的氧化和聚合反应为主。