Mn(Ⅲ)在水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)反应中的作用 |
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引用本文: | 谭军凤,邱国红,刘凡,谭文峰,冯雄汉.Mn(Ⅲ)在水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)反应中的作用[J].环境科学,2009,30(9):2779-2785. |
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作者姓名: | 谭军凤 邱国红 刘凡 谭文峰 冯雄汉 |
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作者单位: | |
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基金项目: | 国家自然科学基金,教育部全国优秀博士学位论文作者专项基金,霍英东高校青年教师基金,湖北省自然科学基金计划青年杰出人才项目 |
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摘 要: | 环境中的氧化锰矿物是可氧化Cr(Ⅲ)的唯一天然无机氧化剂,氧化锰矿物与Cr(Ⅲ)相互作用的反应速率与机制备受关注.本研究以水钠锰矿为对象,采用批量动力学方法研究了其结构中Mn(Ⅲ)在氧化Cr(Ⅲ)反应中的作用及动力学特点.结果表明,水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)符合准一级动力学方程,表观速率常数Kobs为0.0313 min-1,以Na4P2O7预处理水钠锰矿可络合出结构中的部分Mn(Ⅲ),使其Mn的平均氧化度升高.当处理Na4P2O7浓度为10、20、50 mmol/L时,其Mn氧化度由3.50升高至3.63、3.73和3.78,处理后的水钠锰矿对Cr(Ⅲ)的平衡氧化率增加,但初始氧化速率变化并不明显,其相应表观速率常数分别为0.0351、0.0325和0.0309 min-1.水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)的反应历程中,Mn(Ⅳ)→Mn(Ⅲ)的电子转移过程生成的Mn(Ⅲ)显著影响水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)的速率.当新生成Mn(Ⅲ)被Na4P2O7络合后,反应速率降低45%~88%,且水钠锰矿的氧化度较低时,结构中Mn(Ⅲ)含量高,反应中被络合的新生态Mn(Ⅲ)多,反应速率降低幅度相对较大.因此,反应新生成的Mn(Ⅲ)具有较高的反应活性和较快的电子转移速率,而Mn(Ⅳ)→Mn(Ⅲ)的电子转移速率较慢,可能为水钠锰矿氧化Cr(Ⅲ)的反应速率控制步骤.
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关 键 词: | 水钠锰矿 Mn(Ⅲ) 氧化还原 Cr(Ⅲ) 动力学 |
收稿时间: | 2008/8/20 0:00:00 |
修稿时间: | 2009/3/27 0:00:00 |
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