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铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制
引用本文:陈玉柱,李济吾,蔡伟建.铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制[J].环境科学学报,2021,41(8):3089-3099.
作者姓名:陈玉柱  李济吾  蔡伟建
作者单位:浙江工商大学环境科学与工程学院,杭州310018;浙江工商大学食品与生物工程学院,杭州310018
基金项目:浙江省自然科学基金项目(No.LY20E080003)
摘    要:采用溶胶凝胶法制备了镧掺杂的铜锰镧铈催化剂,研究了其对对二甲苯的催化性能.通过BET、SEM、H2-TPR、XRD和XPS等对不同元素比例的催化剂进行表征,探讨了催化剂结构和性能的关系;同时,研究了不同影响因素(初始浓度、空速、O2含量和混合物)对其催化氧化性能的影响;最后,利用FT-IR、XRD和 GC-MS对降解产物进行分析,探究了其催化降解对二甲苯的机理.结果表明,La掺杂增加了催化剂的比表面积和孔体积,以及表面氧含量,抑制了晶体形成,增强了催化活性.Cu-Mn-La-Ce(1:2:1:1)催化剂性能最好,在初始浓度为600 mg·m-3,空速为15000 h-1,20% O2的条件下,其T90为230 ℃.对二甲苯的降解率随着初始浓度、空速的增加而降低,随着O2含量的增加而增加.气流中混入苯提高了对二甲苯的降解率.对二甲苯催化反应后催化剂表面的 O—H、C=O、C—H和金属—氧键都相应减少,降解中间产物主要为对甲基苯甲醛和对甲基苯甲酸.降解反应涉及MVK机理,对二甲苯先氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO2、H2O.

关 键 词:溶胶-凝胶法  对二甲苯  Cu-Mn-La-Ce催化剂  MVK机理
收稿时间:2020/11/20 0:00:00
修稿时间:2021/1/2 0:00:00

Preparation of copper-manganese-lanthanum-cerium composite catalyst and its degradation mechanism of p-xylene
CHEN Yuzhu,LI Jiwu,CAI Weijian.Preparation of copper-manganese-lanthanum-cerium composite catalyst and its degradation mechanism of p-xylene[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2021,41(8):3089-3099.
Authors:CHEN Yuzhu  LI Jiwu  CAI Weijian
Institution:School of Environmental Science and Engineering, Zhejiang Gongshang University, Hangzhou 310018; School of Food and Biotechnology Engineering, Zhejiang Gongshang University, Hangzhou 310018
Abstract:
Keywords:the sol-gel method  p-xylene  Cu-Mn-La-Ce composite catalyst  the MVK mechanism
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