| 基于Guassian、Multiwfn及ECOSAR的氮磷系阻燃剂在UV/PDS体系中的降解路径及产物毒性预测研究 |
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| 作者姓名： | 陈洁洁 范勇杰 杨婧 蔡开聪 郑育毅 王菲凤 孙启元 |
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| 作者单位： | 1.福建师范大学环境与资源学院、 碳中和现代产业学院， 福州 350007;2.福建省污染控制与资源循环利用重点实验室，福州 350007;3.福建省高校城市废物资源化技术与管理工程研究中心，福州 350007;4.福建师范大学化学与材料学院，福州 350007 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（No.52070044）；福建省自然科学基金（No.2021J06022） |
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| 摘 要： | 氮磷系阻燃剂作为一类新兴无卤阻燃剂被广泛应用，但其在环境中难降解，紫外活化过二硫酸钠（UV/PDS）高级氧化技术能有效降解结构复杂的有机污染物.为探究氮磷系阻燃剂在UV/PDS氧化体系的降解路径，本研究选取3种典型氮磷系阻燃剂9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物（DOPO）、三聚氰胺（Melamine）及磷酸三苯酯（TPP）为降解目标物.首先利用Guassian模型结合Fukui指数推测了UV/PDS体系中HO?和SO4?-自由基与阻燃剂发生反应的位点及其相应的降解路径，通过分析DOPO及其降解产物的质谱数据验证了所推测降解路径的合理性，并进一步利用ECOSAR模型进行降解产物的毒性预测.结果表明，各氮磷系阻燃剂键能较低的位点与Fukui指数较高的位点相吻合，UV/PDS反应体系中的自由基主要通过攻击苯环上的碳氢键（键能较低的位点）来降解氮磷系阻燃剂，DOPO降解的质谱分析数据表明，依据低键能位点推测的降解产物与质谱鉴定结果相一致.同时利用ECOSAR模型评估发现，降解产物毒性普遍低于阻燃剂母体.因此，本研究采用模型预测阻燃剂降解路径与产物毒性的方法便捷有效，可为光催化降解复杂结构有机物的研究提供理论依据.
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| 关 键 词： | 氮磷系阻燃剂 降解路径 Guassian模型 ECOSAR Fukui指数 |
| 收稿时间： | 2022-04-09 |
| 修稿时间： | 2022-05-26 |
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