黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素 |
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作者姓名: | 卢涛 罗瑶 刘立虎 李安玉 王伟华 邱国红 |
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作者单位: | 1. 华中农业大学资源与环境学院,农业农村部长江中下游耕地保护重点实验室;2. 深圳市环境科学研究院 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(42077133,41877025,41571228);;国家重点研发计划专项课题(2020YFC1808503)资助~~; |
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摘 要: | 自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生,其形成和转化过程相互影响. Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究,然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例,研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为,分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明,黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时,自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时,溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱,主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0,黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L-1)Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿,随后转化成纤铁矿和针铁矿;Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L-1),反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化,形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层,并导致氧化速率减弱,而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理,为土壤矿物形成演化提供了...
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关 键 词: | 锰氧化物 铁氧化物 Fe(Ⅱ) 催化氧化 溶解氧 |
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