中国典型城市和地区大气颗粒物中全氟烷基酸的污染分布特征

近年来,全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)在我国的各种环境介质中被广泛检出,对生态环境和人体健康构成了潜在威胁.本研究利用大流量主动采样器收集广州、太古、昆明、厦门、南昌、绵阳、南京、青岛、北京和天津等10个城市及五指山地区的大气颗粒物,利用被动采样技术收集除南京和天津外9个城市和地区的大气颗粒物,调查颗粒物中的全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate acid,PFOS)的污染特征和来源.主动采样方法揭示了PFAAs的时空分布特征.空间分布上,10个典型城市中,PFOA浓度范围为0.08—25 pg·m~(-3),0.11—36 ng·g~(-1);PFOS浓度范围为(0.12—14 pg·m~(-3),0.19—9.4 ng·g~(-1)),五指山PFOA(0.23—1.2 pg·m~(-3),0.16—0.83 ng·g~(-1))和PFOS(0.31—0.93 pg·m~(-3),0.31—1.1 ng·g~(-1))的浓度低于10个典型城市.PFOA和PFOS浓度整体上呈现东部中部西部背景点的趋势.时间变化上,广州市大气颗粒物中PFOA浓度没有呈现显著的随时间的变化趋势,PFOS浓度在秋冬季(4.2±4.7 pg·m~(-3),2.1±1.9 ng·g~(-1))低于春夏季(6.3±3.9 pg·m~(-3),4.7±1.6 ng·g~(-1)).五指山PFOS浓度在旱季(0.48±0.23 pg·m~(-3),0.57±0.22 ng·g~(-1))和雨季(0.52±0.24 pg·m~(-3),0.56±0.27 ng·g~(-1))处于同一水平.其他9城市PFAAs的浓度随时间变化趋势具有显著差异.10个典型城市PFAAs的来源主要与排放源的分布有关,背景点五指山主要受长距离迁移的影响.大气被动采样获得的PFAAs浓度与主动采样具有显著差异,较长的采样时间可能造成PFAAs的积累.在一定的时间和空间范围内,被动与主动采样获得的浓度变化趋势呈现一致规律,揭示了被动采样方法的适用性.PFOA的采样速率为18±16 m~3·d~(-1),PFOS的采样速率为3.1±2.4 m~3·d~(-1).针对PFAAs的被动采样捕集理论和适用范围还有待进一步研究.