Cu/MOF双功能催化剂催化乙酰丙酸制取γ-戊内酯的研究

传统化石能源的日益消耗引发了严重的能源危机和环境污染等问题，亟需开发和利用可再生能源。生物质因其资源丰富、成本低廉和清洁的特点，引起了人们的广泛关注。采用简单、高效的溶剂热方法构筑了一种金属有机框架封装金属Cu的新型复合材料，Cu/MOF-808,该催化剂中Cu原子锚定在Zr基金属有机框架MOF-808次级结构单元的缺陷位。Cu/MOF-808催化剂在较温和的反应条件下(140℃),以异丙醇为氢源，通过催化转移加氢路径，将生物质平台分子乙酰丙酸选择性加氢转化为γ-戊内酯，产率达到91.5%。溶剂影响因素结果表明，Cu/MOF-808催化剂在异丙醇中表现出最好的活性和选择性，远高于甲醇、乙醇和仲丁醇体系，主要得益于异丙醇优异的供氢能力。此外，Cu/MOF-808催化剂具有良好的稳定性和可重复利用性，在5次循环后仍能保持较高的催化活性和目标产物选择性。机理研究揭示了MOF锚定的高分散Cu金属位点和MOF中Zr簇的Lewis酸性位点的高效协同作用，促进了乙酰丙酸高效催化转化。