V_2O_5/TiO_2基催化剂催化转化1,2-二氯苯 |
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摘 要: | 实验研究了溶胶凝胶法制备催化剂过程中钒元素的初始价态(V~(4+)或V~(5+))对焙烧后催化剂特性的影响,并考察了催化剂在150—350℃温度范围内对1,2-二氯苯(1,2-DCBz)的催化转化效果.通过低温氮气吸附、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、氢气程序升温还原(H2Temperature programmed reduction,H2-TPR)、以及色散光谱(Energy dispersive spectroscopy,EDS)来获取催化剂的基本特性.结果表明,在催化剂制备过程中,将偏钒酸铵中的V~(5+)还原至V~(4+)可以有效改善焙烧后催化剂V_2O_5/TiO_2理化特性,提高1,2-二氯苯的催化转化效率.150℃时,1,2-二氯苯转化率由43%增加至62%,而在220—350℃范围内,转化效率提升仍大于10%.这与催化剂吸附能力和氧化能力的共同增强有关.根据催化剂表征结果可知,与未还原处理的V_2O_5/TiO_2相比,还原处理后催化剂的比表面积和总孔容分别增加了22 m~2·g~(-1)和0.09 cm~3·g~(-1),且孔径尺寸在2—3 nm的孔容积增大.这些特性都有助于催化剂吸附能力的提升.此外,还原处理后催化剂中V的平均化合价和表面吸附氧浓度增大.V的平均化合价由4.64增大至4.72,表面吸附氧浓度由11%增大至13%,表明催化剂氧化能力增强.然而该方法对V_2O_5/TiO_2-CNTs催化剂的催化活性影响较小.
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